Co₃S₄/PES催化膜反应器氧化降解水中罗丹明B

摘要

基于过硫酸氢钾（PMS）的非均相高级氧化工艺（AOPs）在实际应用中一直受到PMS活化效率与活性氧物种（ROS）利用率低下的限制。本文以ZIF-67为前驱体、聚醚砜（PES）多孔膜为基底，采用金属有机框架（MOFs）模板配体交换策略，流动合成构建了Co₃S₄/PES催化膜反应器（CMR）。通过场发射电子显微镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）等方法对催化膜进行了表征。结果显示，平均粒径为23 nm的Co₃S₄纳米颗粒被原位合成固载在PES膜孔中，负载量为15.9%，并沿膜厚度方向均匀分布。以活化PMS降解典型芳香族有机化合物罗丹明B（RhB）为例，研究了该催化膜的催化性能及反应机理。实验结果表明，浓度为20 mg/L的RhB溶液，在初始溶液pH为7、温度为25℃以及膜通量为0.80 mL/(min·cm^–2)（对应于停留时间0.68 s）的条件下，Co₃S₄/PES催化膜具有90%以上的降解率，表观反应速率常数为97.83 min–1，转化频率达到了489.15 L/(min·g^–1)，均高出Co₃S₄粉末传统悬浮间歇处理模式两个数量级，并且Co₃S₄/PES催化膜能够保持良好的稳定性。膜孔道的分散性有效防止了Co₃S₄纳米颗粒的聚集，过膜流动反应限域在微纳尺度的膜孔道内，强化了反应物与催化剂之间的质量传递与接触，加快了PMS的活化，从而实现了单线态氧（¹O₂）的高效生成，并在RhB的快速降解中起主导作用。

关键词

催化膜反应器 / 高级氧化 / 罗丹明B / 过硫酸氢钾 / 流动反应 / ZIF-67 / Co₃S₄

基金资助

国家自然科学基金项目（21808144）; 中央高校基本科研业务费专项资金（0082604151335）