Sm–Mn/Ti蜂窝式低温脱硝催化剂性能研究

摘要

传统选择性催化还原（SCR）催化剂在200℃以下存在脱硝效率低的瓶颈. Mn基催化剂是一种较有应用潜力的低温SCR催化剂，但目前尚缺乏对成型Mn基催化剂的性能研究.本文采用共沉淀及混练挤出成型技术，制备了不同活性组分负载量的Sm–Mn/Ti-y（y=3、1.5、1）蜂窝式低温脱硝催化剂.结果表明，Sm–Mn/Ti-1.5蜂窝式催化剂NO转化率达到90%以上，N₂选择性达到70%以上，且具有显著的抗SO₂中毒性能，在100～180℃下展现出更优综合性能.分析表明，Sm–Mn/Ti-1.5表面Mn⁴⁺在Mn中的原子占比（56.5%）和弱酸性位点数量(280.7μmol·g^-1)均高于其他样品.高含量Mn⁴⁺通过促进更多反应物种活化提升催化活性；而丰富的弱酸性位点，提供充足的吸附位点，提升低温NO转化率，避免副产物N₂O生成，从而提高N₂选择性.此外，该催化剂表面Sm³⁺在Sm中的原子占比x(Sm³⁺/Sm)为24.1%，表面活性氧Oα在O中的原子占比x（Oα/O）为25.1%，其数值均低于Sm–Mn/Ti-3和Sm–Mn/Ti-1，这有效调节Mn⁴⁺+Sm²⁺+Mn³⁺+Sm³⁺的双氧化还原循环，维持高活性时，避免过度氧化生成N₂O.对比发现，由于Sm–Mn/Ti-3表面x(Sm³⁺/Sm)数值高和酸性低，导致其NO转化率高但N2选择性低；而Sm–Mn/Ti-1表面x（Oα/O）最高，但其x(Mn⁴⁺/Mn)数值低和酸位点数量少，导致其NO转化率低.综上所述，通过调控活性组分负载量实现了Sm–Mn/Ti催化剂氧化能力与酸性位点的协同优化，获得了兼顾高NO转化率和良好N₂选择性的Sm–Mn/Ti-1.5催化剂，为开发高效低温SCR催化剂提供了新策略.

关键词

选择性催化还原 / Mn基催化剂 / 元素掺杂 / 整体式催化剂 / N₂选择性

基金资助

国家自然科学基金青年基金资助项目（52204414）; 国家节能低碳材料生产应用示范平台资助项目（TC220H06N）; 北京市自然科学基金面上资助项目（2242046）