激光熔覆过程中 ε-Cu的演化对17-4PH不锈钢低温相稳定性的影响

The Evolution of ε-Cu and Its Effects on the Phase Stability of 17-4PH Steel at Low Temperatures during Laser Cladding

摘要

本文结合相场模拟、有限元分析和相变实验，探究了17-4PH不锈钢在激光熔覆热影响区中马氏体的相稳定性．基于JMAK模型与实验数据，分析了激光熔覆冷却过程中高温阶段的第二相演化及其对基体化学成分和屈服强度的影响；结合马氏体相变实验和BP神经网络优化了相场模型的参数，建立了考虑第二相演化机制的定量弹塑性相场模型．相场模拟表明，热影响区中峰值温度越高的区域，马氏体相变开始温度（Ms）越高，且马氏体相变速率越快；模拟结果与实验结果相吻合．本文的相场模拟揭示了弹性应变能是马氏体相变热稳定性的主控因素．

Abstract

In this study, the phase stability of martensite in the heat-affected zone of 17-4PH stainless steel during laser cladding is investigated through a combination of phase field simulation, finite element analysis, and phase transformation experiments. Based on the JMAK model and experimental data, the evolution of secondary phases during the high-temperature stage of the cooling process in laser cladding is analyzed. The effects of this evolution on the matrix chemical composition and yield strength are examined. The coefficient of the phase-field model is optimized by combining martensite transformation experiments with a BP neural network. A quantitative elastoplastic phase field model that involves the evolution mechanism of secondary phases is established. Phase-field simulations show that zones with higher peak temperatures in the heat-affected zone exhibit higher martensite transformation start temperatures (Ms) and faster martensite transformation rates. The simulation results are in good agreement with experimental results. The phase-field simulation in this study reveals that elastic strain energy is the dominant factor controlling the thermal stability of martensite transformation.

Graphical abstract

关键词

17-4PH钢 / 富Cu相高温阶段的演化 / 马氏体相稳定性 / 相场法 / 有限元法 / 连续冷却

Key words

17-4PH steel / Cu-rich phase evolution at high temperature / martensitic phase stability / phase-field method / finite element method / continuous cooling

0 引 言

17-4PH（0Cr17Ni4Cu4Nb）是一种典型的马氏体沉淀硬化不锈钢，通过固溶和时效处理可获得超低碳马氏体基体和共格的BCC富铜相（ε-Cu）沉淀，从而实现强度、硬度和塑性的提升^［1］．凭借优良的经济性和机械性能，该钢种已被广泛应用于汽轮机叶片、航空航天和压力容器等工业设备^［2‒6］．然而，在上述高机械负载的服役环境中，表面损伤是导致工件失效的主要原因之一，使工件难以达到预期的使用寿命．随着工业技术的发展，关键工业部件呈现大型化、精密化与复杂化的趋势，导致工件的制造成本与周期不断攀升．故对受损的17-4PH工件进行有效修复，使其达到产品的设计寿命，成为企业降低成本、避免重大经济损失的关键路径．

激光熔覆作为一种先进的表面改性技术，近年来在表面修复领域受到了高度重视．相较于钎焊、氩弧焊和热喷涂等传统修复工艺，激光熔覆技术有效地克服了传统修复方法热影响区大、残余应力高以及易变形等弊端，避免了由此导致的修复工件力学性能下降的问题．激光熔覆技术以激光束作为热源，具有高能量密度和短作用时间的特点．故该技术不仅具有较小的热影响区，对熔覆层的形貌和力学性能几乎没有影响，涂层和基体间也具有较高的结合强度，从而在高价值工件的表面修复方面展现极大的优势^［7‒9］．

然而，激光熔覆热影响区的性能往往是影响最终修复效果的薄弱环节^{［10‒12］}．已有研究表明：热影响区的热输入会导致基材形成极细的板条马氏体和高位错密度的马氏体组织；尽管马氏体组织能够提高热影响区的强度和硬度，但由此带来的塑性和韧性损失更容易导致工件在高负载工作条件下发生损伤^{［13‒14］}．为获得最佳的综合性能，往往通过调控残余奥氏体的含量以提高合金的韧性与塑性^{［15‒16］}．此外，对于17-4PH不锈钢，马氏体相变开始温度（Ms）也会影响残余应力的变化，Ms温度越低，产生的残余应力越小^［17］．综上，热影响区中的相含量及相变温度等表征相稳定性的因素，都会影响激光熔覆修复工件的力学性能和形变．故研究热影响区中的相变行为对于调控激光熔覆修复工件的机械性能与形变具有理论层面的支撑作用．

在修复过程中，激光熔覆产生的复杂热循环会使局部组织和相变行为发生变化．从而对工件在恶劣环境中使用性能的可靠性造成巨大挑战．目前，针对17-4PH材质激光熔覆的研究主要集中在机械性能及微观组织表征方面^{［18‒19］}．故有必要对热影响区中显微组织的演化机制和相稳定性进行研究．基于相变调控下的激光熔覆新工艺的探索对优化构件的服役性能具有实用价值．

方金祥^［20］通过探究马氏体不锈钢FV520B合金在激光熔覆热影响区中不同峰值温度条件下的Ms温度，发现较高峰值温度区域中的马氏体相变受到明显抑制，即Ms温度降低．其认为影响该合金马氏体相变相稳定性的本质源于化学因素的改变．本文所研究的17-4PH合金虽与FV520B合金同属马氏体不锈钢，但这两种合金的马氏体相稳定性却呈现完全相反的趋势，表明不同合金在激光熔覆热影响区中的相变行为可能受控于不同的主导因素．为了探究不锈钢中不同合金相变差异的内在机制，本研究结合有限元仿真、实验分析与相场模拟，建立了一种跨尺度的分析方法．针对17-4PH不锈钢在热影响区中马氏体相变的影响因素及相稳定性进行研究．基于此，本文的工作为实现该钢种在激光熔覆过程中马氏体相变的定量调控提供了理论基础．

