Pt/Mn-silicalite-1催化剂的制备及丙烷脱氢性能

摘要

丙烷作为天然气、页岩气等的重要组成成分,其高效催化转化不仅具有重要的理论研究意义,而且具有广阔的应用前景.丙烷直接脱氢制丙烯已成为目前增产丙烯的重要手段之一,提高Pt基催化剂的稳定性、降低贵金属Pt的用量是该反应的关键点.本文设计和制备了不同过渡金属Mn掺杂量的Silicalite-1(S-1)分子筛(xMn-S-1)载体,并负载活性组分Pt制备了一系列Pt/x Mn-S-1催化剂.利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)和紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis DRS)等手段对催化剂进行了表征,并对其进行了丙烷脱氢性能评价.结果表明,乙二胺四乙酸二钠(EDTA)配位后的Mn物种进入S-1分子筛的骨架中形成Mn-O-Si物种,该物种可以有效锚定Pt,从而使Pt物种以高分散的形式存在.通过活性评价结果可知,Pt/0.05Mn-S-1催化剂表现出最佳的丙烷催化脱氢性能,其丙烷初始转化率为51.9%,反应6 h后仍保持在36.7%.这可能是由于适量Mn的掺杂使载体Mn-S-1与活性组分Pt之间产生了强相互作用所致,从而提高了Pt/0.05Mn-S-1的丙烷脱氢活性及稳定性.

关键词

丙烷脱氢 / 丙烯 / Mn-silicalite-1载体 / 浸渍合成