B,N共掺杂富勒烯C₇₀作为氧还原和氧析出非金属电催化剂的理论研究

摘要

采用密度泛函理论研究了B,N共掺杂富勒烯C₇₀[C₆₈B（n）N（m）,n,m=1～5，分别代表B和N取代的C位点]的氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）性能.结果表明，C₆₈B（n）N（m）在热力学上是稳定的，且其ΔG_*OOH和ΔG_*O与ΔG_*OH均呈良好的线性关系.其中，C₆₈B（4）N（2）与C₆₈B（5）N（2）催化剂的ORR过电位为0.45 V，与商业Pt催化剂相当；C₆₈B（4）N（1）的OER过电位最低（0.38 V），优于传统RuO₂催化剂（0.42 V）,C₆₈B（1）N（3）也表现出与RuO₂相当的OER活性.通过精确调控B,N共掺杂位置，可显著降低ORR与OER过电位，提升C₇₀的催化性能.根据活性趋势图，C₆₈B（n）N（m）的最佳ORR和OER活性分别出现在ΔG_*O-ΔG_*OH=0.92 eV和ΔG_*O-ΔG_*OH=1.42 eV处.研究结果为设计和发现新的非金属碳基电催化剂提供了线索.

关键词

非金属电催化剂 / 氧还原反应 / 氧析出反应 / 密度泛函理论