硫掺杂铁基单原子催化剂结构与催化活性的密度泛函理论研究

摘要

通过密度泛函理论计算研究了硫原子掺杂对铁基单原子催化剂结构稳定性和催化活性的影响．采用结构优化和自由能计算的方法，评估了硫掺杂构型的热力学和电化学稳定性．结果表明：硫原子呈卫星式排布环绕单原子催化剂活性位点，形成稳定的催化剂结构，并对活性位点的电子结构进行调控．进一步比较了硫掺杂前后的催化活性，结果显示硫掺杂能够显著降低氧还原反应的过电势，特别是对称性破缺的体系表现出最低的过电势．

关键词

铁基单原子催化剂 / 密度泛函理论 / 氧还原 / 硫掺杂