基于Digimat RVE的玄武岩纤维增强聚丙烯复合材料

Basalt Fiber Reinforced Polypropylene Composites Based on Digimat RVE

摘要

通过Digimat软件对玄武岩纤维增强聚丙烯（BF/PP）复合材料进行代表性体积单元（RVE）建模，研究纤维含量、纤维长径比和纤维取向对复合材料力学性能的影响。模拟结果表明，玄武岩纤维质量分数为5%、10%、20%和30%的BF/PP复合材料相较于基体材料的弹性模量分别提升16.43%、79.08%、214.03%和406.01%，玄武岩纤维长径比大于200对BF/PP复合材料的弹性模量影响较小，BF/PP复合材料的弹性模量随着玄武岩纤维取向偏离载荷方向程度的变大而降低。实验结果表明，玄武岩纤维质量分数从5%增至30%，BF/PP复合材料的弹性模量提升38%，实验结果与模拟实验的结果误差为128.7%。Digimat软件对玄武岩纤维含量对BF/PP复合材料的力学性能影响预测趋势较为精确，可为实际生产提供参考。

关键词

Digimat / 玄武岩纤维 / 弹性模量 / 聚丙烯 / 等效体积单元

Key words

Digimat / Basalt fiber / Elastic modulus / Polypropylene / Equivalent volume element

在汽车行业中，汽车配件的轻量化是节能减排的有效举措。汽车的质量下降10%，油耗会相应地减少8%，排放量减少4%^[1]。当前，以热塑性聚合物代替合金材料是汽车轻量化的研究方向之一。虽然大多热塑性聚合物材料密度低于合金材料，但强度上与合金材料仍存在一定差距。因此，可使用增强纤维改善聚合物材料的强度^[2]。MONDALI等^[3]基于剪切滞后理论建立1个新的分析模型，对承受外加轴向载荷的短纤维复合材料的稳态蠕变变形进行应力分析和预测，通过建立蠕变本构方程获得计算结果，并使用有限元法(FEM)进行模型验证。然而，该研究主要关注单向纤维复合材料的分析。KAMMOUN等^[4]提出使用第一伪粒(FPGD)模型来预测纤维增强热塑性复合材料注塑成型过程中的损伤演变和弹性行为，但是该方法缺少对工艺的考虑。李涛等^[5]采用均匀化方法创建非连续长玻纤增强复合材料的代表性体积单元，进而计算该复合材料的宏观等效弹性参数，同时还通过实验方法对这些计算结果进行验证，但此实验只关注该复合材料的弹性行为特征。WAN等^[6]使用Mori-Tanaka模型成功预测不同纤维长径比对复合材料的拉伸性能影响，成功计算出最佳长径比，但只对纤维长径比进行研究。SFYYEDVAHID等^[7]通过微观分析和实验研究纤维不同取向对复合材料的力学性能影响，得出不同的纤维方向上所得到的弹性模量有很大差别。

玄武岩纤维是新兴的高性能环保增强纤维^[8-9]。作为增强相，玄武岩纤维强度高于大部分无机纤维，具有优良的耐腐蚀性和耐高温性等。玄武岩纤维的生产工艺过程基本不产生废料，对环境污染小。聚丙烯是密度最小的聚合物材料。用玄武岩纤维增强聚丙烯，纤维的长径比、取向、含量等参数会对聚丙烯性能产生影响，使玄武岩纤维增强聚丙烯(BF/PP)复合材料具有耐腐蚀性好、比刚度高、比强度大、生产成本低廉、生产工艺简单等优点。

本文使用Digimat软件的FE模块对BF/PP复合材料进行仿真模拟，研究玄武岩纤维含量、长径比和取向对复合材料弹性模量的影响规律，并通过实验进行验证分析。

1 实验部分

1.1 主要原料

聚丙烯(PP)，质量分数99.9%，余姚市泰美塑化有限公司；玄武岩纤维(BF)，6 mm/10 μm，深圳市图灵进化科技有限公司。

1.2 仪器与设备

电热鼓风干燥箱，DHG-9030B，苏州三清仪器有限公司；单螺杆挤出机，TY-7004，江苏天源实验设备有限公司；微量精密注射机，TY-7003，江苏天源实验设备有限公司；电子式万能试验机，TY-8000-A，江苏天源实验设备有限公司。

