水体微塑料的去除方法研究进展

Research Progress in Removal Methods of Microplastics in Water Bodies

摘要

微塑料（MPs）作为一种新兴污染物，由于其对生态系统的潜在危害性，已经引起国内外学者的广泛关注。目前，全球水环境中已普遍检测到MPs的存在，因此水体中MPs的去除显得尤为重要。目前尚无一种处理技术可以完全去除水中的MPs。文章根据现有研究对典型的MPs去除技术从方法手段、影响因素和去除结果等方面进行了介绍，并对未来的相关研究进行了展望。物理技术操作流程简单，目前实际应用相对较多；化学技术去除效率较高，但是仍需进一步研究后推广；生物技术比较节能、经济，但是还不适合在实际应用中推广使用。未来的研究应该更注重小尺寸微塑料的处理，并加强多种处理技术的组合联用。文章将为水体MPs的去除提供研究基础和方向，以更好地解决MPs污染问题。

关键词

微塑料 / 水体 / 水处理 / 去除效率

Key words

Microplastics / Water bodies / Water treatment / Removal efficiency

塑料由于其优良的特性，在人类日常生活和生产中得到广泛使用。但是大量的塑料制品在使用后很难得到妥善处理，不可避免地被丢弃在水生和陆地环境中并不断积累。微塑料(MPs)是指粒径小于5 mm的塑料颗粒，其次生来源主要为塑料产品或者塑料废弃物的破碎^[1]。MPs由于尺寸较小，易被生物误食，并会通过食物链传递对生态系统产生潜在风险；同时其具有比表面积大、疏水性强等特性，可以吸附有害污染物质，对水生环境造成更大的威胁^[2]。

面对水体中MPs可能带来的水质安全和健康风险问题，水体中MPs的污染控制迫在眉睫^[3]。迄今为止，已有大量研究报道了水体MPs的去除技术，主要是关于不同处理技术的去除效率和机理过程，通过完善不同技术，以期研发更加高效的MPs去除方法。目前水体MPs处理技术研究的热点主要是在不产生二次污染的前提下，提升水体MPs的去除率。在实际应用中，单一的去除技术一般无法达到很好的去除效果，因此很多研究开始探索多种方法联用的水体MPs去除方法。

本文基于文献调研结果，系统分析了目前水环境中MPs的主要去除技术，并提出了未来研究需要关注的重点。本研究将为环境水体MPs的去除和净化提供有益的建议和指导。

1 水体MPs的去除技术介绍

目前，许多研究已经探索了水体MPs的去除方法，可以有效地降低MPs对人体和环境的影响^[4]。然而，大多数MPs去除方法还没有得到广泛应用。从MPs去除原理的角度来看，水体中MPs的去除方法可以分为三大类，分别是物理技术、化学技术和生物技术。目前常用的物理技术主要包括过滤、吸附和密度分离法；化学技术主要包括混凝-絮凝-沉淀技术、电凝和高级氧化技术；生物技术主要包括生物降解、膜生物反应器(MBR)以及植物修复技术。

图1为MPs处理方法分类。本文基于已经发表的相关研究，对以上每种水体MPs去除技术的去除效果、影响因素以及优点和局限性进行了详细分析。

2 物理技术

2.1 过滤

过滤是水处理领域较为常见的方法之一，通过使用不同孔径的滤网或纤维将水中的MPs颗粒过滤掉，具有能耗低、分离率高等优点^[5-6]。TALVITIE等^[7]结合傅里叶红外技术研究了快速砂滤器对水中大尺寸MPs的去除，发现去除率最高达到了97%(进水：0.70 个/L；出水0.02 个/L)。MPs被黏附在砂滤膜的砂粒之间或表面，使用混凝剂很有可能会进一步提高其附着力。通过这一过滤处理技术可以明显减少污水处理厂排放到环境中的MPs污染。BITTER等^[8]结合差示扫描量热法(DSC)分析了德国4个城市污水处理厂中不同过滤装置对10 μm以上MPs的去除效果。研究发现，微滤膜(MF)、布式过滤器(CMF)、微孔过滤器、不连续下流式颗粒活性炭过滤器(GCA)和带有粉末活性炭的快速砂滤对MPs的去除效率均在94.00%以上，普通快速砂滤的去除率约为82.38%，而连续上流式颗粒活性炭过滤器不适合去除MPs(平均去除率仅为1.90%)。为了提高污水处理厂中砂滤系统(去除胶体污染物的装置)的MPs去除性能，HSIEH等^[9]在砂滤系统的砂层中加入6种类型的生物炭，可以明显提高滤柱对1 μm尺寸MPs的去除效率。研究表明，将过滤装置与生物炭(尤其是木屑衍生的生物炭)结合，可以明显增加水体MPs的去除潜力。过滤法的去除率会受到过滤装置特性(滤料厚度、材料、孔径、结构)、MPs特性(尺寸、形状)和水流速度、方向等因素的影响^[10]。此外，过滤法是目前环境样品中MPs提取的普遍方法，也是简单易行的MPs去除方法^[11]。未来可以根据MPs的特性，针对性地定制过滤装置和膜材料以提升去除效率。

