放射性核素氚在U₃Si₂表面吸附的第一性原理研究

摘要

为评估事故容错燃料U₃Si₂对放射性核素氚的化学滞留能力，并为清华高通量试验堆（THFR）氚源项分析提供微观参数，本文采用密度泛函理论（DFT）系统计算了氚原子在U₃Si₂（001）、（110）及（111） 3个主要晶面的吸附能、态密度、Bader电荷及差分电荷密度（CDD）。结果表明：氚在3个表面的吸附均为放热过程，其中（111）面H（1）位点的吸附能为-5.124 eV，为全局最稳定构型，表明U₃Si₂对氚具有强化学吸附倾向；态密度分析显示，氚吸附后U₃Si₂表面金属性保持不变，T-1s轨道态密度峰位向低能方向移动并显著展宽，与表面原子能级轨道发生杂化。Bader电荷分析表明，3个表面最稳定构型中，氚的电荷转移量在0.573～0.654 e之间，且电荷转移量与吸附能呈非线性关系，揭示离子键并非吸附强度的唯一主导因素。CDD图进一步呈现了氚与表面原子之间的电荷流动方向，结合态密度的分析结果，证实氚与U₃Si₂之间的吸附作用为离子-共价混合键合。本研究从原子尺度阐明了U₃Si₂对氚的强化学滞留机制，所得吸附能可直接作为THFR燃料元件氚源项评估的输入数据。这一强滞留特性即是一种固有的被动安全属性，可在燃料层面从源头抑制氚向冷却剂的释放。

关键词

U₃Si₂ / 氚吸附 / 第一性原理 / 态密度 / Bader电荷

基金资助

江西省自然科学基金项目(20242BAB25048)