1 实验材料

本研究选取两种不同规格的17-4PH不锈钢圆棒作为实验样本，且均经H1025热处理（550 ℃时效处理4 h）．规格为A10 mm×15 mm的样本在马弗炉中进行不同保温时间下的等温处理，用于完成第二相的相变演化实验．规格为A3 mm×10 mm的样本在Linseis L78/RITA热膨胀仪平台上完成马氏体相变热模拟实验．两种规格样本的化学成分相同，具体成分组成如表1所示．

2 有限元模拟

2.1 宽带激光热源模型

本文采用矩形宽带激光束进行单道激光熔覆实验，该激光束在工业应用中可通过条带积分反射镜实现光斑形状的转换．本实验所用工艺参数：激光功率为1 200 \mathrm{W}，光斑尺寸为0.004 m\times0.002 m，扫描速度为0.005 m/s，送粉速度为0.142 g/s．为更精确数值模拟激光熔覆过程温度变化历程，在有限元模拟中采用宽带体热源作为热源模型^［21］．热源模型如图1所示，该热源的能量沿激光扫描方向均匀分布．

此宽带激光热源模型的函数表达式为：

\begin{array}{l}Q\left(x,y,z\right)=C_{\mathrm{0}}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left[{\left(\frac{x-x_{\mathrm{0}}}{a}\right)}^{\mathrm{100}}+{\left(\frac{y-y_d}{b}\right)}^{\mathrm{50}}+{\left(\frac{z-z_{\mathrm{0}}}{c}\right)}^{\mathrm{100}}\right]\\ y_d=vt+y_{\mathrm{0}},\end{array},(1)

式中：Q(x,y,z)为在笛卡儿坐标系(x,y,z)处的热流密度，其值为1 200 \mathrm{W}；(x_{\mathrm{0}},y_{\mathrm{0}},z_{\mathrm{0}})为热源的中心位置；v为热源的扫描速率，其值为0.005 m/s；t为热源的扫描时间；C_{\mathrm{0}}为体积因子，可通过式（2~3）求解：

\mathrm{2}\eta P={∰}_{\Omega }^{}Q\left(x,y,z\right)\mathrm{d}\Omega ={\int }_{-a}^a{\int }_{-b}^b{\int }_{-c}^c{C}_{\mathrm{0}}{e}^{-R}\mathrm{d}x\mathrm{d}y\mathrm{d}z,(2)

R={\left(\frac{x-x_{\mathrm{0}}}{a}\right)}^{\mathrm{100}}+{\left(\frac{y-y_d}{b}\right)}^{\mathrm{50}}+{\left(\frac{z-z_{\mathrm{0}}}{c}\right)}^{\mathrm{100}},(3)

式中：\eta为能量吸收系数，其值为50%；P为激光束的吸收率；a、b和c分别为热源的宽度、沿扫描方向的长度以及高度，对应值分别为0.004 m、0.002 m和0.008 m．

2.2 模拟结果

图2展示了激光熔覆的有限元模拟结果．图2（a）为激光熔覆的有限元模拟结果与实验结果对比，可以观察到模拟云图与实验的金相形貌相吻合，从而验证了模拟的准确性^{［22‒23］}．图中灰色区域为熔覆区域，与灰色区域紧密相连的区域为激光熔覆热影响区．图2（b）展示了温度场分布，所选4个典型区域的峰值温度分别为1 000 ℃、1 065 ℃、1 130 ℃和1 195 ℃．分析4个典型区域温度随时间的变化历程，结果如图2（c）所示，尽管热影响区中每个区域的峰值温度不同，但各区域的温度随时间的演变历程表现出极其相似的变化规律．基于所选典型区域的温度演化特征，进一步确立了马氏体相变热模拟实验的热处理工艺．

3 高温阶段的第二相演化

3.1 溶解实验

在此溶解实验中选取规格为A10 mm×15 mm的样本．依据有限元模拟得到的激光熔覆热影响区高温阶段温度场的分布规律，设计了4组（A~D组）不同保温温度与保温时间组合的热处理方案．A~D组样本分别在1 020 ℃、1 100 ℃、1 180 ℃和1 260 ℃条件下进行时间为240 s、480 s、720 s、960 s和1 200 s的等温保温处理．由于在1 260 ℃条件下，第二相的溶解速率极快，导致在上述保温时间下，每个样本中第二相的体积分数趋于一致．为获得更明显的差异化效果，将该温度下的保温时间设定为60 s、120 s、180 s、360 s和1 200 s．各组样本的编号及对应的热处理工艺参数如表2所示．

热处理完成后对17-4PH样本进行金相制备，并采用扫描电子显微镜（SEM）观察微观组织的演变特征，结合能谱分析仪（EDS）对第二相中的元素含量进行定量表征．

3.2 物相分析

图3展示了17-4PH不锈钢在H1025热处理后的显微组织，析出了大量纳米级沉淀物和少量亚微米级沉淀物．根据EDS结果可知，纳米级的沉淀物为ε-Cu，亚微米级的沉淀物为NbC，该结果与其他学者的研究结果一致^{［24‒26］}．统计数据显示在本工艺下的NbC含量远远小于ε-Cu含量．故本文在统计第二相的溶解行为时，主要关注ε-Cu的溶解^{［27‒28］}.

