基于BP神经网络的聚丙烯/氢氧化镁复合材料阻燃性能预测模型

Flame Retardancy Prediction Model for Polypropylene/Magnesium Hydroxide Composites Based on BP Neural Network

摘要

为预测和提高聚丙烯/氢氧化镁（PP/MH）复合材料的阻燃性能，掌握不同因素对材料阻燃性能的影响强度，以MH粒径、接触角、添加量为3个输入量，以PP/MH复合材料的极限氧指数（LOI）为输出量，建立3层BP神经网络预测模型，将正交试验结果作为样本对其进行训练，用于预测复合材料的阻燃性能，设计实验对预测结果进行验证。结果表明：各因素对材料阻燃性能的影响由大到小依次为MH添加量、MH接触角和MH粒径。最佳的工艺参数：MH粒径为0.2 μm、MH接触角为135°、MH添加量为40%，此条件下PP/MH复合材料的LOI高达31.5%。该BP神经网络模型能够准确预测复合材料的阻燃性能，预测值和试验值的相对误差一般小于5%。建立的阻燃性能预测模型可用于材料的性能优化，可减少实验工作量，提高工作效率。

关键词

BP神经网络 / 聚丙烯 / 氢氧化镁 / 硬脂酸钠 / 阻燃性能

Key words

BP neural network / Polypropylene / Magnesium hydroxide / Sodium stearate / Flame retardancy

聚丙烯(PP)是一种综合性能优异的热塑性树脂，具有生产成本低、力学性能好、无毒性、质轻、耐化学腐蚀、易加工等优点而被广泛应用^[1-4]。但PP的极限氧指数(LOI)仅为17%~19%^[5]，在空气中遇火极易燃烧，且在燃烧过程中伴随大量熔滴产生并传播火焰，限制其在阻燃要求较高的领域的应用发展，增强PP的阻燃性能成为重要的研究课题^[6-8]。氢氧化镁(MH)是一种环境友好的绿色无机阻燃剂，具有较好的阻燃、抑烟和填充效果，其分解温度很高，分解过程中没有任何有毒有害物质产生^[9-11]，将其添加到PP中能有效提升PP的阻燃性能^[12]。但MH的极性较强，易团聚，与聚合物的相容性较差，直接添加到PP中对其力学性能的影响较大，目前研究者们多通过改变MH的粒径、疏水性和掺量等因素改善这种情况^[13-15]。但在已有研究中，往往需要进行大量的实验，以获得各因素对材料阻燃性能的影响，工作量大，效率偏低，若对其建立一个可靠的数学模型进行预测，可在一定范围内降低实验工作量^[16]。

BP神经网络是一种在误差逆向传播算法（BP算法）基础上建立的多层前馈神经网络^[17-18]。对于数值预算问题，BP神经网络不需要预先设置样本数据的数学模型，仅通过学习样本数据中嵌入的重要特征就能捕捉到各因素间复杂的非线性关系，进而实现较准确的预测^[19]，已有少量研究将BP神经网络应用于塑料性能预测方面^[20]。陈楠等^[21]采用BP神经网络对超声有机改性水滑石/聚丙烯(CLDH/PP)复合材料的性能进行预测，确定了CLDH的最佳制备条件。张礼等^[16]采用3层BP神经网络预测淀粉/乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(EVA)复合材料的流变性能，并分析了3个影响因素的重要性程度。张兴华等^[22]通过BP神经网络预测聚乙烯(PE)及其共混物的力学性能，并将预测值和实测值的误差控制在5%左右。陈坤等^[23]建立BP神经网络模型预测尼龙6/马来酸酐接枝乙烯-辛烯共聚物/高密度聚乙烯(PA6/POE-g-MAH/HDPE)复合材料的冲击强度，并确定影响强度的主要组分。

本实验对PP/MH复合材料的阻燃性能进行检测，设计L₁₆(4³)正交试验，探究MH的粒径、接触角、添加量3个变量对PP/MH复合材料LOI的影响，得到16个BP神经网络训练样本数据，在此基础上构建BP神经网络模型，并对模型的预测效果进行验证试验，以期为BP神经网络在指导PP/MH复合材料的生产加工及提高材料性能等方面的应用提供一定依据，扩大PP/MH复合材料在各行业中的应用范围。

1 实验部分

1.1 主要原料

氢氧化镁(MH)，粒径分别为0.2、1.0、5.0、15.0 µm，清河县瑞江金属材料有限公司；聚丙烯(PP)粉末，注塑级，东莞市精科高分子有限公司；硬脂酸钠(NaSt)，分析纯，国药集团化学试剂有限公司。

1.2 仪器与设备

电子天平，JE203，上海浦春计量仪器有限公司；恒温加热磁力搅拌器，DF-101S，武汉科尔仪器设备有限公司；电热鼓风干燥箱，DZF-6213，上海一恒科学仪器有限公司；台式低速离心机，TD5A，北京市华瑞科学器材有限公司；小型塑料挤出造粒机组，SJ15，张家港市鑫华荣精密机械厂；立式注射机，BD-20T，东莞市宝鼎精密仪器有限公司；氧指数燃烧测试仪，COI，莫帝斯燃烧技术（中国）有限公司。

1.3 样品制备

1.3.1 改性MH的制备

称取一定量的MH并加入适量纯水，恒温60 ℃，磁力充分搅拌一定时间，配制成质量分数为10%的MH料浆。称取一定质量的NaSt（探究出当NaSt添加量为MH质量的0、0.6%、0.7%、3.0%时，MH的接触角分别为14°、60°、98°、135°），加入MH料浆中恒温继续搅拌反应30 min。搅拌结束后将浆液以3 000 r/min的速度离心，洗涤，在80 ℃下干燥6 h，研磨后即得改性MH样品。

