能源催化中单原子催化剂的可控非对称配位研究进展

摘要

能源已成为人类社会发展的重要基础,在国民经济中占有举足轻重的地位.单原子催化剂（SACs）已成为一种很有前途的材料,并且在化学和能源领域都有广泛的应用.因此,开发具有高活性、高稳定性和低成本的SACs具有重要的实际意义.特别是SACs中的不对称配位结构,在催化性能上超越了传统的M—N₄活性位点,引起了人们的迅速关注.在氧还原反应（ORR）这一燃料电池技术的关键步骤中,具有不对称配位结构的SACs通过优化活性位点的电子性质来提高催化效率.这将导致活化能的大幅降低,从而提高电流密度和能量转换效率,从而加速燃料电池的商业化.同样,在CO₂还原反应（CO₂RR）中,这些催化剂可以精细地调节CO₂分子的吸附和活化,促进CO₂选择性和有效地转化为有价值的化学物质,如甲醇和一氧化碳.这种能力为碳回收技术提供了巨大的潜力.此外,不对称SACs在解决环境挑战方面显示出显着的希望,特别是在硝酸盐还原反应（NO₃RR）中,它们有效地将有害硝酸盐转化为惰性氮,从而有助于环境保护和水质改善.本文总结了几种典型的非对称单原子催化剂结构,即M—N₄—Y（Y为轴向杂原子）,M—N_x—Y（Y为非金属原子）,M—N_x和M—M结构.系统介绍了这些先进催化剂的可控合成及其在氧还原反应（ORR）、CO₂还原反应（CO₂RR）和硝酸根还原反应（NO₃RR）等电催化反应中的研究进展和应用.最后,对目前SACs的挑战和未来的发展前景进行了展望.

关键词

单原子 / 催化剂 / 非对称配位 / 电催化 / 调控策略

基金资助

国家自然科学基金资助项目（52364041）; 云南省杰出青年基金资助项目（202401AV070011）