3.3 数据统计

使用Image-Pro软件，定量分析A~D组样本中析出的ε-Cu粒子．初始样本中ε-Cu的含量为2.186%．由于D组样本在对应保温温度下溶解过快，其实际保温时间与其他组不同，故本文将A~C组的保温时间及溶解量列于表3中，D组的相关数据则单独列于表4中．

3.4 ε-Cu在高温阶段的演化

3.4.1 非等温JMAK模型

ε-Cu的等温溶解过程为扩散型相变，通过分析等温条件下的溶解过程可构建体积分数与时间的关系^［29］．JMAK模型被广泛应用于等温条件下的第二相固态相变过程的动力学分析^{［30‒31］}．然而，JMAK模型描述的是第二相的析出过程（即体积分数0%→100%），并不能直接用于溶解过程（即体积分数从100%→0%）．故采用JMAK模型研究ε-Cu的溶解行为时，通过引入转换分数，将ε-Cu的溶解过程转换为符合JMAK模型的形式．

由此，JMAK模型的表达式为：

V_{\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}}=\mathrm{1}-\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(-k{t}^n),(4)

式中：k和n由等温相变实验确定．

转换分数（V_{\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}}）可表示为：

V_{\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}}=\frac{V-V_{\mathrm{0}}}{V_{\mathrm{e}\mathrm{q}}-V_{\mathrm{0}}},(5)

式中：V为溶解过程中的体积分数；V_{\mathrm{0}}为平衡体积分数，约为2.72%；V_{\mathrm{e}\mathrm{q}}为转变完成后ε-Cu的平衡含量，约为0%^{［32‒33］}．

进一步将式（4）改写为线性函数：

\mathrm{l}\mathrm{n}\left(\mathrm{l}\mathrm{n}\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{1}-V_{\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}}}\right)=\mathrm{l}\mathrm{n}k+n\mathrm{l}\mathrm{n}t,(6)

式中：n为斜率；\mathrm{l}\mathrm{n}k为截距．

将等温条件下的转变量和保温时间代入式（6），通过线性回归拟合可得对应的k和n．同理，可获得不同等温工况下的k和n，如表5所示.

基于Scheil准则，将温度-时间曲线离散为一系列等温步骤，并在每步中利用等温动力学计算转换分数^［34］．每一步的虚拟转换时间为：

t_{i+\mathrm{1}}^{*}={\left[\frac{-\mathrm{l}\mathrm{n}(\mathrm{1}-V_{i\left(\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}\right)})}{k_{i+\mathrm{1}}}\right]}^{\frac{\mathrm{1}}{n_{i+\mathrm{1}}}}.(7)

由于JMAK模型通常用于描述等温条件下ε-Cu的溶解过程，而无法直接用于描述连续变温条件下的溶解过程．故本文通过最小二乘法拟合k、n和T之间的关系，并将其表示为关于温度的函数k\left(T\right)和n\left(T\right)^［35］．函数表达式如式（8）和式（9）所示：

k\left(T\right)=\mathrm{0.007}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(\mathrm{3.417}T),(8)

n\left(T\right)=-\mathrm{0.093}{T}^{\mathrm{2}}-\mathrm{0.375}T+\mathrm{0.769}.(9)

从而JMAK模型可被用于分析非等温过程，表达式为：

V_{i+\mathrm{1}\left(\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}\right)}=\mathrm{1}-\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left[-k_{i+\mathrm{1}}{\left(t_{i+\mathrm{1}}^{*}+\mathrm{\Delta }{t}_i\right)}^{n_{i+\mathrm{1}}}\right].(10)

最后，ε-Cu的溶解量可通过式（11）计算：

V_{\mathrm{d}\mathrm{i}\mathrm{s}}={\sum }_{\mathrm{0}}^n\left(f_{\mathrm{0}}-f_{\mathrm{e}\mathrm{q}}\right)V_{i+\mathrm{1}\left(\mathrm{p}\mathrm{e}\mathrm{r}\right)}.(11)

3.4.2 马氏体相变热模拟实验

基于前文模拟获得的激光熔覆热影响区中4个典型区域的温度变化规律，开展马氏体相变热模拟实验．将热影响区中具有不同峰值温度的典型区域（1 000 ℃、1 065 ℃、1 130 ℃和1 195 ℃）用规格为A3 mm×10 mm的样本进行等效替代，使用Linseis L78/RITA热膨胀仪对等效样本进行马氏体相变热模拟实验以获得膨胀量和温度数据．由于激光熔覆热影响区的温度-时间历程相当于对等效样本进行热处理，故4个等效样本按照下述程序进行热处理：首先将样本以200 ℃/s的速度从室温（20 ℃）升温至峰值温度，保温10 s．随后再以200 ℃/s的速度从峰值温度冷却至810 ℃，保温10 s．最终以1 ℃/s的速度从810 ℃冷却至室温．

3.4.3 演化结果预测

根据An等^［36］的研究，ε-Cu在高于964 ℃的温度下重新溶解进基体中．基于建立的非等温JMAK模型，等效样本中ε-Cu的含量可通过计算得出，结果如表6所示．

4 低温阶段的相变研究

4.1 相场模型

马氏体相变的演化可通过Allen-Cahn方程（即Time-Dependent Ginzburg-Landau，TDGL方程）进行建模 ^{［37‒39］}．该演化过程可通过预测相场变量随时间的变化来模拟，并朝着总自由能随时间单调降低的方向进行^{［40‒41］}．表达式为：

\frac{\partial {\eta }_q\left(r,t\right)}{\partial t}=-{\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=n}L\frac{\delta G}{\delta {\eta }_q\left(r,t\right)},(12)

式中：{\eta }_q\left(r,t\right)为不同马氏体变体的相场变量；n为马氏体变体个数，本文采用具有3个马氏体变体的相场模型，故n=\mathrm{3}；L为相界面迁移率有关的动力学系数；G为系统的总自由能；\frac{\delta G}{\delta {\eta }_q\left(r,t\right)}为变分导数，表示马氏体形成过程中的驱动力．

相场模型中的总自由能由以下3部分组成：

G={\int }_V^{}(f_{\mathrm{c}\mathrm{h}}+f_{\mathrm{e}\mathrm{l}}+f_{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}})\mathrm{d}V,(13)

式中：f_{\mathrm{c}\mathrm{h}}、f_{\mathrm{e}\mathrm{l}}和f_{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}}分别为化学自由能密度、弹性应变能密度和梯度能密度．

马氏体相变过程中的化学自由能密度可由Landau多项式表示^{［40， 42］}：

f_{\mathrm{c}\mathrm{h}}\left({\eta }_{\mathrm{1}},{\eta }_{\mathrm{2}},{\eta }_{\mathrm{3}}\right)=\frac{\mathrm{1}}{V_m}\left[\frac{A}{\mathrm{2}}{\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=\mathrm{3}}{\left({\eta }_q\right)}^{\mathrm{2}}-\frac{B}{\mathrm{3}}{\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=\mathrm{3}}{\left({\eta }_q\right)}^{\mathrm{3}}+\frac{C}{\mathrm{4}}{\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=\mathrm{3}}{\left({\eta }_q\right)}^{\mathrm{2}}\right].(14)

