水热反应前驱液pH对钨酸铋形貌结构及光催化性能调控

摘要

氟伐他汀作为常用的降血脂药物,常随人体排泄物排入水体.环境水体中的氟伐他汀很难被自然光所降解,长期累积会对环境构成一定的威胁.本研究采用钨酸铋（Bi₂WO₆）可见光催化降解氟伐他汀,研究不同水热反应前驱液pH制备Bi₂WO₆的形貌结构及光电性能变化规律,结合活性自由基及中间产物解析揭示氟伐他汀降解机理.结果表明,前驱液pH由酸性转向中性时Bi₂WO₆晶体发育过程被破坏引起纳米片堆叠,前驱液pH为碱性时形成无序的八面体物相高聚体.随着pH升高,Bi₂WO₆的比表面积和孔径逐渐减小.当pH值为0.5时,Bi₂WO₆呈现有序的三维纳米花球结构,具有最佳光催化性能,光照120 min后氟伐他汀降解率达69.84%.经过四轮循环实验后,催化剂性能仍较为稳定.电化学实验结果表明,当前驱液pH值为0.5时,Bi₂WO₆具有最佳的光生电子-空穴（e^--h⁺）分离性能,进而促进活性自由基高效产生.自由基实验结果表明,在降解过程中h⁺发挥主要的氧化作用,·OH和·O₂起辅助作用.Bi₂WO₆降解氟伐他汀的机理是以h⁺为主,·OH和·O₂^-为辅,联合攻击氟伐他汀分子的C—C键,形成小分子环状有机物、直链有机物和羟基化衍生物,进而将其矿化为CO₂和H₂O.

关键词

钨酸铋 / 氟伐他汀 / 水热反应 / 前驱液pH / 光催化性能

基金资助

中国博士后科学基金资助项目（2023MD734204）; 陕西省教育厅自然科学专项研究计划资助项目（23JK0458）; 西安工程大学博士科研启动项目（310/107020512）; 陕西省重点产业创新链（群）项目（2022ZDLSF06-05）; 西北水资源与环境生态教育部重点实验室开放基金资助项目（2022SZY02）