2.2 吸附

吸附是一种操作简单、可重复使用、所需时间相对较短的MPs去除技术^[12]，具有吸附效率较好、成本较低和可重复使用性等优点。多孔材料由于较高的比表面积，一般具有较好的吸附效率。SUN等^[13]利用甲壳素和氧化石墨烯制备了一种坚固的压缩海绵，其在pH值为6~8的水中可以有效吸附不同类型的MPs，并且可重复使用。研究结果显示，经过3次吸附-解吸循环后，海绵体对聚苯乙烯、羧酸盐改性聚苯乙烯和胺改性聚苯乙烯的吸附率分别为89.8%、72.4%、88.9%。吸附动力学研究表明，静电作用、氢键作用和π-π相互作用是整个吸附过程中的主要作用力。鉴于其可重复使用性和生物相容性，这种海绵在处理水体中MPs污染方面具有潜在的应用前景。

生物炭的高孔隙率使其具有良好的吸附性能，且其原材料来源广泛，循环可再生，是目前较为有效的生物质吸附剂之一^[14]。生物炭对MPs的吸附主要通过表面吸附作用和其他交互作用^[15]。WANG等^[16]研究表明，生物炭池对聚苯乙烯MPs的去除率(95%以上)要高于快速过滤(60%~80%)，特别是对小粒径MPs的去除(10 μm以下)。生物炭的吸附效果受多种因素影响，包括生物炭性质(吸附性能)、MPs自身特性(粒径大小、疏水性、芳香性等)、环境因素(pH值、离子浓度、溶解性有机物干扰)等^[15,17]。本质上来说，生物炭对MPs的去除只是MPs富集至生物炭上，有必要进一步研究吸附后的MPs如何进行离析并降解去除，以免造成二次污染^[18]。此外，生物炭吸附法对于处理较小规模的水体很有效，但在大规模应用方面仍需进一步研究和改进。

2.3 密度分离法

密度分离法在实验室规模上已被广泛应用，包括土壤和沉积物中MPs的浮选提取^[19]。该方法通过向水中加入密度大于MPs的饱和盐溶液，使MPs上浮从而进行分离，具有工艺简单的特点^[20]。林婧等^[21]使用饱和NaCl溶液对聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚氯乙烯(PVC)进行了提取实验，发现其提取率分别为93.30%、93.30%、23.30%、13.33%。因此，密度分离法的去除率与MPs的密度密切相关，当饱和盐溶液的密度大于MPs密度时具有较高的提取率。常用的饱和盐溶液包括：(1)饱和NaCl溶液，价格低廉、环境友好，但由于其密度只有1.2 g/cm³，对高密度MPs聚合物去除效率较低^[22]。(2)饱和CaCl₂溶液，密度(1.5 g/cm³)高于NaCl溶液(1.2 g/cm³)，对PET(密度1.34~1.58 g/cm³)、PVC(密度1.16~1.35 g/cm³)和其他密度大于1.2 g/cm³的MPs具有良好的去除效果，然而由于Ca²⁺会导致有机材料絮凝，使用CaCl₂进行密度分离后，水体中的物质将被厚褐色覆盖^[23]。(3)饱和NaI溶液和饱和ZnCl₂溶液，NaI溶液(密度2.6 g/cm³)和ZnCl₂溶液(密度2.9 g/cm³)都可以分离密度较大的MPs，但是成本较高且具有毒性，因此二者无法在MPs去除技术中广泛应用^[24-25]。密度分离法可选择的浮选剂有限，可以组合使用以提高去除效率，但是一般难以达到完全去除的目的。此外，密度分离法存在耗时长、去除过程容易造成交叉污染且去除率不高的问题^[26]。