通过引入奥氏体向马氏体转变的驱动力（\mathrm{\Delta }{G}_m）以及能垒（\mathrm{\Delta }{G}^{*}），式（14）中的系数A、B、C可分别表示为：

A=\mathrm{32}\mathrm{\Delta }{G}^{*},B=\mathrm{3}A-\mathrm{12}\mathrm{\Delta }{G}_m,C=\mathrm{2}A-\mathrm{12}\mathrm{\Delta }{G}_m.(15)

此外，能垒可表示为：

\mathrm{\Delta }{G}^{*}=\frac{V_m\beta }{\mathrm{2}{\delta }^{\mathrm{2}}},(16)

式中：V_m为摩尔体积；\beta为界面能系数相关的量；\delta为界面厚度．

将动力学方程以无量纲的形式呈现，便于数值求解，也有助于揭示控制体系相变行为的关键物理参数．为此，引入特征能量E，从而，A^{*}=A/E,B^{*}=B/E,C^{*}=C/E．A^{*}、B^{*}和C^{*}为约化系数．

梯度能被定义为因序参量的不均匀性而产生的能量总和．梯度能密度可表示为^{［40， 42］}：

f_{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}}\left({\eta }_{\mathrm{1}},{\eta }_{\mathrm{2}},{\eta }_{\mathrm{3}}\right)=\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}{\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=\mathrm{3}}{\mathit{\beta }}_{ij}\left(q\right)\frac{\partial {\eta }_q}{\partial {\mathit{r}}_i}\frac{\partial {\eta }_q}{\partial {\mathit{r}}_j},(17)

式中：\mathit{r}为笛卡儿坐标系下的位置向量；{\mathit{\beta }}_{ij}为梯度系数矩阵，是对角张量，其与界面能（\gamma）、摩尔体积（V_m）以及能垒（∆G^{*}）有关，表达式为：

{\mathit{\beta }}_{ij}=\frac{\mathrm{9}{\gamma }^{\mathrm{2}}{V}_m}{\mathrm{16}∆G^{*}},(18)

式中：系数的约化形式可表示为{\mathit{\beta }}_{ij}^{*}={\mathit{\beta }}_{ij}/E．

马氏体相变过程会引起晶体晶格的变形，从而引起体系中能量的变化，这种能量变化为弹性应变能，其在体系中的密度表达式为^［43］：

f_{\mathrm{e}\mathrm{l}}\left({\eta }_{\mathrm{1}},{\eta }_{\mathrm{2}},{\eta }_{\mathrm{3}}\right)={\int }_{{ϵ}_{ij}^{\mathrm{0}}\left(\mathit{r}\right)}^{{ϵ}_{ij}\left(\mathit{r}\right)}{\sigma }_{ij}\left(\mathit{r}\right)d{ϵ}_{ij}\left(\mathit{r}\right),(19)

式中：{ϵ}_{ij}^{\mathrm{0}}\left(\mathit{r}\right)是马氏体相变引起的一种无应力相变应变，表达式为：

{ϵ}_{ij}^{\mathrm{0}}\left(\mathit{r}\right)={\sum }_{q=\mathrm{1}}^{q=\mathrm{3}}{\eta }_q\left(\mathit{r}\right){ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(q\right),(20)

式中：{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(q\right)为Bain应变，用于描述奥氏体（FCC）向马氏体（BCC）转变过程中晶格形变张量，表达式为：

{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{1}\right)=\left[\begin{array}{ccc}{ϵ}_{\mathrm{3}}& & \\ & {ϵ}_{\mathrm{1}}& \\ & & {ϵ}_{\mathrm{1}}\end{array}\right],{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{2}\right)=\left[\begin{array}{ccc}{ϵ}_{\mathrm{1}}& & \\ & {ϵ}_{\mathrm{3}}& \\ & & {ϵ}_{\mathrm{1}}\end{array}\right],{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{3}\right)=\left[\begin{array}{ccc}{ϵ}_{\mathrm{1}}& & \\ & {ϵ}_{\mathrm{1}}& \\ & & {ϵ}_{\mathrm{3}}\end{array}\right],(21)

式中：{ϵ}_{\mathrm{1}}=\frac{a_t-a_c}{a_c}，{ϵ}_{\mathrm{3}}=\frac{c_t-a_c}{a_c}，a_t、c_t为BCC结构的晶格参数，a_c为FCC结构的晶格参数；马氏体变体1、2和3分别由{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{1}\right)、{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{2}\right)和{ϵ}_{ij}^{\mathrm{00}}\left(\mathrm{3}\right)控制．

{ϵ}_{ij}\left(\mathit{r}\right)是真实应变，表达式为：

{ϵ}_{ij}\left(\mathit{r}\right)=\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}\left(\frac{\partial u_i\left(\mathit{r}\right)}{\partial r_j}+\frac{\partial u_j\left(\mathit{r}\right)}{\partial r_i}\right),(22)

式中：u\left(\mathit{r}\right)为通过求解平衡力学方程\frac{\partial {\sigma }_{ij}\left(\mathit{r}\right)}{\partial r_j}=\mathrm{0}得到的局部位移矢量，该位移矢量可用于求解真实应变{ϵ}_{ij}\left(\mathit{r}\right)，并在此基础上进一步计算局部弹性应变能密度．

{\sigma }_{ij}\left(\mathit{r}\right)为相变过程中产生的弹性应力，表达式为：

{\sigma }_{ij}\left(\mathit{r}\right)=c_{ijkl}{ϵ}_{kl}^{\mathrm{e}\mathrm{l}}\left(\mathit{r}\right).(23)

在当前的工作中，假设材料为各向同性，其弹性模量张量可表示为：

c_{ijkl}=\frac{\mathrm{2}v\mu }{\mathrm{1}-\mathrm{2}v}{\delta }_{ij}{\delta }_{kl}+\mu ({\delta }_{ik}{\delta }_{jl}+{\delta }_{il}{\delta }_{jk}),(24)

