微塑料对生物的危害及其治理技术分析

Hazards of Microplastics to Organisms and Analysis of Their Treatment Technologies

摘要

微塑料作为一种新兴污染物，因其能够对生物体造成的显著且不可忽视的影响以及难以防治的特性而备受关注和讨论。微塑料对生物（包括无脊椎动物、脊椎动物和植物）的生长具有严重的影响，包括引发DNA损伤、细胞损伤和炎症反应等。在国际上，针对微塑料的治理主要通过物理破碎和收集、化学降解法以及生物降解法。其中，化学降解法是微塑料降解的主要方法，而高级氧化法则为最主流且高效的方式。此外，生物降解法通常作为化学降解法的补充手段应用于微塑料降解流程，但部分研究表明其也具备独立处理微塑料的能力。面对微塑料污染问题，在未来的研究与治理工作中，应深入探究微塑料的生态毒理学效应，以更精准地评估其风险，并开发出更高效、更环保的微塑料降解技术。

Abstract

Microplastics, as an emerging pollutant, have garnered significant attention and discussion due to their pronounced and undeniable impact on organisms and the difficulty in controlling and preventing their spread. These tiny particles severely affect the growth of various organisms, including invertebrates, vertebrates, and plants, by causing DNA damage, cellular injury, and inflammatory responses, among other issues. Internationally, the management of microplastics primarily involves physical fragmentation and collection, chemical degradation, and biological degradation. Among these methods, chemical degradation stands out as the principal approach, with advanced oxidation processes being the most mainstream and efficient technique. Additionally, biological degradation is often used as a supplementary method in the degradation process of microplastics. However, some studies have shown that it also has the potential to independently handle microplastic pollution. Faced with the challenge of microplastic pollution, we should delve into the ecotoxicological effects of microplastics in its future research and management efforts. This will enable a more accurate assessment of the risks associated with microplastics and facilitate the development of more efficient and environmentally friendly degradation technologies.

Graphical abstract

关键词

新兴污染物 / 微塑料 / 生物 / 危害 / 治理技术

Key words

New pollutants / Microplastics / Organism / Hazards / Governance technology

微塑料这一概念最早由英国普利茅斯大学的理查德·汤普森教授于2004年提出^[1]，具体指的是粒径小于5 mm的塑料微粒、纤维及碎片^[2]。由于微塑料的危害程度较一般污染物更为显著，国际社会已将其列为新污染物^[3]。近年来，我国对微塑料污染防治工作愈发重视，然而，由于起步较晚，在微塑料污染防治方面仍存在技术不全面、政策不完善以及重视程度有待进一步提高等问题^[4]。为了更有效地应对微塑料问题，亟须从根源上深入探究其对生物的危害及防治手段，从而实现有效的治理。本文对微塑料对生物的危害及其防治方法进行综述，以期为微塑料的防治提供一定的参考。

1 微塑料对生物的危害

1.1 微塑料对动物的危害

1.1.1 无脊椎动物

无脊椎动物多栖息于水体底层、沉积物及土壤中，这些区域正是微塑料的聚集热点。此外，无脊椎动物体积小，表面积与体积比高，行为反应简单，这些特性使其更容易捕捉到环境中的微塑料。同时，由于无脊椎动物代谢缓慢，难以快速处理或排出微塑料，因此更容易受到微塑料的影响。微塑料对无脊椎动物的主要危害包括引发氧化应激与免疫反应、提供假饱腹感以及影响其生长发育和繁殖^[5]。苏品杰^[6]研究发现，微塑料污染导致土壤中无脊椎动物的运动能力下降22.7%，繁殖效率降低12.8%，生长速度减缓7.5%，存活率减少3.1%。车文学^[7]研究发现，软珊瑚暴露在微塑料环境后，其总抗氧化能力、超氧化物歧化酶以及过氧化氢酶的活性均呈现上升趋势，碱性磷酸酶与谷胱甘肽S-转移酶活性下调，共生藻密度降低。即微塑料引发了珊瑚体的氧化应激和免疫反应，扰乱了珊瑚与共生藻之间生态平衡的稳定性。薛颖昊^[8]研究发现，经过微塑料暴露后，轮虫的游泳性能、SOD活性及钠钾泵活性均有所下降，导致轮虫捕食及能量代谢能力被削弱。同时，谷胱甘肽过氧化物酶活性增强，反映了微塑料暴露诱导的氧化压力增强。