1.3 样品制备

将玄武岩纤维放入电热鼓风干燥箱中，250 ℃条件下干燥2 h。去掉表面保护膜，将聚丙烯粒料置于电热鼓风干燥机中，90 ℃条件下干燥4 h，取出密封，备用。将干燥好的玄武岩纤维和聚丙烯分别加入单螺杆挤出机中，挤出制粒得到复合粒料。将复合粒料置于电热鼓风干燥箱中，90 ℃条件烘干4 h，取出。使用微量精密注塑机(熔体温度170 ℃，保压时间20 s，注射压力70 MPa，注射时间1.4 s)挤出成型，得到板材试件。自然放置48 h，进行拉伸测试。

1.4 复合材料结构设计

1.4.1 纤维同质化模型

基于Digimat的仿真模拟，根据Eshelby的等效夹杂理论^[10]和Mori-Tanaka微观力学模型^[11]建立一种四阶张量，用于描述夹杂相与基体相的平均应变之间的关系。该四阶张量选择无限大基体中的单个夹杂体所承受的平均应力和平均应变来代替夹杂张量的计算。图1为等效夹杂^[12]。

假设复合材料在受到均匀外力作用下，体积平均应力等于远场均匀应力^[13]，则该复合材料的等效弹性模型可以表示为以下形式：

{\mathit{C}}^{*}={\mathit{C}}_{ijkl}^{\mathrm{0}}( I +f A )^-1 (1)

A=({\mathit{C}}_{ijkl}^{\mathrm{0}}-{\mathit{C}}_{ijkl}){{\mathit{C}}_{ijkl}^{\mathrm{0}}+({\mathit{C}}_{ijkl}-{\mathit{C}}_{ijkl}^{\mathrm{0}} ) ( \mathrm{1} - f ) {\mathit{S}}_{ijkl}+f I }^-1 (2)

式(1)~(2)中： {\mathit{C}}_{ijkl}^{\mathrm{0}}为基本弹性张量； {\mathit{C}}_{ijkl}为夹杂弹性张量； {\mathit{S}}_{ijkl}为Eshelby张量； I 为四阶单位张量； f为夹杂相体积比。 {\mathit{C}}^{*}为等效弹性模量，MPa；A为常数，由式（2）计算得出。

在研究玄武岩纤维在复合材料中的力学行为时，可以将玄武岩纤维转变为旋转椭球型夹杂，如图1所示。对于1个无限大基体中含有一旋转椭球型夹杂，当远处作用均匀应变为ε时，其在夹杂体中引起的应变为〈ε〉_ω，此时夹杂相的内部应力为^[14]：

〈σ〉_ω={\mathit{C}}_{\mathrm{1}}〈ε〉_ω={\mathit{C}}_{\mathrm{1}}[ I + P δ \mathit{C}]^-1 ε (3)

当远处作用均匀应力为σ时，夹杂相的内部应力为：

〈σ〉_ω=\mathit{C} \mathrm{1}〈ε〉_ω={\mathit{C}}_{\mathrm{1}}[ I + P δ \mathit{C}]^-1 {\mathit{S}}_{\mathrm{0}} ^¯ σ (4)

δ \mathit{C}={\mathit{C}}_{\mathrm{1}}-{\mathit{C}}_{\mathrm{0}} (5)

式(3)~(5)中：〈σ〉_ω为夹杂体引起的内部应力； {\mathit{C}}_{\mathrm{1}} \mathrm{、} {\mathit{C}}_{\mathrm{0}}分别为夹杂体和基体材料的张量模量矩阵； {\mathit{S}}_{\mathrm{0}}为基体材料的柔度张量；δ为差值符号； P 为横观同向张量，其受纤维长径比，取向等因素影响^[15]。

由于复合材料的微观特性不均匀，在材料样品内部会存在不均匀的应力和应变。为了方便预测材料的性能，复合材料在某一方向上的弹性模量可以通过实验测得应力σ和应变ε，即：

E=σ/ε (6)

