共轭微孔聚合物-碳纳米管混合基质膜的可控成核生长与PM/CO₂同步捕集机理

摘要

混合基质膜（MMMs）通过将聚合物的优点与有机/无机填料相结合来提高吸附和分离性能.共轭微孔聚合物（CMPs）具有层次化的多孔结构和丰富的杂原子吸附位点,能够在复杂的环境中实现高效、稳定的气体吸附和分离.本文构建了碳纳米管（CNTs）网络支撑CMPs膜,该膜以具有三维网络结构的CNTs为柔性基底,以具有分级多孔结构和丰富杂原子吸附位点的CMPs为吸附活性层,旨在解决制备过程中多孔聚合物自成膜难的问题.所制备的CMP-CNTs膜保留了CNTs的三维网络结构和CMPs的分级多孔结构,在高效吸附颗粒物（PM）和分离二氧化碳/氮气（CO₂/N₂）的同时显著降低了渗透阻力.在酸碱环境中,CMP-CNTs对PM_3.0的拦截效率超过99.9%.孔隙性质测试结果表明,CMP-CNTs具有与气体分子动力学直径相似的尺寸特征和由氮和氧杂原子引起的极性诱导环境,因此具有优异的CO₂/N₂分离能力.CMP-CNTs对CO₂/N₂混合组分的选择性高达119[273 K,1.0 bar（1 bar=0.1 MPa）].本文将CMPs同轴共价接枝在CNTs表面形成核壳结构的混合基质膜,这种将多孔聚合物和柔性基底优势互补的加工方法表现出设计灵活性和工艺普适性.

关键词

混合基质膜 / 同轴共价接枝 / 核壳结构 / 酸碱耐受性 / 颗粒物/CO₂同步捕集

基金资助

国家自然科学基金(批准号:52404195,52003292,52174222); 国家重点研发计划项目(批准号:2023YFC3011704); 北京市教委科技面上项目(批准号:KM202310017002); 中国矿业大学研究生创新计划项目(批准号:2024WLKXJ143,2024WLJCRCZL272,2024WLKXJ140); 中央高校基本科研业务费专项资金(批准号:2024-10958,2024-10967); 江苏省研究生科研与实践创新计划项目(批准号:KYCX24＿2917,SJCX24＿1403,KYCX24＿2914); 国家能源集团科技攻关项目(批准号:E210100285)资助