湿热环境下不同宽径比的CFRP层合板拉伸性能预测

Prediction of Tensile Properties of CFRP Laminates with Different Aspect Ratios Under Hot and Humid Environments

摘要

机械连接作为目前主要的连接方式，须在连接件与被连接件表面开设孔洞，而含孔结构件的力学性能会发生一定程度的下降。为了研究不同宽径比的CFRP层合板在湿热环境下的拉伸性能，制备分别含1、2、3、4、5 mm直径的中心贯穿孔CFRP层合板，分析其在71 ℃、85%RH环境下的破坏形貌、应力-应变曲线以及强度退化情况。结果表明：室温干态（RTD）环境下的CFRP孔板在断裂时，断口平整，呈现脆性断裂的基本特征；高温湿态（ETW）环境下的CFRP孔板会出现层间分层以及纤维黏连断裂的现象，同时在拉伸过程中试样会出现延迟断裂的情况。RTD和ETW环境下试样拉伸强度均会随着孔径的增大而减小。为了对湿热环境下含孔层合板的拉伸性能进行预测，提出一种基于PSC准则的预测公式。

关键词

湿热环境 / CFRP / 拉伸性能 / 破坏形貌

Key words

Hot and humid environment / CFRP / Tensile properties / Destruction of topography

碳纤维增强树脂基复合材料(CFRP)因其具有高强度、高刚度以及低密度等优质性能，被广泛应用于航空航天、汽车、建筑、船舶等领域^[1]。在工程实际应用中，为了满足组装以及设计方面的需求，需要采用含孔结构件进行解决。在拉伸载荷作用下，由于结构件存在开孔^[2]，载荷在纤维和基体上传递会产生不连续性，导致在开孔处周围出现应力集中的现象^[3-5]。

在实际工作中，随着时间的推移，材料性能退化的过程被称为“老化”，老化行为通常与许多因素有关^[6-8]，例如温度、湿度、紫外线辐射、化学腐蚀以及微生物腐蚀^[9-10]。在现有对湿热环境下复合材料力学性能的研究中发现，影响力学性能的主要因素包括温度、湿度以及纤维和树脂的类型。对于CFRP而言，碳纤维部分不具有吸水性，因此不易受到环境因素的影响，湿热环境下的水分子主要被基体吸收，因此其吸湿行为通常由树脂基体决定^[11-12]。NANDAGOPAL等^[13]使用威布尔分布对大量湿热老化下复合材料力学性能数据进行处理。结果发现，老化下材料的抗压和抗弯强度明显下降，这种变化随着老化时间的增长而减弱。BOUALEM^[14]提出一种湿弹性自洽模型，对不同湿热环境下复合材料层合板的湿热应力分布进行研究，建立计算的瞬态湿热应力与抗压和抗拉强度之间的直接关系。

现有文献主要集中在研究不同温度、湿度和树脂类型^[15-17]对CFRP的吸湿特性与力学性能的研究^[18]，而对本身含孔缺陷的CFRP鲜有研究。本实验考虑以T300碳纤维/YZ-05环氧树脂基复合材料层合板作为研究对象，依照CCAR-23-R3中对湿热环境温湿度的设定标准，在层合板中心分别设置孔径1~5 mm的中心贯穿孔，研究湿热环境对比不同孔径CFRP层合板力学性能的影响，最终结合PSC准则得出湿热环境下不同孔径CFRP层合板拉伸强度的预测公式。

1 实验部分

1.1 主要原料

碳纤维预浸料，T300，山东江山纤维科技有限公司；二氧化乙烯环氧树脂，YZ-05，山东江山纤维科技有限公司。

1.2 仪器与设备

结构载荷与气候环境模拟试验台，SA19-01，北京易盛泰和科技有限公司；电子分析天平，RC-FA-1004E，北京睿城永创科技有限公司。

1.3 样品制备

材料表面由3k编制碳纤维布制成，实验件采用[0/90]_6s的铺层方式，纤维体积含量约为70%，制备工艺采用热压型工艺，所有试件均依照GB/T 1447—2005制备。图1为实验所采用试样的几何尺寸。从图1可以看出，在板材中心处分别预制直径为1、2、3、4、5 mm的贯穿形圆孔，板材上预留25 mm的夹持距离，中段对称制孔，与两端通过光滑的圆弧相接，其中窄平行部分宽为10 mm，长为55 mm，板材厚度为2 mm。试样表面平滑，无明显缺陷以及尖角毛刺。

