TiO₂–FeO–Ti₂O₃体系熔体局域结构和输运性质的机器学习分子动力学模拟

摘要

钛铁矿还原熔炼过程存在反应速率不高、渣铁分离不好、钛渣质量不优的问题.钛渣熔体输运性质的调控是实现高品质钛渣高效制备的关键.本论文通过经典分子动力学（Classical molecular dynamic, CMD）模拟的方法，优化初始构型，用于第一性原理分子动力学（Ab initio molecular dynamic, AIMD）计算.根据AIMD计算结果，构建数据集.基于该数据集和神经网络理论，训练出准确的机器学习势，并根据原子力和体系能量验证其准确性.采用获取的机器学习势函数，开展了TiO₂–FeO–Ti₂O₃体系的局域结构和输运性质的分子动力学模拟.结果表明：[TiO₆]^8-八面体和[TiO₆]^9-八面体参与网络骨架的构建，[TiO₆]^8-八面体的稳定性大于[TiO₆]^9-八面体.不同FeO含量下，体系中[TiO₆]^8-和[TiO₆]^9-都是[TiO_n]^m-的主体.当FeO质量分数从5%增加到19%时，体系中团簇氧和桥氧向非桥氧和自由氧转变，体系的结构复杂程度（Degree of structure complexity, DSC）值从1.37降低到0.62,Q₄、Q₅和Q₆转变为Q₀、Q₁、Q₂和Q₃，体系聚合度（Degree of polymerization, DOP）的值从4.34降低到1.84，体系的复杂度和聚合度降低，网络骨架的整体强度降低，体系的黏度值从0.043 Pa·s降低到0.037 Pa·s.研究结果将为高品质钛渣的低碳、高效制备奠定理论和技术基础.

关键词

钛渣 / 熔体结构 / 输运性质 / 机器学习 / 分子动力学模拟 / 配位数 / 黏度

基金资助

国家自然科学基金资助项目（52004109）