1.3.2 PP/MH复合材料的制备

将PP与改性MH按一定的配方称取，经单螺杆挤出机熔融共混、造粒（挤出机进料温度为180 ℃，机头温度为200 ℃，挤出速度为50 r/min），所得粒料干燥后，经注射机于190 ℃下注塑成阻燃测试用的样条。

1.4 性能测试与表征

LOI测试：按GB/T 2406.2—2009进行测试，每组配方制备15个样条供测试，样条尺寸为80 mm×10 mm×4 mm。

2 正交试验设计与结果分析

正交试验是一种可以对多因素试验进行有效研究的方法，利用正交试验结果，可以建立有效、可信的神经网络^[24-26]。本试验取MH的粒径、接触角、添加量等3个变量，各取4个水平进行模拟试验，分析其对PP/MH复合材料LOI的影响。表1为L₁₆(4³)正交试验因素水平设计。

表2为L₁₆(4³)正交试验结果。从表2可以看出，3个因素对LOI的影响程度由大到小依次为：R _C＞R _B＞R _A，说明MH添加量的影响较大，MH接触角的影响次之，MH粒径的影响较小。总体而言，各因素对材料的LOI均有一定程度的影响，且影响程度差异不大。以LOI最大值为优化目标，最优组合为A₁B₄C₄，即MH粒径为0.2 µm、接触角为135°、添加量为40%，此条件下所得复合材料的LOI达到最大值，为31.5%。

3 BP神经网络模型的构建及其预测能力分析

3.1 模型的构建

BP神经网络采用信号正向传递、误差逆向传播的方式进行训练和学习，结构分为输入层、隐藏层和输出层^[27-28]。以PP/MH复合材料的正交试验结果（见表2）作为训练样本，使用MATLAB建立BP神经网络模型，设置MH的粒径、MH接触角和添加量为输入层参数，PP/MH复合材料的LOI为输出层参数。隐藏层神经元的个数通过以下经验公式来确定^[29-30]：

p = \sqrt[]{m+n} + a (1)

式(1)中：p为隐藏层神经元个数；m为输入层神经元个数；n为输出层神经元个数；a为1~10的调节常数；m=3，n=1，故p取值区间为[3,12]。

模型的误差使用均方误差(MSE)表示，图1比较了不同隐藏层神经元数对神经网络性能的影响。从图1可以看出，当隐藏层神经元数为6时，均方误差最小。建立m=3，p=6，n=1的BP神经网络模型，图2为BP神经网络模型结构。利用MATLAB神经网络工具箱可自动设置建模过程中所需的各种函数。

3.2 模型结果分析

建立BP神经网络模型之后，设置模型训练次数为1 000次，学习误差不大于0.000 01，学习速率为0.01，其他相关参数保持默认，训练函数为trainlm，性能函数为mse，多次训练后，图3为BP神经网络训练误差变化曲线。从图3可以看出，误差曲线逐渐稳定并且趋于平滑，当训练次数为1 000时，均方误差达到最小值0.000 660 709，达到了预定的误差标准，说明训练效果很好，可利用该神经网络模型对正交试验结果进行预测。表3为复合材料阻燃性能的试验值与网络预测值及其误差值。从表3可以看出，BP神经网络模型预测的最小误差为0.44%，最大误差为5.81%，大部分误差在5%以内，达到了较高的精度，由此表明神经网络具有良好的预测能力。

将试验值与预测值数据相比较，图4为得到的结果。从图4可以看出，散点状的试验值在预测值所组成的斜线的周围上下起伏，其变化幅度在允许的误差范围之内。结果表明，构建的BP神经网络模型具有良好的预测能力，可用于PP/MH复合材料的阻燃性能预测。

4 BP神经网络模型预测效果检验

为检验BP神经网络预测模型的准确性，采用所构建的BP神经网络预测MH接触角为14°、添加量为40%、粒径为0.2、1.0、5.0、15.0 µm时复合材料的LOI，表4为预测值与试验值对比结果。从表4可以看出，测试样本的预测值与试验值的相关性很高，预测值的平均误差在2.02%以内，误差较小，与训练结果相比较，测试和训练结果的误差接近，均较小，表明该模型可用于预测PP/MH复合材料阻燃性能。

5 结论

采用L₁₆(4³)正交试验，以MH的粒径、接触角、添加量为变量对PP/MH复合材料LOI的影响进行试验，各因素对材料阻燃性能的影响由大到小依次为MH添加量、MH接触角和MH粒径。确定最佳的工艺参数：MH粒径为0.2 µm、接触角为135°、添加量为40%，此时PP/MH复合材料的LOI高达31.5%，属难燃材料(LOI>27%)，阻燃效果很好。设置MH的粒径、接触角、添加量为3个输入量，PP/MH复合材料的LOI为输出量，建立3层BP神经网络预测模型，并根据各项检验指标评价模型的预测效果。所得模型的训练效果良好，通过1 000次迭代计算，均方误差达到最小值0.000 660 709，达到了预定的误差标准。模型对训练样本LOI预测的误差一般小于5%，测试样本预测的平均误差在2.02%以内，具有较高的精度，表明该模型能够准确预测PP/MH复合材料的阻燃性能。所建立的模型不仅可以预测PP/MH复合材料阻燃性能，还可以优化材料的性能，从而节约大量的人力物力。

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基金资助

湖北省高等学校优秀中青年科技创新团队计划项目(T2021006)

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