为了预测玄武岩纤维增强聚合物复合材料的宏观力学性能，需要建立细观的代表性体积单元(RVE)模型。图2为纤维RVE模型。在短纤维增强复合材料中，纤维由取向张量来描述^[16]。而RVE模型则是将杂乱的取向离散为有限数量的完全对齐的晶粒(称为伪晶粒)。单一的伪晶粒可以看作是1个包含纤维相和基体相内部排列的两相复合材料。伪晶粒实际上是一种数值伪影，并不真实存在于复合材料中。伪影的概念主要用于对呈现非固定夹杂取向的RVE进行平均场均匀化^[17]。必须明确的是，每个伪晶粒表示的是角空间的1个区域，即1个角段。其中的增强相纤维被模拟成完美有序的排列，表示不同的取向状态。

考虑到实际情况中的纤维取向存在分布集中的情况，比如采取挤出成型的复合材料中纤维取向主要是沿熔体流动方向，每一个伪晶粒都被分配了1个权重。当增强相纤维更倾向于在某一种具体的方向上排列时，表示这些方向的伪晶粒就被赋予更大的权重，其他伪晶粒则获得较少的权重，反之亦然。

伪晶粒的数量由角度增量的数量来定义，即增量越大，伪晶粒的数量就越多，计算结果也越精确。为了计算单个伪晶粒的应力/应变状态，需要对基体相和纤维增强相进行整体均质化，再根据Mori-Tanaka模型对每个伪晶粒进行均匀化，然后使用Voigt模型^[18]将所有伪晶粒均质化，用以预测复合材料在宏观应力/应变状态下的性能。

1.4.2 纤维取向的定义

图3为玄武岩纤维的取向定义。假设单个纤维在基体中不可弯曲，长度和直径均统一，其空间取量可以通过单位矢量 p 来表示， p 通过函数F(θ,φ)来确定，其中θ为轴3和 p 的夹角，φ则为 p 在1,2平面的投影与轴1的夹角。

定义分布函数ψ(p)乘以单位矢量 p 的张量积在所有方向上的积分，ψ(p)为纤维取向在θ∈(θ,θ+dθ)，φ∈(φ,φ+dφ)的概率。本文采用二阶取向张量^[19]来描述纤维的取向状态。

a_{ij}=\int {\mathit{p}}_i {\mathit{p}}_j ψ(\mathit{p})d\mathit{p}=\int {\mathit{p}}_i {\mathit{p}}_j \psi ( \theta ) \mathrm{s} \mathrm{i} \mathrm{n} \theta \mathrm{d} \theta (7)

a_{ij}=\left(\begin{array}{ccc}{a}_{\mathrm{11}}& a_{\mathrm{12}}& a_{\mathrm{13}}\\ a_{\mathrm{21}}& a_{\mathrm{22}}& a_{\mathrm{23}}\\ a_{\mathrm{31}}& a_{\mathrm{32}}& a_{\mathrm{33}}\end{array}\right) (8)

将玄武岩纤维增强复合材料简化为正交各向异性材料，然后对角化处理二阶取向张量矩阵，描述纤维取向状态如下：

a_{ij} = \left(\begin{array}{ccc}{\lambda }_{\mathrm{1}}& \mathrm{0}& \mathrm{0}\\ \mathrm{0}& {\lambda }_{\mathrm{2}}& \mathrm{0}\\ \mathrm{0}& \mathrm{0}& {\lambda }_{\mathrm{3}}\end{array}\right) (9)

因为ψ( p )指纤维在空间某个特定方向分布的概率密度函数，所有纤维在空间各方向取向的概率之和为1，则有 {\lambda }_{\mathrm{1}}+ {\lambda }_{\mathrm{2}}+ {\lambda }_{\mathrm{3}}=1，且对于纤维取向矢量存在式(10)。

\mathit{p} {\mathit{p}}^{\mathrm{T}}= \left(\genfrac{}{}{0pt}{}{\begin{array}{cc}\mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta & \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi \\ \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta & \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi \end{array}}{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta }\right) \left(\mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \right)=

