微马达捕获降解微塑料的研究进展

Research Progress on Micromotors Capture Degradation of Microplastics

摘要

对微马达捕获降解微塑料等相关领域进行了简单阐述，详细介绍了近几年发展迅速的微马达降解微塑料技术，重点围绕微马达的驱动方式和其在降解微塑料领域的应用进行阐述。微马达由于在水环境中的自主驱动性能被广泛应用于环境修复领域，简单总结了近几年微马达驱动方式及捕获降解微塑料方式的研究进展，着重展示了国内外研究中微马达在捕获降解微塑料方面的实际应用，讨论不同微马达对微塑料去除效果的差异。归纳总结微马达降解微塑料研究进展，不仅为环境保护提供科学指导，也进一步促进微马达在环境污染等方面的应用。最后，分析了微马达捕获降解微塑料所要面临的挑战和今后发展的方向。

关键词

微马达 / 微塑料 / 环境修复

Key words

Micromotors / Microplastics / Environmental remediation

塑料已经成为地球生态系统的重要组成部分^[1-5]，很容易在一些生物活动和化学作用的共同影响下分解成更小的颗粒，其中尺寸小于5 mm的颗粒被称为微塑料^[6-7]。微塑料在自然环境中可谓是无处不在，特别是在水体环境中，微塑料污染较为严重也是报道较多的区域^[8-9]。因此，需要一种有效并且对环境无污染的方案降解微塑料，维护人类、动物和自然环境的健康。

微马达是在微米尺度下将化学能、光能、电能及磁能等各种不同形式的能量转变成自身动力的一种微小装置^[10]。微马达已经是水处理技术过程环境感测和污染物去除的新兴工具，自然也在微塑料降解领域引起了广泛关注^[11]。在近几年，国内外有许多运用微马达去除微塑料的成功案例，例如WANG等^[12]利用光驱动Au-Ni-TiO₂微马达用以去除海水中的微塑料；YE等^[13]制备出气泡驱动并分离吸附水中微塑料的Fe₂O₃-MnO₂核壳马达；PENG等^[14]提出具有高重复利用率的磁性藻类微马达。本研究简单介绍了微马达捕获微塑料的驱动方式，综述了近几年微马达捕获降解微塑料的各种方法，讨论了微马达降解微塑料即将出现的挑战和可以发展的途径，旨在为今后的微马达捕获降解微塑料研究提供参考。

1 驱动方式

微马达实现自驱动的本质是将不同的能量转换成动能。根据能量的来源，微马达的驱动方式可以分为燃料驱动和外部驱动^[15]。燃料驱动也称为化学驱动，组成微马达的材料与自身所处溶液环境发生化学反应产生化学能从而推动微马达运动；外部驱动凭借外界能量(光、磁场、超声波等)输入转化为驱动微马达的动能。捕获降解微塑料的微马达驱动方式主要有气泡驱动、光驱动和磁场驱动。

1.1 气泡驱动

气泡驱动的主要驱动机理是在微马达上集成适当的催化剂，使其与周围溶液发生氧化还原反应，将反应过程中产生的化学能转化为驱动微马达的机械能。

URSO等^[16]将过氧化氢(H₂O₂)燃料与贵金属铂(Pt)发生反应，生成氧气(O₂)气泡连续喷射流，在H₂O₂的作用下，气泡驱动微马达的推进速度比其他类型微马达快得多，即使是在浓度较高的介质(如海水)中，也会产生强大的推力驱动微马达运动。

但燃料驱动的微马达在运动控制(开关、方向)和使用寿命方面存在一定的局限性。这是因为发生氧化还原反应时，微马达的材料与溶液也在消耗，例如镁(Mg)或银(Ag)与水的反应。Mg与水反应产生氢气(H₂)，推动微马达运动^[17-18]，或是Ag与H₂O₂反应产生O₂气泡^[19]。随着时间的推移，Mg/Ag会逐渐消耗直至耗尽。

1.2 光驱动

在光照下，光驱动微马达会由于自身材料的不同，分别产生浓度、电流或温度梯度的不同比例分布，从而推动微马达运动。相比于气泡驱动，光驱动对溶液环境几乎没有要求，并且还可以通过控制光照条件操控微马达的运动方向。

ZHANG等^[20]将三氧化钨(WO₃)微粒附着在碳表面，由于WO₃微粒之间的不连续结构限制了电子从半导体到金属的转移，导致了WO₃一侧的产物浓度更高，与金(Au)一侧形成了浓度梯度，推动微马达向Au侧移动。VILLA等^[21]制备的TiO₂/Pt微马达，在光源照射下，Pt一侧温度升高，微马达周围形成的温度梯度驱动其向TiO₂侧移动。