3 化学技术

3.1 混凝-絮凝-沉淀技术

混凝-絮凝-沉淀去除MPs是通过加入化学絮凝剂促使MPs聚集沉淀，最后达到分离的目的^[27]。SHAHI等^[28]使用絮凝剂明矾对水体中10~100 µm粒径的PE进行去除，并使用激光扫描荧光显微镜对去除效果进行观察。结果显示，MPs的去除率在开始阶段随着明矾剂量的增加而增加，最高可达到70.7%，之后再提高明矾剂量反而会导致去除率的急剧下降。从MPs不同尺寸来看，小尺寸MPs(10~30 µm)的去除率最低。此外，在加入聚胺涂层砂与明矾混合后，MPs去除率最高达到了92.7%。研究表明，絮凝剂的选择和用量是影响MPs去除效率的关键因素，MPs本身的大小、形状和表面形态等在去除过程中也起着重要作用^[28]。许多饮用水厂使用混凝-絮凝沉淀去除颗粒和胶体物质，该工艺也用于去除MPs和纳米塑料^[29]。在混凝剂的作用下，水中的胶体和细小悬浮物聚结为絮凝物并沉淀，在混凝-絮凝的过程中颗粒从水相中去除^[30]。谢锟^[31]通过使用两种常见絮凝剂聚合硫酸铁和聚合氯化铝，研究了其对水体中5种常见MPs(PP、PE、PS、PVC、PET)的去除效果，发现不同水体中(海水、湖水、河水)MPs的去除率均在85%以上，并且水体中离子浓度的增加会促进聚合硫酸铁对MPs的絮凝沉淀作用。总体来说，混凝-絮凝-沉淀技术较为成熟且经济节能、对环境无污染，尤其对大尺寸MPs可以有效去除。

3.2 电凝

电凝是通过一系列物理化学反应去除MPs的方法，常用的金属离子是二价铁或铝离子^[32]。首先，金属阳极产生金属阳离子，并在电场的作用下形成微混凝剂；然后，带电的微混凝剂捕获并吞噬悬浮颗粒，形成碰撞絮凝物的MPs^[33]；最后，微絮片的尺寸随着更多的碰撞而不断扩大，最终通过物理和/或化学反应实现MPs去除^[34]。PERREN等^[35]首次探索了电解法去除水体中PE微球等MPs的可能性，采用铝电极、双极性、并联结构的间歇式化学反应器对人工废水中不同浓度的PE微球进行了实验。结果发现，在进行了1 h的去除实验后，PE微球的去除率达到89%。表明电凝聚法可以有效从废水中去除MPs污染物，并且在水体pH值在3~10之间的去除效果最佳。SHEN等^[36]研究了各种实验因素对电解法去除水体MPs效率的影响，发现铝阳极在去除MPs方面优于铁阳极，所有实验中的去除率都在80%以上。此外，电解法对纤维MPs的去除效果优于颗粒MPs，同时MPs的去除效率会随着电解质浓度和电压密度的增加而增大。综合来看，最佳电解反应条件为：电解液浓度为0.05 mol/L、pH值为7.2、外加电压密度为10 V、阳极为铝。电凝是一种研究越来越多的MPs去除技术，使用电化学反应来推动反应过程，更具成本效益。总体来看，电絮凝技术能耗低、过程产物为离子、不存在二次污染，是一种值得推广的处理技术^[37]。