式中：\mu为剪切模量；v和{\delta }_{ij}分别为泊松比和狄拉克\delta函数．

弹性应变{ϵ}_{kl}^{\mathrm{e}\mathrm{l}}\left(\mathit{r}\right)与塑性应变{ϵ}_{kl}^{\mathrm{p}\mathrm{l}}\left(\mathit{r}\right)之间的关系可表示为：

{ϵ}_{kl}^{\mathrm{e}\mathrm{l}}\left(\mathit{r}\right)={ϵ}_{kl}\left(\mathit{r}\right)-{ϵ}_{kl}^{\mathrm{0}}\left(\mathit{r}\right)-{ϵ}_{kl}^{\mathrm{p}\mathrm{l}}\left(\mathit{r}\right).(25)

根据von Mises准则，当相变应力超过奥氏体基体的屈服强度时，即满足式（26）时，发生塑性变形：

{\overline{\sigma }}^{\mathrm{2}}-{\sigma }_y^{\mathrm{2}}=\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}\left\{{\left({\sigma }_{xx}-{\sigma }_{yy}\right)}^{\mathrm{2}}+{\left({\sigma }_{yy}-{\sigma }_{zz}\right)}^{\mathrm{2}}+{\left({\sigma }_{zz}-{\sigma }_{xx}\right)}^{\mathrm{2}}\right\}+\mathrm{3}\left({\sigma }_{xy}^{\mathrm{2}}+{\sigma }_{yz}^{\mathrm{2}}+{\sigma }_{zx}^{\mathrm{2}}\right)-{\sigma }_y^{\mathrm{2}}\ge \mathrm{0},(26)

式中：\overline{\sigma }为von Mises等效应力；{\sigma }_y为屈服应力．

由于低温阶段相变演化是连续变温的过程，故本文采用阶跃式连续变温的相场模型模拟该相变过程．即在每个温度绝热相变0.5 μs后，将模型温度整体设置为下个温度^［44］．图4展示了阶跃式连续变温法在连续冷却过程中的应用方式．

4.2 马氏体相变的影响因素

4.2.1 化学驱动力

随着峰值温度的升高，等效样本中ε-Cu的溶解量增大，使得基体中Cu元素的含量随之增加．根据Villa等^［45］的研究，Cu元素在ε-Cu中的质量分数为98 wt%．本文采用此比例计算不同峰值温度工况下等效样本基体中Cu元素的含量，结果如表7所示．

Cu元素含量影响了低温阶段奥氏体向马氏体转变的化学驱动力．此外，温度也是决定化学驱动力的重要因素．故本文借助热力学软件JmatPro分析低温阶段中温度和Cu元素含量对化学驱动力的影响，并绘制图5所示的化学驱动力（Q）、温度（T）和Cu元素含量（c）之间的多元拟合图．当温度保持不变的情况下，化学驱动力随Cu元素含量增加呈逐渐减小的趋势；当Cu元素含量保持不变时，化学驱动力随着温度升高亦呈逐渐减小的趋势，拟合关系式为：

Q\left(c,T\right)=-\mathrm{3}\mathrm{619.113}\mathrm{0}+\mathrm{6.784}\mathrm{2}T+\mathrm{99.798}\mathrm{7}c-\mathrm{0.022}\mathrm{6}Tc-\mathrm{0.000}\mathrm{4}{T}^{\mathrm{2}}-\mathrm{11.524}\mathrm{3}{c}^{\mathrm{2}}.(27)

4.2.2 奥氏体屈服强度

加工硬化、细晶强化和第二相强化是合金的主要强化机制．本文采用规格为A3 mm×10 mm的小尺寸试样进行马氏体相变热模拟实验．由于试样尺寸较小，由热应力引起的加工硬化可以忽略不计，仅考虑细晶强化和第二相强化对基体屈服强度的影响^［46］．

1）细晶强化

奥氏体晶粒的演化受加热温度和保温时间共同影响，建立预测晶粒尺寸模型时，需考虑两种因素的综合影响．奥氏体晶粒尺寸可通过Sellars模型预测^［47］：

D^m=d_{\mathrm{0}}^m+Ct\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(-\frac{Q}{R(T+\mathrm{273.15})}\right),(28)

式中：D为奥氏体晶粒在t时刻的尺寸（\mathrm{\mu }\mathrm{m}）；d_{\mathrm{0}}为奥氏体晶粒的初始尺寸（\mathrm{\mu }\mathrm{m}）；t为保温时间（\mathrm{s}）；Q为晶粒长大的激活能（\mathrm{J}·\mathrm{m}\mathrm{o}{\mathrm{l}}^{-\mathrm{1}}）；R为气体常数，取\mathrm{8.314}\hspace{0.33em}\mathrm{J}·\mathrm{m}\mathrm{o}{\mathrm{l}}^{-\mathrm{1}}·{\mathrm{K}}^{-\mathrm{1}};T为加热温度（℃）；C、m均为材料常数．

奥氏体化后，初始的奥氏体晶粒尺寸几乎未对屈服强度产生影响，从而可忽略其对屈服强度的作用，主要关注加热温度和保温时间对奥氏体晶粒尺寸的影响．则Sellars模型可写为：

D=L{\left[t\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(-\frac{Q}{R(T+\mathrm{273.15})}\right)\right]}^w,L=C^w,w=\frac{\mathrm{1}}{m}.(29)

根据陈波等^［48］的研究，式（29）中的系数被定义为L=\mathrm{1.047}\times {\mathrm{10}}^{\mathrm{7}}、Q=\mathrm{625}\mathrm{180.3}、w=\mathrm{0.24}．可改写为用于描述17-4PH钢奥氏体晶粒尺寸变化的形式：

D=\mathrm{1.047}\times {\mathrm{10}}^{\mathrm{7}}{\left[t\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(-\frac{\mathrm{625}\mathrm{180.3}}{R(T+\mathrm{273.15})}\right)\right]}^{\mathrm{0.24}}.(30)