1.1.2 脊椎动物(以人类为例)

微塑料主要以饮食摄入、呼吸吸入及皮肤直接接触为三大途径渗透至人体内部^[9]。RAGUSA等^[10]发现，微塑料碎片能够进入人体血液，并在人类胎盘的胎儿侧、母体侧和羊膜中存在。中国医科大学公共卫生学院团队研究发现，即使是轻度活动的男性每天也可能吸入大约300个微塑料颗粒^[11]。这些研究引发了学术界对微塑料污染的关注与担忧。图1为微塑料对人体的暴露途径及影响^[12]。微塑料对人体的主要影响为引发炎症反应、损伤细胞和DNA等^[13]。WANG等^[14]研究发现，微塑料能够引发线粒体电子传递链的功能障碍，导致细胞内线粒体活性氧水平的增加。同时，微塑料还能够影响自噬相关蛋白的水平，触发内质网应激反应并诱发细胞的炎症反应。李明菊^[15]研究发现，微塑料可能通过激活人成熟脂肪细胞中的白细胞介素-6(IL-6)/STAT3信号通路，进而影响PPARγ的表达，导致脂肪细胞脂代谢紊乱和脂质积累的增加。表1为微塑料对人体机体的不良影响。

1.2 微塑料对植物的危害

微塑料本身可以对植物造成直接伤害或引发其氧化应激。微塑料容易附着在植物的种子、根部和叶片上，影响种子的正常发芽、根系的养分吸收、茎部的生长以及叶片的光合作用效率。此外，微塑料还可能导致植物细胞内的基因表达发生异常，引发基因毒性和遗传毒性。辛熙炜等^[23]研究发现，将植物暴露聚乳酸(PLA)与聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯(PBAT)两种微塑料时，前者对植物发芽率及根系活力的抑制效应更为显著，而后者则显示出对植物根长与茎长生长的强阻碍作用，且无论引入何种类型的微塑料，均能在植物体内诱发氧化应激状态，且过量暴露会对植物的健康和生长产生严重的不可逆影响。GIORGETTI等^[24]研究发现，微塑料会导致洋葱细胞分裂活动减少、染色体断裂、重排等DNA损伤以及氧化损伤。李卓然等^[25]研究发现，当土壤中微塑料含量超出番茄可承受阈值范围，番茄的果实产量出现骤减现象。微塑料还能增加ROS生成量和引发脂质过氧化作用抑制光合电子传递影响植物的光合作用，图2为微塑料对植物的毒性效应^[26]。

2 微塑料的防治

2.1 物理过滤与破碎

采用絮凝沉淀法、膜过滤法和静电吸附法等物理过滤技术能够实现对微塑料颗粒的有效收集与初步分离^[27]。随后通过碾压、破坏、磨损，使其破裂成更小的颗粒，这个过程增加了微塑料的比表面积，从而增加化学和生物降解的速率，为后续的降解奠定基础^[28]。除了人为的物理破碎和自然风化破碎之外，生物作用也能对微塑料进行破碎。MATEOS-CÁRDENAS等^[29]研究发现，淡水端足类动物可以快速破碎聚乙烯微塑料，碎片占在其消化道中积累的所有观察到的微塑料颗粒的65.7%。KHAN等^[30]研究发现，斑马鱼不能识别原始微塑料颗粒，并可能将其作为食物摄入，且在24 h内将摄入的原始聚乙烯微塑料生物破碎为纳米塑料。