\left(\begin{array}{ccc}\mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}{\mathrm{s}}^{\mathrm{2}}\phi & \mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\phi \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi & \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi \\ \mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\phi \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi & \mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\phi & \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\phi \\ \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\phi & \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{n}\phi & \mathrm{c}\mathrm{o}{\mathrm{s}}^{\mathrm{2}}\theta \end{array}\right) (10)

可以看出矩阵的迹为1，因此可以假设：

\left\{\begin{array}{c}{\lambda }_{\mathrm{1}}=\mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{c}\mathrm{o}{\mathrm{s}}^{\mathrm{2}}\phi \\ {\lambda }_{\mathrm{2}}=\mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\theta \mathrm{s}\mathrm{i}{\mathrm{n}}^{\mathrm{2}}\phi \\ {\lambda }_{\mathrm{3}}=\mathrm{c}\mathrm{o}{\mathrm{s}}^{\mathrm{2}}\theta \end{array}\right. (11)

1.4.3 材料及研究对象参数

表1为在Digimat模拟中玄武岩纤维和聚丙烯的一些性能参数。玄武岩纤维选择使用弹塑性模型，而聚丙烯选择使用弹性模型，BF/PP复合材料的微观力学性能则选用Mori-tanaka模型。

2 玄武岩纤维对复合材料的力学性能影响

2.1 玄武岩纤维含量对复合材料宏观力学性能的影响

纤维复合材料的宏观力学能在一定范围内随纤维含量的增加而变强，复合材料的宏观强度和刚度会提高^[20]。这是因为纤维是复合材料的主要载荷承载成分，其抗张力、抗弯曲和抗压能力都强于基体材料。因此，更多的纤维含量意味着更大的载荷能力和更高的强度。纤维也能够提高复合材料的疲劳寿命和韧性，从而增加其耐久性。

使用Digimat-MF模拟工具，分析不同玄武岩纤维质量分数(0、5%、10%、20%和30%)对BF/PP复合材料机械弹性模量的影响。图4为通过计算得到的不同BF纤维的质量分数下BF/PP复合材料的应力-应变曲线。从图4可以看出，BF/PP复合材料的弹性模量和单轴拉伸性能随玄武岩纤维质量分数的增加而增加。通过实验分别制备玄武岩纤维质量分数为0、5%、10%、20%、30%的BF/PP复合材料，探究玄武岩纤维质量分数对BF/PP复合材料的弹性模量影响规律。图5为不同BF质量分数的BF/PP复合材料的拉伸应力-应变曲线。

模拟结果表明，质量分数为5%、10%、20%、30%玄武岩纤维强聚丙烯复合材料相较于基体材料的弹性模量提升率分别为6.43%、79.08%、214.03%和406.01%。随着玄武岩纤维质量分数的提升，该BF/PP复合材料的极限抗拉强度和弹性模量也逐渐提升。实验得到复合材料弹性模量较基体材料分别提升8.89%、18.76%、30.25%和37.94%。随着纤维含量的增加，弹性模量逐渐提高。对于基体材料实验结果与模拟实验的结果误差为128.7%。由此可以看出，Digimat软件的模拟预测可为玄武岩纤维增强基体材料的工程应用提供技术支持，但是其数值存在一定差距。造成该误差的主要原因可能为：(1)玄武纤维表面比较光滑与聚丙烯基体结合不好。(2)在制备玄武岩纤维增强聚丙烯复合材料过程中不能对玄武岩纤维取向进行精准控制。(3)挤出和注塑过程中挤出速度、熔体温度、注射时间、保压时间、保压温度等工艺参数对玄武岩增强聚丙烯复合材料的性能均存在影响。