光驱动微马达还可以根据响应光的不同波长来设计。DONG等^[22]制备出由TiO₂等有机分子和Au等贵金属组成的微马达是在紫外光下驱动。TiO₂/Au微马达与气泡驱动的Pt微马达速度几乎相同，这证明了光驱动可以做到有效的无燃料推进。由于紫外光对人体有害，DONG等^[23]又制备出可见光驱动的微马达，在碘氧化铋(BiOI)微球的一半上涂有一层金属层，在可见光的照射下，来自BiOI导带的电子被俘获到了金属层，以自电泳方式驱动。图1为金属/半导体Janus微马达自电泳驱动机理^[24]。从图1可以看出，在光照下，光催化半导体吸收了能量大于等于自身带隙的光子，电子被提升至导带，在价带上留下了空穴，空穴会分解水或与H₂O₂产生O₂与质子，质子会在金属一侧被消耗，形成电荷梯度，从而形成一个局部电场，通过自电泳驱动微马达运动^[24]。

1.3 磁场驱动

光驱动微马达的主要局限在于光的强度会随着深度的增加而降低，并且在高浓度溶液中(海水)自电泳效率也会降低。相比之下，磁场可以在任何介质中控制微马达，具有很强的机动性^[25-26]。

LIN等^[27]提出的磁驱动花生形微马达通过施加频率、强度和旋转平面均可调节的旋转磁场和圆锥磁场控制微马达的速度与方向，从而产生两种运动模式(滚动、摆动)。微马达在两种运动模式下都可沿着预定的轨道移动，表现出了精确的可控性，意味着在生物医学以及微塑料的去除等领域，磁场驱动微马达有着巨大潜力。

WANG等^[28]制备出了ZIF-8@ABF微马达，一种磁驱动螺旋微马达，它的驱动是通过磁场梯度中的磁泳或旋转磁场下的转矩传递来实现。在旋转磁场中，将正交线圈产生的旋转运动转化为可无线高精度操控的平移运动，ZIF-8@ABF微马达根据预先设计的M形轨迹完成了移动。

JI等^[29]制备出一种磁场驱动的摆动柔性纳米马达，可以实现无接触的细胞运输。在此类微马达摆动和定向运动的过程中，附近会产生一个局部扰动的流体俘获区，利用这种区域，可以承载一个大细胞，并将其运送到目的地进行有针对性且无接触的货物交付。

USSIA等^[30]提出了一种新的用于癌症治疗的磁驱动胱氨酸微马达。这种微马达由6个正交线圈的横向旋转磁场提供动力，可以通过预定的路径进入模拟生物通道并展现出优秀的远程操控能力。

虽然磁场驱动的微马达会受到磁场装置高成本和各种尺寸的限制，但其可远程操控的特性，仍然使此类微马达被大量运用于生物医学和环境保护等领域。近几年，国内外不少研究人员会结合不同的驱动方式，制备出混合动力微马达并应用至捕获降解微塑料领域。

2 微马达捕获降解微塑料

塑料具有防水性强、经久耐用、可塑性强等特点，被广泛应用于工业、农业等领域^[31-33]。但微塑料对生态的影响和人类的危害日趋严重，因此去除水体环境中的微塑料是目前亟须解决的问题^[34-37]。本研究整理了近几年微马达降解微塑料的一些代表性成果，并对这些成果的捕获方式、降解方式进行论述。

2.1 捕获方式

WANG等^[12]制备光驱动Au-Ni-TiO₂微马达^[38]，提出了两种去除微塑料的策略，一种是单一的Au-Ni-TiO₂微马达在H₂O₂中由于“光相互作用”使微塑料聚集于微马达周围，随着紫外光的驱动，微马达推动这些微塑料离开溶液；另一种是多个Au-Ni-TiO₂微马达在磁场作用下组成的磁性微马达链可以通过磁导向控制将微塑料铲出溶液。这两种方案的最大缺点就是缺乏选择性，若能够使微马达识别微塑料，即可提高对微塑料的去除效率。

YE等^[13]提出了另一种去除微塑料的方案，基于水热法制备出的Fe₂O₃-MnO₂核壳微马达可以采用吸附气泡分离的方式去除微塑料。在微马达运动过程中，会分解H₂O₂产生O₂气泡，这些气泡会捕获微塑料，并被推至溶液表面形成易分离的泡沫。虽然相比于Au-Ni-TiO₂微马达效率较低，但Fe₂O₃-MnO₂核壳微马达制备成本更低，更易大规模制造。URSO等^[39]利用Pt-Pd-Fe₂O₃微马达静电捕获聚乙二醇(PEG)。在H₂O₂中Pt-Pd-Fe₂O₃微马达由紫外光驱动，结合磁场导航，通常需要在微马达上沉积Ni层才能实现磁场导航^[40]。但是这两种方法成本太高，而赤铁矿资源丰富，使用赤铁矿作为光催化半导体不仅成本低，而且由于赤铁矿的弱磁性只需要小磁铁即可诱导其旋转^[41]。由于MXenes具有较高的导电性、导热性、亲水性等^[42]，URSO等^[43]又制备了MXene衍生γ-Fe₂O₃-Pt-TiO₂微马达用于捕获纳米塑料。这种微马达的捕获方式同样是静电吸引，并结合光驱动方式提高了捕获效率。实验证明，静电吸引是捕获微塑料的一种有效方式^[44]。