2.2 化学降解法

化学降解法包括光催化降解法、高级氧化法、电化学降解法和水解法等，均为利用化学反应将微塑料转化为小分子或低聚物的方法。

2.2.1 光催化降解法

光化学降解法依赖可再生太阳能作为驱动力，被视为一种环境友好的微塑料降解方案。光催化是利用半导体催化剂在光照下产生电子-空穴对，电子和空穴与吸附在催化剂表面的物质发生氧化还原反应，产生具有强氧化性的活性物种，使其表面发生断裂和矿化，实现微塑料的降解^[31]。关于光催化降解的新研究聚焦于探索不同的催化剂材料，这些材料可以通过改变其表面状态或引入掺杂剂来提高其对微塑料的降解效率^[32]。光催化剂可以分为单组分光催化剂和复合光催化剂。常见的单组分光催化剂为TiO₂，其具有化学稳定性高、成本低、无毒等优点。然而，由于其带隙较宽，只能吸收紫外线，故对太阳光的利用率较低。一般通过掺杂等方法对其进行改性以提高其催化性能。KUMAR等^[33]研究发现，TiO₂微纳米结构材料经过改性后，可以构建异质结复合光催化材料，有效分离和利用光生电子-空穴对，从而提高太阳能到活化自由基转换效率和光降解效率。复合光催化剂通常由两种或多种不同的材料组成。JIANG等^[34]利用新型四元层状双氢氧化物复合光材料CuMgAlTi-R400在可见光照射下对聚苯乙烯(PS)微塑料进行光催化降解。经过300 h的可见光照射，PS微塑料的平均粒径比初始平均粒径减小54.2%。光解微塑料还被证实能够结合高级氧化法，以提高降解效率。有研究发现，利用光诱导芬顿试剂活化可以促进羟基自由基的生成，显著增强高级氧化法芬顿氧化法的效率^[35]。这为提高高级氧化法降解微塑料的效率提供一种新思路。

2.2.2 电化学降解法

电化学降解法利用电流通过电解质溶液产生的氧化还原反应来分解微塑料。其原理是利用电极在电场作用下产生的强氧化剂来降解微塑料：水在阳极(如硼掺杂金刚石电极)电解产生羟基自由基，过硫酸盐发生反应生成硫酸根自由基，从而对微塑料进行降解。电化学降解法一般与芬顿氧化法和过硫酸盐氧化法结合，以增强这两种氧化方法的降解效率。KIENDREBEOGO等^[35]利用电化学降解技术处理废水中的PS微塑料，反应1 h后降解率高达(58±21)%。关于电化学降解法的研究还处于起步阶段，还需要进一步研究提高降解效率、降低成本、确保环境安全、实现规模化应用的方法^[36]。

2.2.3 高级氧化法

高级氧化法是当前处理微塑料最为高效且成熟的技术手段。该方法能够产生具有高还原电位的活性氧物质，例如硫酸盐自由基和羟基自由基，利用其强大的氧化能力，破坏微塑料颗粒的表面结构，进而实现微塑料的完全氧化与矿化，最终将其转化为无害的CO₂和H₂O。根据自由基产生的不同方式，高级氧化法可进一步细分为多种技术，包括芬顿氧化法、过硫酸盐氧化法、臭氧氧化法以及催化湿式氧化法等^[37]。