基体的屈服强度和奥氏体晶粒尺寸之间的关系可由Hall-Petch模型表征，表达式为^［49］：

{\sigma }_A={\sigma }_{\mathrm{0}}+k{D}^{-\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{2}}},(31)

式中：{\sigma }_A为基体的屈服强度；{\sigma }_{\mathrm{0}}和k均为材料相关的常数，{\sigma }_{\mathrm{0}}=330 \mathrm{M}\mathrm{P}\mathrm{a}， k=20 \mathrm{M}\mathrm{P}\mathrm{a}·\mathrm{\mu }{\mathrm{m}}^{\mathrm{0.5}};D为奥氏体晶粒尺寸．

2）第二相强化

根据马红旭等^［50］的研究，ε-Cu在17-4PH钢中的强化作用主要为Orowan机制．本文采用McCall-Boyd法测定第二相的量，在SEM图像中逐个测量已知面积内每个析出物的直径，换算出所有析出物的平均直径，同时计算析出物数目，计算方式为：

V_f=\frac{\mathrm{1.4}\mathrm{\pi }}{\mathrm{6}}\times \frac{N_i{d}_i^{\mathrm{2}}}{P},(32)

式中：V_f为第二相的体积分数；N_i为第二相的个数；d_i为平均直径；P为已知面积．

本研究中，基体的强度增量以第二相的Orowan机制作为主要因素，第二相强化作用的表达式为：

\sigma ={\sum }_{i=\mathrm{1}}^N{\sigma }_i={\sum }_{i=\mathrm{1}}^N\left[\frac{\mathrm{10}Gb}{\mathrm{5.72}{\mathrm{\pi }}^{\frac{\mathrm{3}}{\mathrm{2}}}{r}_i}\right]{V_f}^{\mathrm{0.5}}\mathrm{l}\mathrm{n}\left(\frac{r_i}{b}\right),(33)

式中：\sigma为屈服强度增量（MPa）；i为基体中第i个粒子；G为剪切模量；b为柏氏模量；r为粒子半径（\mathrm{\mu }\mathrm{m}）.

3）屈服强度

根据建立的细晶强化模型，计算不同峰值温度工况下等效样本的奥氏体晶粒尺寸，发现奥氏体晶粒尺寸随峰值温度的升高逐渐变大．此外，基于前文建立的非等温JMAK模型，可得变温过程中ε-Cu的最终含量．假设ε-Cu粒子的个数在溶解过程中不发生变化，只有平均尺寸随工况峰值温度升高而逐渐减小^［51］．故基于上述建立的Orowan模型可知ε-Cu对屈服强度的影响．其中晶粒尺寸和第二相平均尺寸的变化对屈服强度的影响如图6所示．

4.3 利用BP神经网络优化Landau系数

为追踪相稳定性（Ms温度和马氏体相变体积分数），需建立定量弹塑性相场模型，考虑温度对吉布斯化学自由能的影响，即Landau系数．然而，目前没有关于17-4PH合金Landau系数的研究．本文将已报道类似钢种的Landau系数作为初始值，结合马氏体相变实验，通过机器学习优化系数．

由于Landau系数无法通过实验获得，故因缺少输出特征数据而无法搭建关于马氏体体积分数（输入数据）-Landau系数（输出数据）的BP神经网络．但BP神经网络可通过学习输入数据和输出数据的映射关系提取特征映射，从而使神经网络具备泛化能力^［52］．所以可利用此能力，通过模拟数据和实验数据相结合的方法优化Landau系数，即：a）通过模拟数据搭建BP神经网络；b）利用神经网络的泛化能力，通过输入实验数据，预测得到新的系数．尽管特征映射仍是基于模拟数据，然而如图7所示，实验得到的马氏体体积分数（Curve Ⅲ）和模拟的马氏体体积分数（Curve Ⅰ）在变化规律上存在较大差异．故可将实验体积分数作为与模拟体积分数存在显著差异的数据输入BP神经网络，并利用其泛化能力输出1组新的Landau系数．此时预测数据（Landau系数）的变化规律受新输入数据（实验的马氏体体积分数）的影响发生了改变．

在相场模型中，马氏体相变由Landau系数控制．根据Cissé等^［40］的研究，温度依赖性的Landau系数可通过能垒（\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{*}}）转换为温度的函数．故Landau系数中的系数A可被转换为温度函数，通过相场模型计算得到系数A\left(T\right)对应的一系列马氏体体积分数（V_M），其中系数A\left(T\right)的表达式如下：

A(T)=\mathrm{0.15}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(-\mathrm{0.5}\frac{T}{T_{\mathrm{0}}}),(34)

式中：T为温度；T_{\mathrm{0}}为平衡温度，其值为614 ℃．

具体流程如图7（a）所示．将文献计算的1 600组系数作为相场模型的输入数据，经相场模型计算后得到1 600组马氏体的体积分数．由图7（b）的Curve Ⅰ可知，相场模型基于理论系数计算后得到的马氏体体积分数范围约为2%~90%．将理论系数和与之对应的体积分数用于神经网络训练，从而建立Landau系数与体积分数之间的映射关系．

数据集被划分为训练集（70%）、测试集（15%）和验证集（15%）．BP神经网络的相关参数和训练性能指标分别在图8（a）和图8（b）中展示，本节不再赘述．由图8（b）可知，BP神经网络预测模型展现出高水平的拟合精度，并具备出色的样本追踪和泛化能力．

选择屈服强度最高的样本，并将其通过实验获得的马氏体体积分数（Linseis L78/RITA热膨胀仪测得的实验值）作为数据集，该样本中母相比例最高．为使实验马氏体体积分数的范围与相场模型计算的数值范围一致，在马氏体体积分数为2%~90%的范围内，按等温间隔选取200组数据作为预测数据，此步骤目的为：ⅰ）展现模拟数据与实验数据在体积分数为2%~90%演化进程的差异性；ⅱ）使选择的实验数据与模拟数据在体积分数的演化进程上保持一致．结果如图7（b）中的Curve Ⅰ与Curve Ⅲ所示，尽管两者的马氏体体积分数范围一致，但模拟体积分数与实验体积分数的演化进程存在较大差异．

