降污减碳导向下可降解微塑料土壤环境效应研究进展

Research Progress on Environmental Effects of Biodegradable Microplastics in Soil Under Orientation of Pollution Reduction and Carbon Emission Mitigation

摘要

微塑料能够影响土壤污染物环境行为和土壤碳循环生态功能，生物可降解塑料（BPs）及其产生的生物可降解微塑料（BMPs）较传统塑料可能引发更为复杂的土壤环境响应。以降污减碳为目标导向，综述了微塑料（MPs）以及BPs/BMPs影响下土壤污染物吸附、迁移及降解的环境行为响应、土壤有机碳响应、土壤污染物-碳汇响应协同效应相互作用，梳理了物理、化学、生物机制下BMPs较传统MPs作用于土壤环境的差异性，并对BMPs的未来研究及应用进行展望。

Abstract

Microplastics can affect the environmental behavior of soil pollutants and the ecological function of soil carbon cycle, and biodegradable plastics (BPs) and the biodegradable microplastics (BMPs) produced by them may trigger more complex soil environmental responses than traditional plastics. With the goal of reducing pollution and carbon emissions, the paper reviews the environmental behavior responses of soil pollutants adsorption, migration and degradation under the influence of microplastics (MPs) and BPs/BMPs, the synergistic effects of soil organic carbon response, and soil pollutant-carbon sink response, sorts out the differences between BMPs and traditional MPs on the soil environment under physical, chemical and biological mechanisms, and looks forward to the future research and application of BMPs.

关键词

可降解微塑料 / 降污减碳 / 土壤污染物环境行为 / 土壤碳汇

Key words

Biodegradable microplastics / Coordinated carbon reduction and pollution control / Environmental behavior of soil pollutants / Soil carbon sink

微塑料(MPs)通常指粒径小于5 mm的塑料颗粒^[1]，土壤中的MPs不仅能够引起土壤理化性质改变，吸附并富集污染物，还可以作用于土壤生物群落结构及分布^[1]，干扰土壤物质循环^[2]，引发生态风险。相比传统不可降解塑料产品，生物可降解塑料(BPs)被视为塑料污染物的解决方案之一。研究表明，BPs可经生物降解而分解^[3]，其降解速率比传统塑料材料更快^[4]，然而由于BPs在环境中更易破碎且降解不完全，会产生大量的生物可降解微塑料(BMPs)^[5]。易老化的BMPs比表面积较大，有利于细菌定植^[6]，且可提供额外碳源参与土壤碳循环过程^[7]，使土壤pH值、电导率^[8]和土壤碳氮比^[8]等土壤理化性质、植株生物质积累及土壤微生物群落分化等进程^[8]的响应显著区别于传统MPs影响的情况，从而对环境质量和土壤生态造成更加复杂深远的影响。

国内研究人员对水环境中可降解微塑料的生态环境影响进行了回顾，然而BMPs对土壤环境的影响机制可能存在差异，相比海洋中的MPs，土壤中的MPs浓度更大，受微生物作用更强烈^[4]，环境迁移性更高^[9]且周转更慢^[10]。因此，本文回顾土壤环境中生物可降解塑料及其微塑料相关进展，研究BMPs对土壤污染物环境行为响应、土壤碳汇响应、土壤污染物及碳汇相互作用的影响，着重区别于传统MPs与BMPs影响下相应的差异性，提出未来研究及BMPs应用建议，旨在为相关研究提供参考。

1 土壤污染物环境行为响应

1.1 吸附行为

MPs通过静电作用、络合作用以及阳离子桥作用吸附土壤污染物^[11]并形成土壤“塑料际”^[2]，吸附一般受到pH值、离子强度影响^[11]，而部分研究中MPs-污染物吸附受pH值和离子浓度影响较小^[12]，这可能是由于MPs-污染物之间主要为π-π键、氢键^[13]等非特异性范德华相互作用。在一定范围内，MPs颗粒减小^[14]，比表面积增加^[15]，MPs吸附能力增强，然而当MPs减小至纳米级后，即便吸附提高1~2个能级，由于纳米级颗粒趋于凝聚结块，比表面积降低，分配系数减小^[11]。化学结构方面，MPs的亲水性/疏水性、官能团组成决定MPs对污染物的亲和力程度。具有极性官能团的聚酰胺(PA)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)较非极性聚乙烯(PE)的亲水性更强，对金属离子吸附也更强^[16]，且PA中的苯环结构可与污染物形成π-π键，分子链上含有的杂原子O和N也增加了与有机污染物形成氢键的可能性^[16]。而对于邻苯二甲酸酯类疏水性的有机污染物，疏水作用为主要的吸附原理^[17]。