3.3 高级氧化

高级氧化技术在水体难降解有机污染物去除方面已经被广泛使用，因此也被研究用于MPs的分解去除^[35]。高级氧化过程主要通过使用氧化剂分解MPs颗粒，使MPs发生降解。LU等^[38]研究了可见光照射下ZnO纳米棒对水中的PE塑料微球的光催化降解，发现实验14 d后，MPs表面出现褶皱和裂纹，平均体积减小了65%。红外分析发现，MPs的羰基指数提高30%，表明了光催化体系对MPs的降解破碎作用。进一步研究发现，负载催化剂Pt后的ZnO纳米棒在相同时间下，可以使MPs的羰基指数提高1倍，因此Pt的负载能够进一步促进光催化降解反应。ARIZA-TARAZONA等^[39]研究了pH值和温度对C、N-TiO₂体系在可见光条件下对高密度聚乙烯(HDPE)降解过程的影响，发现低温(0 °C)和低pH值(pH=3)条件有利于光催化过程的进行，该条件下反应50 h后，HDPE的质量减少了70%。这一研究证明了HDPE的光催化过程存在pH值和温度的综合影响。RANJAN等^[40]研究发现，水体中的钠离子(Na⁺)和氯离子(Cl^-)会抑制HDPE的降解过程，这是由于Na-Cl会在MPs表面形成一层晶体保护层，阻碍了光催化反应的进行。因此，与具有高离子浓度的海水相比，淡水或者超纯水的MPs的光催化降解效率可能更高。高级氧化法的去除效率会受到水体pH值的影响，较高和较低的pH值都会影响高级氧化反应的进程，从而可能降低水体MPs的去除效率^[41]。高级氧化法使MPs尺寸减小的同时丰度会增大，因此对MPs去除的贡献不大^[42]。同时这一方法不仅需要复杂的设备和技术，还需要在密闭的实验环境下进行，因此在实际应用中受到限制。

4 生物技术

4.1 生物降解

MPs的性质比较稳定，生物降解可以通过改变MPs聚合物的化学特性促进MPs的破碎过程，即通过生物酶破坏MPs聚合物长链使其分子量降低或者力学性能变差^[43]。PENG等^[44]使用硬质PVC测试黄粉虫幼虫对70~150 μm MPs粉末的生物降解性，发现16 d后，MPs的质量、数量和平均尺寸分别下降了33.4%、32.8%、36.4%。红外光谱和热重分析等表明，黄粉虫对MPs的O—C和O=C官能团具有普遍的解聚作用，微生物分析表明，PVC的解聚/生物降解对黄粉虫肠道微生物具有依赖性。GIACOMUCCI等^[43]研究了5种菌株在好氧条件下对PE、PP、PS、PVC膜的生物降解能力。经过筛选过程，最后选择香茅霉菌株(P. citronellolis)对PVC薄膜进行了生物降解实验，发现经过微生物处理的PVC薄膜的质量显著降低(质量损失19%)，表明微生物可以有效降解MPs聚合物。孙宇辰^[45]发现细菌可以在MPs表面定殖，并以MPs中的碳源为原料用于自身的生长和新陈代谢，0.22 g MPs在33 d后几乎得到完全降解。该研究发现，微生物代谢过程产生的酶等物质会通过MPs表面的孔隙进入内部，增大微生物与MPs的接触面积，进一步加快降解过程。除了对MPs物理结构的破坏，细菌对小颗粒MPs的吞噬作用也起到了作用。生物降解技术的运行成本低、不存在环境污染，但是处理效率取决于微生物的特性^[46]，未来应该寻找能够高效降解MPs的生物，进一步研究生物降解MPs的机制机理。

4.2 膜生物反应器（MBR）

MBR是吸附、生物降解和膜分离过程的结合，由于小颗粒可以被截留，因此可以获得低浊度和总悬浮固体的出水^[47]。尽管目前还处于试验规模阶段，分析周期较短，但部分研究已经报道了MBR处理MPs污染废水的效果^[48]。BAYO等^[49]研究了城市污水处理厂MBR技术对MPs的去除，发现进水MPs平均丰度为(4.40±1.01) 个/L，出水MBR平均丰度降到(0.92±0.21) 个/L。研究结果还显示了MBR对颗粒MPs的选择性去除，如颗粒MPs去除效率(98.83%)远远高于纤维(57.65%)。进水中的14种不同塑料聚合物在MBR处理后显著减少，最大MPs平均尺寸从(1.39±0.15) mm降低到(1.05±0.05) mm。TALVITIE等^[7]报道了MBR与传统三级处理工艺快速砂滤和碟滤相比，MPs去除效率具有明显优势，去除效率达到99%，同时聚合物种类也显著减少。与其他过滤器相比，MBR过滤器的孔径最小(0.4 mm)，这使其具有极高的去除效率。余可等^[50]对比了MBR和常规活性污泥处理工艺(CAS)污水处理的出水水质，MBR的水中MPs含量(0.4 个/L)显著低于CAS(1.0 个/L)，可见MBR能有效去除水中MPs污染。综上所述，MBR是一种具有前景的MPs去除技术。但是MBR存在膜污染问题，尤其是纳米级的小尺寸MPs会造成膜的不可逆污染，降低膜的使用寿命^[51-52]。近年来，有研究证明，添加对环境更友好的生物絮凝剂可以实现对MBR中膜污染的有效控制^[53]，因此MBR是一种有潜力的MPs去除方法。