1.4 性能测试与表征

吸湿性能测试：为了精确有效地控制吸湿实验所需要的温度和湿度，本实验在恒温恒湿的环境箱中进行。根据GB/T 41767—2022的相关要求，加速吸湿实验的最高环境温度至少比湿态玻璃化转化温度(T _g)低25 ℃，YZ-05环氧树脂的湿态T _g范围为145~155 ℃，故本实验的环境温度不能高于120 ℃。鉴于航空器工作时的恶劣环境，根据CCAR-23-R3中相关规定将本次实验将温度控制在(71±3) ℃，环境湿度控制在(85±5)%RH^[15]。在湿热老化过程中，每隔7 d将实验件取出，每组实验件的测重时间需控制在30 min以内，在称重前，用吸水纸将试样表面擦干，置于精度为0.000 1 g的电子分析天平上，记录实验件质量变化情况。试样的质量变化率 M_t计算公式为：

M_t = \frac{m_t-m_{\mathrm{0}}}{m_{\mathrm{0}}} \times \mathrm{100} \% (1)

式(1)中： m_t为某一时刻实验件的质量，g； m_{\mathrm{0}}为初始时刻实验件的质量，g。

当相隔两次测量的质量变化率小于0.05%时，认为实验件在71 ℃、85%RH环境中达到吸湿平衡，湿热老化实验结束。本实验每种工况下的实验件均有3组，在后续的数值分析中取其平均值进行分析。

拉伸性能测试：力学试验主要在两个环境下进行，一组环境为室温干态(RTD)环境，另一组环境为高温湿态(ETW)环境。实验采用量程为250 kN的结构载荷与气候环境模拟试验台，根据ASTM D3039-17，采用位移控制的方式进行试验，位移控制大小为2 mm/min。表1为试验测试矩阵。

2 结果与讨论

2.1 吸湿试验结果

图2为经过处理后的CFRP板吸湿曲线。从图2可以看出，不同孔径的CFRP板在整个吸湿过程中分为两个阶段，与Fickian扩散定律所描述的复合材料吸湿过程相符合^[19-21]。

不同孔径的CFRP板在饱和吸湿量上面略有不同，但其吸湿曲线的趋势走向基本相同。各类试样的吸湿曲线数据是由3件试样的平均值决定的，误差均小于0.025%，数据可信度较高。在吸湿老化刚开始时，6组试样的吸湿曲线基本完全重合，随着吸湿时间的增加，试样的饱和吸湿量随着孔径的大小而逐渐发生改变，第一阶段总体来看，试样的吸湿量与吸湿时间的平方根存在线性关系，第二阶段试样的吸湿量随着吸湿时间的增加而趋于平衡。当试样完全达到吸湿平衡后，无孔试样饱和吸湿率为0.41%，而孔半径分别为0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 mm的试样饱和吸湿率分别为0.38%、0.37%、0.34%、0.32%和0.31%。

从图2可以看出，试验的饱和吸湿率随孔径的增大而逐步减小。这是由于水分子在CFRP材料中进行扩散时主要有两种途径。一种是水分子进入到材料内部的空隙与缺陷之中；另一种是水分子与树脂基体中的高分子链发生结合，使材料整体发生塑化反应，从而降低材料的力学性能。本实验中，需将孔板缺失部分的树脂基体与由于孔洞造成的材料损伤之间做出对比，结合本实验现象，认为缺失部分的树脂基体相较于孔洞损伤占据了吸湿的主体，因此发生了随孔洞直径的增加材料饱和吸湿率下降的现象。

2.2 拉伸试验结果

在拉伸测试中，RTD环境下试样发生瞬间断裂，在其断裂瞬间出现一声“啪”的脆断声音；ETW环境下试样在断裂前一段时间内，开始出现“嗡嗡”的声音，之后发生试样断裂的情况，同时这种“嗡嗡”的声音持续时间也随着孔径的增加而增长，尤其是孔洞直径为5 mm的试样，其“嗡嗡”声持续时间长达7 s，总体体现为延迟断裂的现象。