常规MPs和BMPs吸附机制相似^[5]，受MPs自身分子结构、丰度、形态、老化的影响。研究表明，常规MPs-污染物主要为物理吸附^[18]，但BMPs主要为化学、生物途径的吸附，对污染物表现出更高的亲和力。含氧官能团使聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸对苯二甲酸丁二酯(PBAT)等BPs产生的BMPs较传统MPs更易通过氢键吸附污染物^[19]。微生物可栖息于BMPs表面，形成生物膜，提高了BMPs表面电荷^[4]，修饰BMPs表面功能基团，较传统MPs产生更为明显的表面形态变化^[4]。表面电荷和基团变化有助于MPs从土壤中吸附更多的污染物，进一步增加了其吸附优势。除聚乳酸和淀粉/聚乙烯醇共混物外，BP多为橡胶态^[15]，其无序堆积的松散链段有助于污染物接触和内部扩散^[20]。可生物降解的PBAT橡胶态占比更大，较传统PE对菲的吸附更强^[15]，污染物进入无定形区后其酸性衍生物与聚合物碱性稳定剂反应，进一步加速BMP的老化^[4]和对污染物的吸附。易老化的特征使得BMPs表面易产生大量裂隙与凹坑^[19]，塑料颗粒比表面积增大，羰基和羟基结构增强，颗粒负电荷增多^[19]，有助于对带正电有机污染物及重金属的吸附^[21]。此外，老化通常伴随含氧官能团增多，颗粒接触角减小，由疏水性变为亲水性^[22]，MPs-疏水性污染物之间的吸附亲和力降低^[23]，更易吸附四环素类抗生素等亲水性污染物。

1.2 迁移行为

土壤污染物吸附于MPs后可发生共迁移^[24]，但研究中污染物对MPs“解吸迟滞”的差异是污染物迁移响应不同的原因^[25]。从MPs种类来看，即便是吸附性能较差的玻璃态聚合物^[26-27]的分子结构可导致解吸能耗大，“解吸迟滞”也能提高土壤对污染物的截留^[28]。复合结构迁移受MPs-污染物相互作用影响，带正电的金属离子吸附于MPs表面降低了MPs表面负电荷，排斥势垒下MPs易团聚滞留^[29]，进一步削弱MPs-污染物复合结构的迁移。MPs-复合结构迁移较强的情况下，吸附亲和力强弱不同的MPs均具有可能提高污染物迁移的作用途径。MPs-污染物作用弱于土壤-污染物，MPs“稀释”作用下土壤污染物分配系数下降^[12]，污染物截留减弱；MPs-污染物吸附强于土壤-污染物(即分配系数小于土壤-水分配系数)，原本截留于土壤介质的污染物随载体MPs迁移^[29]，且“孔径限制”下MPs-污染物多通过大孔隙和优势流迁移，迁移速率提高^[24,30]。

BMPs的橡胶态结构有助于吸附污染物，但研究表明污染物-BMPs解吸高于传统MPs^[19]，在共迁移中污染物更大可能解吸释放进入环境中^[15]。另外，BMPs还可通过微生物途径间接作用于重金属形态及迁移能力，通过将As(Ⅴ)转化为迁移能力更强的As(Ⅲ)，促进了As在土-水界面的迁移^[4]。土壤污染物对微塑料的响应包括吸附及共迁移两个部分，BMPs老化对污染物迁移的影响不确定性较大。一方面由于老化MPs比表面积增加，对污染物吸附加强，增加了与MPs共迁移的污染物总量^[29]，另一方面由于老化后的MPs颗粒表面的Zeta电位变大(负电荷增加)提高了MPs与土壤颗粒之间的排斥势垒，MPs迁移增强^[29]，但也有研究认为老化引起的MPs分子彼此交联，不利于MPs-污染物复合迁移^[28]。