4.3 植物修复技术

植物修复技术是利用植物对MPs的吸附性能达到MPs的去除目的，目前关于这方面的研究还相对较少^[54]。ROZMAN等^[55]研究了PE和水生大型植物Lemna之间的相互作用。结果显示，植物黏附的MPs在24 h后达到最大数量。

图2为MPs黏附在植物根上：形成聚集体，植物-MPs中的生物膜。随着植物生物量的增加，黏附的MPs数量也随之增加，且水体的缓慢波动对MPs黏附没有统计学上的显著影响。在几种吸附模型中，Freundlich吸附等温线模型最适合实验结果，该模型拟合了MPs与植物的微弱结合^[56]。79%的MPs在植物修复的15个周期中被去除(即去除实验生物质并用新生物质替换15次)，并且在测试条件下，需要53次循环才能从水相中去除所有MPs。

尽管植物修复去除MPs的研究仍在起步阶段，但是目前的研究结果表明该技术在实验室条件下是可行的^[57]。利用漂浮植物进行植物修复是一种潜在的水生环境中原位去除MPs的方法。由于黏附过程很快且不受水流影响，该方法在真实环境中很有应用前景。该方法可能有利于去除漂浮在水面上的低密度MPs或在空气-水界面处截留的MPs，此类MPs可以与漂浮的植物接触。快速生长的植物由于时间上的有效性而更适合植物修复过程，即存在的生物量越多，可以吸附的MPs就越多。但是MPs和植物生物量之间的相互作用在自然界中较弱，因此极端天气条件下的MPs去除效果尚不稳定。

5 结论

水体MPs的去除和解决对水环境安全至关重要。目前关于水体中MPs去除的研究还处于早期阶段，大多数研究结果尚未真正大规模实施。物理技术操作流程简单，但是难以去除较小尺寸的MPs。其中过滤对水体中MPs具有良好的去除效果，但需要与其他方法结合才能提升效率，吸附和密度分离法尚需进一步完善；化学技术去除效率较高，混凝-絮凝-沉淀技术目前已部分用于饮用水MPs的处理中，有待进一步推广使用，电凝和高级氧化技术都是通过破坏MPs的化学键促使MPs降解，会增大MPs丰度；生物技术比较节能、经济，但是目前还不适合在实际应用中使用。

总体来看，从现有的文献中可以发现混凝-絮凝-沉淀法、过滤法对水体中MPs具有良好的去除效果，其他手段的去除技术在去除效率上还需要提升。未来需要发展和提高现有各种处理技术，并应用于实际环境中。基于此，对未来的水体MPs去除研究提出以下建议：小粒径MPs的去除。小尺寸MPs在水环境中的丰度和潜在生物毒性更大，但目前由于技术限制，大部分研究只能达到微米级粒径MPs，关于纳米级MPs的相关研究需要加强。不同MPs去除技术可以组合联用，并加强对MPs去除技术的实际工程应用研究，以提高MPs去除效果及稳定性，同时降低成本。尽管MPs去除技术在不断更新和完善，但仍有很多问题限制其实际应用。未来应当从源头控制方面减少水体MPs的产生，如制定相关政策、严格把关废水排放、提高社会公众认识等。

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基金资助

国家自然科学基金(42201084)

中铁建设科集团科技研发项目“城市基础设施环境污染综合治理生态恢复施工提升关键技术研究”(22-27b)