将实验体积分数数据逐个输入上述训练完成的BP神经网络中，利用神经网络的泛化能力，输出每个体积分数对应的Landau系数．输出系数因受实验体积分数的影响，其随温度的变化规律会发生改变．优化系数随温度的变化函数可表示为：

A^{*}(T)=\mathrm{5}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left[(\mathrm{6.09}-\mathrm{0.036}T)\frac{T-T_{\mathrm{0}}}{T_{\mathrm{0}}}\right].(35)

将优化系数输入相场模型进行二次计算，结果如图7（b）中的Curve Ⅱ与Curve Ⅲ所示，相场模型采用优化系数计算的结果更贴近实验的马氏体相变过程．

5 马氏体的相稳定性

将上文计算的化学驱动力、BP神经网络确定的Landau系数和结合实验数据推导的屈服强度，作为连续变温相场模型所需的关键参数，详见表8．

5.1 相场法确定 Ms 温度

5.1.1 实验法确定连续冷却过程中的Ms温度

图9（a1~a4）展示了等效样本利用Linseis L78/RITA热膨胀仪在不同峰值温度工况下快速热处理后得到的热膨胀曲线．17-4PH钢的体积随温度的降低发生收缩，当温度降至Ms温度时，17-4PH钢的奥氏体母相（\gamma-Fe）开始转变为马氏体（\alpha-Fe），晶体结构由FCC向BCC转变，体积发生膨胀．当温度降至Mf温度时，相变转变完成．采用切线法确定4组等效样本的母相向马氏体转变的相变温度，结果如图9（b）所示，Ms温度随热影响区峰值温度的上升而升高．

5.1.2 相场法确定连续冷却过程中的Ms温度

采用前文提出的阶跃式冷却法确定Ms温度，在每个温度步下监测马氏体的体积分数，当体积分数达到2%时，将对应温度定义为Ms温度．

根据Nakada等的研究，Ms温度随Cu元素含量的上升呈下降趋势^{［36， 54］}．由于Cu元素作为奥氏体的稳定剂，其含量的增加降低了化学驱动力并抑制了奥氏体向马氏体的相变，从而需要更大的过冷度才能驱动相变发生，形成了更低的Ms温度．然而，在本研究中Ms温度趋势却呈现截然相反的态势．基于前文的有限元模拟，激光熔覆高温阶段固态相变的上限温度超出传统热处理300 ℃以上．如第4节展示的趋势，激光熔覆高温阶段ε-Cu的演化不仅改变了基体的化学成分，还对其屈服强度产生了影响．故所建立的定量弹塑性相场模型可被用来阐释马氏体相变过程中化学驱动力和弹性应变能之间的耦合作用．

1）利用相场模型分析了不同峰值温度工况下马氏体相变过程中弹性应变能的变化．由图10（a）可知，弹性应变能随着峰值温度的升高而下降，是由于热影响区中的热输入使得基体的屈服强度下降，从而促使塑性应变的累积，进而造成弹性应变能的降低．图10（b）对比了化学驱动力、弹性应变能和梯度能的变化，其中：弹性应变能的变幅大于化学驱动力的变幅，梯度能的变化幅度可忽略不计^［53］．

2）将化学驱动力与通过相场计算获得的弹性应变能耦合以评估Ms温度．由于体系中的马氏体相变主要由化学驱动力与弹性应变能控制，故Ms温度可通过这两种能量的变化进行确定．为阐述应变能在相稳定性中的作用，可通过如下热力学理论分析：

\mathrm{\Delta }S=\frac{\mathrm{\Delta }H}{T_{\mathrm{0}}}.(36)

当：

\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{c}\mathrm{h}}=\mathrm{\Delta }H-Ms*\mathrm{\Delta }S,(37)

\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{n}\mathrm{o}\mathrm{n}\mathrm{c}\mathrm{h}}=E^{\mathrm{e}\mathrm{l}}+E^{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}},(38)

\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{n}\mathrm{o}\mathrm{n}\mathrm{c}\mathrm{h}}+\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{c}\mathrm{h}}=\mathrm{0}.(39)

Ms温度的计算方式为：

Ms=T_{\mathrm{0}}\left(\mathrm{1}-\frac{E^{\mathrm{e}\mathrm{l}}+E^{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}}}{\left|∆H\right|}\right),(40)

式中：\mathrm{\Delta }S和\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{c}\mathrm{h}}分别为体系熵和化学驱动力的变化；\mathrm{\Delta }{G}^{\mathrm{n}\mathrm{o}\mathrm{n}\mathrm{c}\mathrm{h}}为非化学驱动力的变化，包括弹性应变能（E^{\mathrm{e}\mathrm{l}}）和梯度能（E^{\mathrm{g}\mathrm{r}\mathrm{a}\mathrm{d}}）．通过分析JMatPro计算结果发现，Cu元素含量的改变对体系平衡温度的影响可以忽略．故在当前研究中平衡温度（T_{\mathrm{0}}）设为614 °C．\mathrm{\Delta }H为奥氏体向马氏体转变的相变潜热，计算方式为：

\mathrm{\Delta }H=\mathrm{\Delta }f\left(\frac{T_{\mathrm{0}}}{T_{\mathrm{0}}-T}\right),(41)

式中：\mathrm{\Delta }f为化学驱动力．

为验证弹性应变能对Ms温度的影响，分别设置了case（Ⅰ）和case（Ⅱ）对比分析．case（I）假定弹性应变能保持不变，只考虑化学驱动力变化对Ms温度的影响；case（Ⅱ）考虑热影响区中不同区域应变能的变化，探究其与化学驱动力对Ms温度的耦合作用．然后，将这两种不同条件下的分析结果与实验结果进行对比验证．