2.2 降解方式

2.2.1 光催化降解

BELADI-MOUSAVI等^[45]提出了Fe₃O₄-BiVO₄微马达，这种微马达是基于钒酸铋(BiVO₄)的光催化微马达。BiVO₄是比较常见的光催化剂，结合磁性材料使得微马达工作后易于收集^[46]。光催化是降解微塑料较为有潜力的方式之一，因为这种降解方式只需要光催化剂、光和水^[47-49]。为了解Fe₃O₄-BiVO₄微马达的降解过程，BELADI-MOUSAVI等^[45]用X射线电子能谱和扫描电子显微镜分析了聚乳酸(PLA)、聚己内酯(PCL)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯(PP)被处理前后7 d的表面性质。结果表明，光催化剂产生的自由基引发了4种微塑料的氧化，所有微塑料表面明显从光滑变得粗糙。KHAIRUDIN等^[50]也提出了一种光催化降解微塑料的微马达BiOI-Fe₃O₄。与BELADI-MOUSAVI等^[45]提出的Fe₃O₄-BiVO₄微马达相比，BiOI-Fe₃O₄微马达更倾向于降解聚苯乙烯这种尺寸更小的微塑料。结果表明：BiOI-Fe₃O₄微马达在24 h之内成功降解。图2为BiOI-Fe₃O₄微马达光催化降解微塑料机理^[50]。从图2可以看出，在光催化降时，催化剂会生成光电子和空穴，而后与O₂和H₂O反应生成羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O₂ ^-)，短时间内微塑料会被腐蚀、开裂，随着时间延长会完全矿化为H₂O和CO₂ ^[51-52]。

2.2.2 酶降解

ZHOU等^[53]发现聚多巴胺(PDA)有着强大的黏结性能。在自聚合反应作用下，将PDA薄膜覆盖在Fe₃O₄表面，再借由PDA的黏性固定脂肪酶制备出Lipase-PDA-Fe₃O₄微马达降解PCL。酶降解是一种成本低、安全的降解微塑料方式，酶会攻击PCL中不稳定的脂键，发生水解裂解和解聚，生成低聚物和单体，经过β-氧化，最终产生H₂O和CO₂ ^[54-56]。

2.2.3 光芬顿降解

URSO等^[39]制备的Pt-Pd-Fe₂O₃微马达降解微塑料的降解方式即为光芬顿降解。赤铁矿在这一微马达中的作用除了作为航行材料使用，还是光芬顿反应的催化剂。它可以在H₂O₂中受到光照后形成·OH攻击PEG主链中的C—O键^[57-58]。由于PEG的降解可以通过基质辅助激光解吸质谱(MALDI-MS)评估，URSO等^[39]将未处理的分子量为4 000的PEG、在1% H₂O₂中紫外光照射24 h的PEG和在1% H₂O₂中紫外光照射24 h且经过Pt-Pd-Fe₂O₃微马达处理的PEG都测试了MALDI-MS光谱。结果显示，在1% H₂O₂中紫外光照射24 h且经过Pt-Pd-Fe₂O₃微马达处理后的PEG分子量明显降低。这证实了Pt-Pd-Fe₂O₃微马达具有将聚合物完全降解为低分子量产物的能力。

3 结论

通过介绍不同类型微马达的捕获方式、降解方式，阐述了各类微马达处理不同种类微塑料的机理和效果。使用微马达捕获降解微塑料的优势在于，微马达能自主运动也能精确操控，可以增加捕获概率、提高降解效率，降解后产生的副产物无毒无害，是一种高效、环保的微塑料去除技术。如今的微马达已成为降解微塑料的重要工具之一，但还是存在一定的局限性。例如，磁场驱动微马达在湖泊、海洋等开放环境中所需要的巨型装备难以部署；光驱动微马达在深海接收光照越来越少从而影响驱动；部分微马达需要沉积贵金属完成驱动，制作成本较高。总之，已经有大量研究表明了微马达在微塑料降解领域的巨大潜力，未来应当结合所学的知识系统深入开展对微马达降解微塑料的研究，进一步提高微马达降解微塑料的效率，为环境保护提供强有力的支持。

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