图3为在RTD和ETW环境下试样断口的破坏形貌。从图3a可以看出，无孔和含孔直径为1 mm的试样在断裂过程中断口位置为试样夹持端下部约5 mm位置，其他试样的断口均位于小孔位置。对断口进一步观察发现，断口处的断裂面较为平齐，存在少许分层现象，结合试验过程，说明在拉伸断裂过程中，大部分纤维发生同时断裂，纤维/基体界面未产生大范围破坏的情况，试样的整体性良好^[22]。从图3b可以看出，无孔和含孔直径为1 mm的试样在拉伸断裂的过程中，其断口同样位于试样夹持端下部5 mm的位置，其余试样断口均位于小孔位置，两种环境下试样断口位置并没有显著性区别。对断口进一步观察发现，试样的主要失效模式为分层和纤维断裂，同时纤维断裂时呈现出毛刺状形貌，有部分纤维发生黏连现象。说明ETW环境下通过扩散作用进入到复合材料内部的水分子与树脂基体中的高分子相互结合^[23-25]，出现基体溶胀，使得纤维/基体界面发生脱黏的现象^[26-27]。

2.3 极限载荷

图4为RTD环境下不同孔径试样极限拉伸载荷的变化趋势。从图4可以看出，随着孔径的增加，试样的极限拉伸载荷有一定程度的下降：当试样为无孔试样时，其极限拉伸载荷为14.25 kN；当试样R=0.5 mm时，其极限拉伸载荷为13.05 kN；当试样R=1.0 mm时，其极限拉伸载荷为11.55 kN；当试样R=1.5 mm时，其极限拉伸载荷为10.72 kN；当试样R=2.0 mm时，其极限拉伸载荷为8.03 kN；当试样R=2.5 mm时，其极限拉伸载荷为6.03 kN。对比不同孔径试样的性能损失率，R=0.5 mm时，试样拉伸性能损失率为8.2%；当R=1.0 mm时，试样拉伸性能损失率为19.4%；当R=1.5 mm时，试样拉伸性能损失率为27%；当R=2.0 mm时，试样拉伸性能损失率为43.5%；当R=2.5 mm时，试样拉伸性能损失率为57%。

目前进行孔板性能预测主要采用点应力准则(PSC)^[28]。PSC准则假定试样的应力 {\sigma }_y在开孔长度 d_{\mathrm{0}}处时，与试样无缺陷时的强度相等，可以表示为：

{\left.{\sigma }_y\left(x,\mathrm{0}\right)\right|}_{x=R+d_{\mathrm{0}}} = {\sigma }_{\mathrm{0}} (2)

由于应力集中系数在不同孔径下的层合板中存在一定区别，因此，PSC准则可以对不同孔径的层合板进行强度预测。

对于正交各向异性含圆孔层合板而言，其垂直于载荷方向的应力分布的近似方程为：

{\sigma }_y \left(x,\mathrm{0}\right) = \frac{\overline{\sigma }}{\mathrm{2}} \left[\mathrm{2}+{\left(\frac{R}{x}\right)}^{\mathrm{2}}+\mathrm{3}{\left(\frac{R}{x}\right)}^{\mathrm{4}}-\left(K_T^{\mathrm{\infty }}-\mathrm{3}\right)\times \left\{\mathrm{5}{\left(\frac{R}{x}\right)}^{\mathrm{6}}-\mathrm{7}{\left(\frac{R}{x}\right)}^{\mathrm{8}}\right\}\right] x > R (3)

设定 {{\sigma }_N}^{\mathrm{\infty }}和 {\sigma }_{\mathrm{0}}分别为开孔层合板的强度和无缺陷层合板的强度。将式(2)代入式(3)中，可得出开孔层合板的强度：

\frac{{{\sigma }_N}^{\mathrm{\infty }}}{{\sigma }_{\mathrm{0}}} = \frac{\mathrm{2}}{\left\{\mathrm{2}+{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}+\mathrm{3}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{4}}-\left(K_T^{\mathrm{\infty }}-\mathrm{3}\right)\left(\mathrm{5}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{6}}-\mathrm{7}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{8}}\right)\right\}} (4)

式(4)中： {\xi }_{\mathrm{1}} = \frac{a}{a+d_{\mathrm{0}}}； K_T^{\mathrm{\infty }} = \mathrm{1} + p \sqrt[]{\mathrm{2}\left(\sqrt[]{\frac{E_y}{E_x}-{\nu }_{xy}}\right)+\frac{E_y}{G_{xy}}}。