芬顿氧化法是利用Fe²⁺和H₂O₂在酸性条件下产生羟基自由基对污染物进行矿化的方法。芬顿氧化法反应条件温和，操作简单，反应过程中的羟基自由基具有非选择性氧化能力，可降解几乎所有的有机化合物。这种方法在处理如石油烃等难以生物降解的有机化合物方面显示出较高的效率^[38]。然而，单独采用芬顿氧化法降解微塑料并不稳定，这是因为经典芬顿反应是均相催化反应，能够在短时间内产生大量的羟基自由基，但羟基自由基的半衰期较短，在未能有效攻击微塑料时便会分解失活。为了解决芬顿氧化法不稳定的问题，一般将其与其他化学降解法结合，因此诞生了光芬顿氧化法、热芬顿氧化法和电芬顿氧化法^[39]。光芬顿降解法是将光催化降解法和芬顿氧化法相结合，其降解能力在同等条件下远优于传统芬顿氧化法。这是因为光照可以促进半导体催化剂产生电子-空穴对，电子可以将Fe³⁺还原为Fe²⁺，加速芬顿反应的进行，提高羟基自由基的生成效率。同时，芬顿反应产生的羟基自由基也可以增强光催化的效果^[40]。PIAZZA等^[41]设计了用SnOₓ和装饰性零价铁纳米颗粒作为涂层的ZnO纳米棒，作为非均相催化剂去除水中的微塑料。实验结果表明，该催化剂对聚乙烯(PP)和聚氯丙烯(PVC)微塑料具有较高的降解效率，在照射1 w后平均颗粒体积减小超过95%。

热芬顿氧化法是一种基于芬顿反应的高级氧化技术，利用高温促进Fe²⁺和H₂O₂之间的反应，加速羟基自由基的生成，同时降低反应的活化能，从而实现对微塑料的高效降解。ORTIZ等^[42]采用热芬顿氧化法对PP微塑料进行降解研究。在温度为80 ℃、pH值为3、H₂O₂质量浓度为1 000 mg/L、Fe²⁺质量浓度为10 mg/L条件下，经过7.5 h反应，PP微塑料质量损失约为10%。同时发现，随着微塑料粒径减小，氧化效率明显提高，当微塑料粒径为20~50 μm时，PP微塑料重量损失可达20%。此外，热芬顿氧化法反应条件简单，可以结合其他降解法以进一步提高其降解效率和稳定性。HU等^[43]采用热芬顿氧化法与光催化法相结合的方法对PVC微塑料进行降解，在温度为60 ℃、pH值为3、H₂O₂质量浓度为500 mg/L、Fe²⁺质量浓度为5 mg/L、光照强度为500 W/m²的条件下，经过4 h的反应，PVC微塑料的质量损失可达30%。

电芬顿氧化法是芬顿氧化法和电化学降解技术的结合，在酸性条件下，通过铁电极，在电场作用下阳极产生Fe²⁺，阴极产生H₂O₂，进一步反应生成羟基自由基^[44]。这意味着电芬顿氧化法通过电力激活电极产生强氧化剂，该过程不需要添加化学物质。近年来，大量科研人员聚焦于改变电芬顿氧化法的负极材料以增加其降解效率。LIN等^[45]设计一种基于电芬顿氧化法的微塑料处理系统，采用FeS₂改性碳毡作为阴极，能够在12 h内去除91.3%的100 mg/L聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)微塑料。

过硫酸盐氧化法是利用过硫酸盐分解产生硫酸根自由基对污染物进行矿化的方法，在降解微塑料方面展现出很强的潜力^[46]。WANG等^[47]发现，在过硫酸盐氧化法中使用碳纳米管作为催化剂能够高效活化过硫酸盐，提高对微塑料的降解性能。

臭氧氧化法是利用臭氧分子的强氧化性降解污染物的方法。在反应过程中，臭氧分子会直接参与或转化为羟基自由基击微塑料分子链，引发断裂和氧化反应，最终将微塑料分子转化为小分子物质，如羧酸、醛和酮等。CHEN等^[48]发现，通过臭氧氧化法，微塑料的聚合物分解为含氧官能团，这有助于减少微塑料对水生生物群体的危害。这展现出臭氧氧化法在处理工业废水中微塑料的有效性。

催化湿式氧化法是使用催化剂在高温高压下将水分子激活生成羟基自由基进而将有机污染物矿化成二氧化碳和水的方法，一般用于处理工业废水中^[49]。KANG等^[50]在磁性弹簧状碳纳米管集成的碳催化氧化与水热水解技术中，通过催化活化过一硫酸盐，成功产生活性自由基，展现出卓越的微塑料降解性能。SOLÍS-BALBÍN等^[51]将湿氧化和臭氧化技术结合，用于去除污水处理厂回收水中的微塑料。经过5 h的处理，湿氧化和臭氧化分别实现(86.3±1.7)%和(45.2±1.3)%的微塑料去除率。