对于case（Ⅰ），将热影响区中4个区域的弹性应变能视为定值（弹性应变能的大小为4个典型区域的弹性应变能的平均值），只考虑化学驱动力的变化．图11展示了Nakada方法^［54］计算的Ms温度和case（Ⅰ）条件下计算的Ms温度的变化趋势．在case（Ⅰ）条件下，峰值温度越高的区域中Cu元素含量越高，对马氏体相变的抑制作用越明显，为使马氏体相变能够发生，需要通过降低相变温度来提供足够的化学驱动力（与图5一致），从而形成了相变温度降低的趋势．此趋势与Nakada等^［54］的研究结果一致．然而，这两种Ms温度的变化趋势却与实验测得的Ms温度呈现完全相反的趋势．

在case（Ⅱ）中，Ms温度通过追踪热影响区中典型区域的应变能实际变化得到，将相场模拟的不同峰值温度区域的弹性应变能代入式（40），计算结果如图12所示，随着峰值温度的升高，相场模拟的Ms温度呈现上升趋势，与实验测得的Ms温度变化趋势一致．另外，弹性应变能的变幅大于化学驱动力的变幅．

在忽略弹性应变能变化的情况下，计算所得结果与Nakada等^［54］报道的Ms温度变化趋势一致．然而，当考虑弹性应变能变化时，则观察到相反的趋势．说明激光熔覆热影响区中的相稳定性由两种因素影响．一方面，随着热影响区中所选4个区域峰值温度的升高，其奥氏体基体内Cu元素含量增加，这虽然削弱了奥氏体向马氏体转变时的化学驱动力；但另一方面，作为马氏体相变阻力的弹性应变能，在峰值温度较高的区域会降低，应变能的减小使相变所需克服的能垒降低，从而较小的化学驱动力便可以诱发马氏体的相变，因而导致了Ms温度升高．综合分析影响马氏体相变的两个因素可知，当弹性应变能的变幅大于化学驱动力的变幅时，Ms温度呈现上升的变化趋势．通过对比图11和图12中Ms温度的变化趋势可知，弹性应变能是影响马氏体相稳定性的决定因素．

5.2 通过相场法确定马氏体相变进程

5.2.1 实验法确定连续冷却过程中的马氏体相变进程

图13为热影响区中4个典型区域的等效样本在连续冷却过程中通过Linseis L78/RITA热膨胀仪测得的马氏体相变进程．曲线①~④分别为1 000 ℃、1 065 ℃、1 130 ℃和1 195 ℃峰值温度下马氏体体积分数的演化．其中红色虚线为体积分数达到50%时的基准线．当马氏体体积分数达到50%时，最低峰值温度工况下的样本需最低的转变温度，随工况峰值温度上升，马氏体体积分数达到50%时所需的转变温度也逐渐升高；在相同转变温度条件下，较高峰值温度工况下的样本呈现更高的马氏体体积分数．由此可知，热影响区中峰值温度越高的区域具有更高的马氏体转变速率和体积分数．

5.2.2 相场法验证连续冷却过程中的马氏体相变进程

由于此节相场模拟采用阶跃式冷却的方法，每1 ℃的温度变化被划分为3个等距的步长．故在选定的温度范围内（60 ℃~20 ℃），共采用120步进行模拟．

图14为利用相场模拟获得的不同峰值温度工况下等效样本在连续冷却过程中的马氏体动态演化过程．工况1~工况4分别对应峰值温度为1 000 °C、1 065 °C、1 130 °C和1 195 °C的工况．T为相场模拟中的温度；蓝色背景对应奥氏体母相；3个不同色块分别对应马氏体的3个变体（马氏体变体1~3）．为更好呈现马氏体的相变过程，根据图13的实验结果，选取60 ℃作为不同峰值温度工况下相场模拟的初始温度，20 ℃作为相场模拟的最终温度，并选择50 ℃、40 ℃、30 ℃为中间转变温度．在5个温度点对比不同峰值温度工况下的相变进程，可以观察到，在相同温度下，马氏体体积分数随工况峰值温度的升高而增加；在4种不同峰值温度工况下的演化终态中，峰值温度越高的工况呈现越高的马氏体体积分数．是由于峰值温度的升高导致屈服强度降低，使塑性应变增加的同时，降低了基体中的弹性应变能．根据Man等^［53］的研究，弹性应变能对奥氏体向马氏体转变起阻碍作用，抑制马氏体的形成；屈服强度的降低则释放了奥氏体中储存的弹性应变能，从而促进相变的发生．故较高峰值温度工况下马氏体的转变速率更快，并在相同转变温度下表现出更高的马氏体体积分数．进一步证实弹性应变能对马氏体的相变进程起决定性作用．

6 结论与展望

1）基于有限元法模拟的激光熔覆热影响区温度场分布特征，选取了4个典型的热影响区进行高温溶解及马氏体相变热模拟实验．在高温相变阶段，构建了非等温条件下的第二相JMAK溶解模型，揭示了ε-Cu和Cu元素含量在激光熔覆过程中的演化规律，并运用第二相强化和细晶强化模型预测典型区域的奥氏体屈服强度；在低温相变阶段，将马氏体相变热模拟实验与BP神经网络相结合，优化相场模型中的Landau系数，建立了变温的定量弹塑性相场模型．

2）相场模拟表明，影响马氏体相变相稳定性的本质源于化学驱动力与弹性应变能的耦合效应．本文的模拟计算表明弹性应变能是决定17-4PH材质马氏体相变相稳定性的主导因素，从而揭示了该材质高温相变与低温相变的关联性，相场模拟分析结果和实验结果具有很好的一致性．

3）为简化理论研究工作，本文的淬火相变实验采取了较小尺寸样品进行马氏体相变实验，尽可能避免热应力对实验结果的影响．但在激光熔覆实际工程中，工件尺寸一般较大，考虑应力对相变过程的影响更具现实意义，故需建立应力荷载等因素的综合相场模型，此工作正在进行中．

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基金资助

国家自然科学基金“17-4PH激光熔覆热循环过程固态相变调控的实验与模拟研究”(52561014)

新疆维吾尔自治区引进高层次人才天池计划“大型机械装备零部件超高速激光熔覆关键技术研究”(100400028)