负载型Ru/CN催化剂的制备及其催化氨硼烷水解制氢

摘要

氢的质量分数为19.6%的氨硼烷（AB）被广泛认为是安全有效的氢气储存和释放介质.氮化碳（CN）材料由于其独特的能带结构、优良的化学稳定性以及N原子和C原子的配位框架，是AB水解催化剂的重要载体.以三聚氰胺、三聚氰酸以及柠檬酸为原料高温焙烧合成氮化碳载体（CN），再采用浸渍–还原法制备得到Ru/CN负载型纳米催化剂.利用各种表征手段来探究催化剂的结构组成及微观形貌，进而考察不同因素对氨硼烷（NH--₃BH₃,AB）水解制氢反应速率的影响.结果表明：催化剂的晶格条纹间距为0.211 nm，对应于Ru的（002）晶面，证明Ru纳米粒子成功负载于CN载体表面. Ru负载量为0.05 mmol的Ru/CN催化剂初始转化频率（TOF）为446.4 min^–1,Ru/CN催化AB水解制氢反应相对于催化剂用量可以近似看作一级反应；升温可以增大反应物分子之间的有效碰撞频率，促使制氢反应更易进行；且经计算分析表明，AB浓度对于Ru/CN催化AB水解制氢反应具有正向影响，活化能为53.6 kJ·mol^–1,Ru/CN催化剂在经过5次循环使用后，仍能催化AB完全水解制氢.这项工作提出了一种构建含贵金属的AB水解催化剂的有效方法.

关键词

氨硼烷 / 钌催化剂 / 氮化碳 / 水解制氢 / 储氢材料

基金资助

安徽省高校优秀青年项目（2024AH030008）; 国家自然科学基金面上项目（22478001）; 联合项目（U22A20408）; 安徽省自然科学基金优秀青年项目（2408085Y005）; 国家自然科学基金青年项目（22108238）; 2023、2024年国家级大学生创新创业训练计划资助项目（S202310260212,S202410360211）