2.2.4 水解法

水解法通常适用于特定类型的微塑料，例如PET等聚酯类塑料的降解。在酸性或碱性条件下，聚酯类塑料分子链上的酯键会逐渐断裂，进而生成相应的酸和醇。对于PET微塑料，水解反应可以生成对苯二甲酸和乙二醇^[52]。这会导致材料的分子量下降，结合微生物降解法，最终将其完全降解为水和二氧化碳^[53]。水解法主要包括碱水解法、酸水解法、醇碱水解法等。

碱水解法常以氢氧化钠、氢氧化钾等强碱作为催化剂，反应效率较高，但反应过程较为剧烈，且会产生较多废液。酸水解法则通常采用盐酸、硫酸等强酸作为催化剂，反应效率相对较低，不过反应过程较为温和，产生的废液也较少。醇碱水解法一般添加乙醇等醇类物质作为催化剂，兼具反应效率高和反应温和的特点。SUN等^[52]研究发现，在最佳条件下，用乙醇碱性降解法可将超过98%的PET脱聚合为对苯二甲酸(TPA)，纯度和收率分别超过97%和94%。然而，对于大多数常见的微塑料，例如PP、PE等，由于其结构稳定性较高，通常不采用水解法进行处理。

2.3 微生物降解法

为提升化学降解法效率，科研人员将微生物降解法作为化学降解法的补充引入流程中。微生物降解法是利用微生物分泌的酶类或通过直接的生物物理交互作用，将高分子聚合物逐步裂解为低分子量碎片，直至这些碎片转化为水、二氧化碳等环境友好型产物的方法^[54]。

微生物降解主要是酶解作用，主要是解聚酶、漆酶、羟甲基纤维素酶(CMCase)等。但这些酶直接攻击微塑料化学键的效率较低，一般需要先用强酸对微塑料进行预处理，以破坏其化学键，同时加大酶与微塑料的接触面积并影响酶的活性中心，使其更高效地与微塑料的化学键结合^[55]。在微生物降解过程中，酶类物质会将化学键分解成单链体，并为微生物所利用，使体系能平衡运转^[56]。微生物降解法在生物塑料降解中展现出接近化学降解法的速率，同时更加环境友好且具有可循环性，通常能在聚乳酸等生物塑料的降解过程中部分替代化学降解法。卢继科^[57]研究发现，同一种微塑料降解菌株在降解不同类型的塑料时，生物塑料的降解效果最为显著，新型塑料次之，而普通塑料的降解效果相对较差。

近年来，有研究人员成功分离出多种能高效降解新型塑料和传统塑料的微生物菌株，部分细菌和真菌能够有效分解PP、PE等生物降解难度较大的塑料材料，展现出微塑料降解法的广阔前景^[58-64]。表2为部分可降解微塑料的微生物。

3 结论

微塑料作为新污染物，不仅会干扰生物的生长、发育和繁殖，还会通过食物链富集并传递至人体，进而威胁公众健康，引发广泛关注。当前，应对微塑料污染的策略主要集中在高级氧化法，同时积极探索其他化学降解法和微生物降解法的潜力。未来，中国在微塑料的研究与治理工作中，应深入研究其生态毒理学效应，以更精准地评估风险并开发高效、环保的降解技术。同时，推动政策制定和立法，通过法律法规限制微塑料的生产和使用，鼓励替代材料的研发与应用。此外，借助国际组织平台和多边合作机制，加强与各方的交流与协作，共同推动全球微塑料治理行动的协调一致。

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基金资助

国家自然科学基金(42107031)

广东省自然科学基金(2024A1515011443)

特里尔应用技术大学合作举办环境工程专业本科教育项目(FD2019001)

佛山市哲学社会科学规划项目(2024-GJ019)