利用PSC准则对不同孔径层合板的极限强度进行估计并将其与实际值进行比较，表2为数值对比。从表2可以看出，误差值均在5%以下，认为估计是合理的。

图5为ETW环境下试样随着孔径的增加其极限载荷的变化。从图5可以看出，试样的拉伸极限载荷同样随着孔径的增大而减小。当试样为无孔试样时，其极限拉伸载荷为13.09 kN；当试样R=0.5 mm时，其极限拉伸载荷为12.57 kN；当试样R=1.0 mm时，其极限拉伸载荷为10.52 kN；当试样R=1.5 mm时，其极限拉伸载荷为9.42 kN；当试样R=2.0 mm时，其极限拉伸载荷为6.83 kN；当试样R=2.5 mm时，其极限拉伸载荷为5.09 kN。关于性能损失率：当R=0.5 mm时，试样拉伸性能损失率为4%；当R=1.0 mm时，试样拉伸性能损失率为21%；当R=1.5 mm时，试样拉伸性能损失率为28.7%；当R=2.0 mm时，试样拉伸性能损失率为47.9%；当R=2.5 mm时，试样拉伸性能损失率为61.3%。

通过与RTD环境试样的拉伸性能保持率进行对比发现，在湿热环境下试样的拉伸性能保持率均有一定程度的下降。造成这种原因是试样内部存在部分水分子进行了扩散作用与塑化作用，导致材料的性能下降。因此，可以利用不同的吸湿率建立湿热环境下含孔层合板的拉伸强度预测公式。

表3为不同孔径层合板的饱和吸湿率与拉伸强度之间的关系。

经过对环境因子K和饱和吸湿率进行基于GAUSS函数的非线性拟合^[29]，得出其关系：

K = \mathrm{3.167} e^{-\mathrm{2}\left(\frac{M_{\mathrm{\infty }}-\mathrm{0.382}}{\mathrm{0.001}\mathrm{2}}\right)} + \mathrm{0.821} \mathrm{6} (5)

因此，得出结合PSC准则与环境因子K的含孔层合板拉伸强度预测公式：

\begin{array}{c}\frac{{{\sigma }_N}^{\mathrm{\infty }}}{{\sigma }_{\mathrm{0}}}=\frac{\mathrm{2}}{\left\{\mathrm{2}+{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}+\mathrm{3}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{4}}-\left(K_T^{\mathrm{\infty }}-\mathrm{3}\right)\left(\mathrm{5}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{6}}-\mathrm{7}{\xi }_{\mathrm{1}}^{\mathrm{8}}\right)\right\}}\times \\ \left(\mathrm{3.167}{e}^{-\mathrm{2}\left(\frac{M_{\mathrm{\infty }}-\mathrm{0.382}}{\mathrm{0.001}\mathrm{2}}\right)}+\mathrm{0.821}\mathrm{6}\right)\end{array} (6)

3 结论

在RTD和ERW环境下，随着层合板孔径的增加，材料的拉伸强度均会产生一定程度的下降，且在RTD环境下材料拉伸性能的变化规律符合PSC准则。

在RTD环境下，试样出现脆性断裂的现象；在ETW环境下，试样出现层间分层以及延迟断裂的现象。

在ETW环境中，随着材料饱和吸湿率的下降，材料的力学性能也会产生一定程度的下降。

本文基于饱和吸湿率提出ETW环境下材料拉伸强度的预测公式，可以对不同孔径的层合板强度进行估计。

参考文献

[1] 黄亿洲,王志瑾,刘格菲.碳纤维增强复合材料在航空航天领域的应用[J].西安航空学院学报,2021,39(5):44-51.

[2] 吴世宝,陈冠旭,马佳,高温环境对含孔复合材料层合板屈曲性能的影响[J].河南科学,2020,38(5):703-709.

[3] 姚宇超,许希武,毛春见.湿热环境下开孔复合材料层合板的强度[J].材料科学与工程学报,2015,33(3):425-431.

[4] 展全伟,范学领,孙秦.复合材料孔板在湿热环境下的力学性能研究[J].固体火箭技术,2011,34(6):764-767.

[5] SAWAN H A, WALTER M E, MARQUETTE B. Unsupervised learning for classification of acoustic emission events from tensile and bending experiments with open-hole carbon fiber composite samples[J]. Composites Science and Technology, 2015, 107: 89-97.

[6] GE J, LUO M, ZHANG D H, et al. Temperature field evolution and thermal-mechanical interaction induced damage in drilling of thermoplastic CF/PEKK—A comparative study with thermoset CF/epoxy[J]. Journal of Manufacturing Processes, 2023, 88: 167-183.

[7] GE J, ZHANG W C, LUO M, et al. Multi-objective optimization of thermoplastic CF/PEKK drilling through a hybrid method: An approach towards sustainable manufacturing[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2023, DOI: 10.1016/j.compositesa.2022.107418.