2.2 玄武岩纤维长径比对复合材料宏观力学性能的影响

基于Digimat软件可以通过建立复合材料数字孪生模型来研究纤维长径比对力学性能的影响。图6为不同纤维长径比的BF/PP复合材料的应力-应变曲线。从图6可以看出，随着玄武岩纤维的长径比的增大，BF/PP复合材料的抗拉强度和刚度增大。当玄武岩纤维长径比大于200时，BF/PP复合材料的弹性模量变化较小。当玄武岩纤维直径比较小时，其扭转刚度也会增加，但同时也会引入一些缺陷，如微裂纹等。当玄武岩纤维的长径比小于200时，BF/PP复合材料的刚度特性不能完全发挥作用。而当玄武岩纤维的长径比达到一定值以后，玄武岩纤维会承担大部分外部载荷。BF/PP复合材料的弹性模量将逐渐增大，并最终趋于稳定状态。因此，玄武岩纤维长径比对BF/PP复合材料的宏观力学性能影响非常显著^[21]。

图7为实验制备的BF/PP复合材料拉伸试样的显微结构。从图7可以看出，玄武岩纤维在聚丙烯基体材料中的长径比各不相同。这是因为BF/PP复合材料在切粒的过程中，BF/PP复合材料的玄武岩纤维在受到剪切力的作用时，纤维会产生断裂。导致纤维的长径比减小，从而影响BF/PP复合材料的抗拉强度和弹性模量等力学性能。

2.3 玄武岩纤维取向对复合材料力学性能的影响

纤维取向是影响复合材料宏观力学性能的重要因素，BF/PP复合材料是各向异性材料，其各个方向上的力学性能主要由玄武岩纤维取向来决定。若纤维取向在载荷方向的分量大，则复合材料沿此方向的弹性模量越大。而当单向纤维增强复合材料中纤维的取向角度增加时，其弹性模量和极限抗拉强度会减小。本文基于Digimat计算纤维取向参数θ在90°~80°之间变化对复合材料极限抗拉强度的影响。图8为RVE模型中纤维的3种不同取向，其中RVE模型在方向2上进行拉伸。图9为计算得到的不同BF纤维取向下的BF/PP复合材料应力-应变曲线。从图9可以看出，BF/PP复合材料的极限抗拉强度随着纤维取向偏离载荷方向程度的变大而降低。由此可知，BF/PP复合材料的力学性能的确是各向异性的，且沿纤维主要取向分量的方向强度最高。通过注塑制备出的BF/PP复合材料试件其纤维取向分布不一致，但是其纤维取向大部分沿着注塑过程熔体流动方向排列。

3 结论

研究二阶取向张量和纤维取向角度之间的函数关系，建立均质化RVE模型，使用Digimat软件中的FE模块模拟不同玄武岩纤维含量、纤维取向、长径比的玄武岩纤维增强复合材料工程常数和宏观单轴拉伸性能的影响规律，并通过实验进行验证，得出以下结论。(1)从Digimat的模拟计算判断出复合材料的弹性模量对载荷的施加方向和纤维取向有很强的依赖性。纤维的取向和载荷方向相似或一致时，BF/PP复合材料的弹性模量和抗拉强度将明显提高。(2)通过Digimat软件模拟计算判断出BF/PP复合材料的弹性模量随着纤维含量的增加而增加。质量分数为5%、10%、20%和30%的玄武岩纤维强聚丙烯复合材料相较于基体材料的弹性模量提升率分别为16.43%、79.08%、214.03%和406.01%。实验结果与软件模拟结果趋势较为相似，因此在实际的玄武岩纤维增强聚丙烯基复合材料的设计生产过程中，可以使用Digimat软件进行模拟，方便生产应用。(3)通过Digimat软件模拟计算判断出BF/PP复合材料的弹性模量随纤维长径比的增大而上升(纤维长径比200以上变化不明显)。但纤维长径比对于实际加工过程中的纤维破坏率也有一定影响，纤维越细长则在复合材料的制备过程中越容易被破坏，所以纤维长径比对复合材料刚度的影响还需要结合实际增强情况来分析。纤维取向越贴合载荷施加方向，则复合材料在该方向的刚度越大。

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基金资助

四川省大学生创新创业训练计划项目(S202310615165)

南充市-西南石油大学市校科技战略合作项目(23XNSYSX0063)

南充市-西南石油大学市校科技战略合作项目(23XNSYSX0114)