[8] GU H. Degradation of glass fibre/polyester composites after ultraviolet radiation[J]. Materials & Design, 2008, 29(7): 1476-1479.

[9] 贾云龙.吸湿对单向亚麻纤维复合材料力学性能的影响[J].复合材料学报,2022,39(2):608-616.

[10] 杨旭东,安涛,邹田春,湿热环境对碳纤维增强树脂基复合材料力学性能的影响及其损伤机理[J].2019,47(7):84-91.

[11] 张武昆,闫伟,王会平,不同环境下宽径比对碳纤维增强环氧树脂复合材料开孔层压板压缩失效的影响[J].复合材料学报,2020,37(2):267-275.

[12] GUERMAZI N, TARJEM ABEN, KSOURI I, et al. On the durability of FRP composites for aircraft structures in hygrothermal conditioning[J]. Composites Part B: Engineering, 2016, 85: 294-304.

[13] NANDAGOPAL R A, NARASIMALU S, CHAI G B. Study of statistically significant strength degradation of hygrothermal aged CFRP and its weibull analysis[J]. Composites Communications, 2021, DOI: 10.1016/j.coco.2020.10.0566.

[14] BOUALEM N. Accelerated aging of unidirectional hybrid composites under the long-term elevated temperature and moisture concentration[J]. Theoretical and Applied Fracture Mechanics, 2011, 55(1): 68-75.

[15] LI X M, WEITSMAN Y J. Sea-water effects on foam-cored composite sandwich lay-ups[J]. Composites Part B: Engineering, 2004, 35: 451-459.

[16] MARX J, RABIEI A. Tensile properties of composite metal foam and composite metal foam core sandwich panels[J]. Journal of Sandwich Structures & Materials, 2020, DOI: 10.1177/1099636220942880.

[17] MOSTAFA A, SHANKAR K. Behaviour of PU-foam/glass-fibre composite sandwich panels under flexural static load[J]. Materials and Structures, 2014, 48: 1545-1559.

[18] 和栋庆,赵立杰,杨康,基于适航符合性的带孔复合材料板力学性能研究[J].沈阳航空航天学报,2023,40(2):8-14.

[19] AZIZAN A, JOHAR M. An extended thickness-dependent moisture absorption model for unidirectional carbon/epoxy composites[J]. Polymers (Basel), 2021, DOI: 10.3390/polym13030440.

[20] BAL S, SAHA S. Mechanical performances of hygrothermally conditioned CNT/epoxy composites using seawater[J]. Journal of Polymer Engineering, 2017, 37: 633-645.

[21] BEHERA A, THAWRE M M, BALLAL A. Hygrothermal aging effect on physical and mechanical properties of carbon fiber/epoxy cross-ply composite laminate[J]. Materials Today: Proceedings, 2020, 28(2): 940-943.

[22] ÖZASLAN E, GÜLER M A, YETGIN A, et al. Stress analysis and strength prediction of composite laminates with two interacting holes[J]. Composite Structures, 2019, DOI:10.1016/j.compstruct.2019.04.041.

[23] LIU Z, GUAN Z D, TAN R M, et al. Analysis of open-hole compressive CFRP laminates at various temperatures based on a multiscale strategy[J]. Applied Composite Materials, 2019, 26: 923-944.

[24] SANG L, WANG Y Y, WANG C, et al. Moisture diffusion and damage characteristics of carbon fabric reinforced polyamide 6 laminates under hydrothermal aging[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2019, 123: 242-252.

[25] POODTS E, MINAK G, ZUCCHELLI A. Impact of sea-water on the quasi static and fatigue flexural properties of GFRP[J]. Composite Structures, 2013, 97: 222-230.

[26] FANG M, ZHANG N, HUANG M, et al. Effects of hydrothermal aging of carbon fiber reinforced polycarbonate composites on mechanical performance and sand erosion resistance[J]. Polymers, 2020, DOI:10.3390/polym12112453.

[27] CAMANHO P P, ERÇIN G H, CATALANOTTI G. A finite fracture mechanics model for the prediction of the open-hole strength of composite laminates[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2012, 43: 1219-1225.

[28] NUISMER R, WHITNEY J. Uniaxial failure of composite laminates containing stress concentrations [M]. USA: ASTM Special Technical Rublication, 1975.

[29] 许名瑞,曾本银,熊欣,湿热环境下碳纤维层合板拉伸疲劳性能[J].北京航空航天大学学报,2023,49(7):1614-1622.