1.3 环境降解

不同条件下土壤MPs-污染物存在多种作用机制^[13,31-32]，MPs可通过物化途径和生物途径影响污染物环境降解。物化作用下MPs吸附污染物影响了污染物对微生物可利用性^[33]，调节污染物的环境降解^[23]。由于微米较纳米级别的MPs吸附能力较差，MPs仅在纳米级别显著延长水体中菲的半衰期^[34]。然而在土壤环境中，微米级别MPs也能够减弱污染物的自然衰减^[35]。在废水处理领域中，利用PA作为载体制备的光敏剂能够较好地在光照条件下激发基态氧分子产生单线态氧(ROS），从而分解有机污染物双酚A(BPA)和西咪替丁^[36]，因此表层土中MPs光降解可能有助于土壤有机污染物分解。生物途径中MPs表面形成的微生物生物膜使附着的双对氯苯基三氯乙烷(DDT)、多环芳烃(PAHs)消散高于环境介质^[37-38]，除了形成对MPs具有抗性和降解能力的微生物富集外^[39]，还使土壤微生物功能群向有利于或不利于有机污染物分解的方向演变^[40-41]。尤其对于MPs-污染物吸附较弱的情况，微生物途径是MPs改变污染物降解的主要方式^[41]，影响机制包括参与形成大团聚体及其内部厌氧环境、限制植被能源输入和延缓物质循环等^[41-42]。

相比传统MPs，BMPs更易影响污染物形态和降解。向水稻土中分别添加常规MPs与BMPs，仅BMPs能够促进As向可利用性较大的组分转化^[4]；另一实验中，虽然PE、PBAT两种塑料培养的镉(Cd)污染土壤有效态Cd均显著降低，但相比之下PBAT组影响更大并具有剂量效应，表明PBAT组还存在PBAT-MPs直接吸附土壤中Cd²⁺的机制^[43]。BMPs具有更大比例的非晶态区域，对光降解更敏感，能够随机链断裂，氧气穿透性更好，这使BMPs降解通常涉及其他光吸收化合物产生ROS，而传统MPs直接吸收辐射能降解^[44]，因此BMPs可能更易通过产生ROS的方式降解有机物。但老化后的MPs表面粗糙，对光线散射有屏蔽作用，从而抑制了有机锡的光降解过程^[45]，因此BMPs对有机物分解的影响还受MPs表面形态的影响。微生物途径主要表现为不同类型塑料际的微塑料群落存在显著差异^[2]。在PAHs污染土壤中，BPs处理能够降低降解多环芳烃关键基因的丰度，而传统塑料处理下该指标增加，这可能是由于BPs释放内源性物质作为竞争底物降低了PAHs降解^[39]；BPs可提供额外碳源，使得处理的土壤中微生物群落演替更加剧烈^[46]，因此即便BMPs与非BMPs均可在土壤中产生塑料际，二者通过微生物途径对污染物降解影响的方向和强度存在差异。

2 土壤碳汇响应

2.1 土壤有机碳及组分变化

MPs本身为含碳有机物，但由于其不同于能够提供生态功能的土壤有机质(SOM)，因此土壤MPs累积并不等土壤碳汇增加^[47]，MPs影响下土壤碳库含量可能下降。农田采用PE覆膜或添加PE微塑料后土壤有机碳(SOC)均随着PE的添加而下降^[43,48-49]，黑色PE覆膜处理中SOC较对照组降幅达75%^[48]。这是因为MPs通过吸附土壤养分对农田植被造成不良影响，损害作物产量，使植物源SOC下降^[48]。非可降解/可降解塑料的分解特性不同，因此对土壤碳库及组分的影响也具有差异^[50]，产生BMPs的过程伴随碳源的释放，有利于土壤养分增加、微生物活动增强。对比可降解和传统塑料的实验中，添加PBAT-MPs的土壤SOC增加^[50]，且PBAT-MPs剂量越大增幅越大^[43]。尽管BMPs有助于微生物周转SOC并累积MBC，但BMPs引起的“续埋效应”不足以抵消“激发效应”，导致SOC矿化损失^[51]。由于高分子本身不含氮，因此塑料分解后仅能提供碳源，需要激发微生物利用SOM以挖掘氮养分^[52-54]。BMPs塑料际底物周转较非塑料际可增加5倍以上^[55]，BMPs影响下土壤释放的二氧化碳(CO₂)总量、SOM源CO₂、塑料源CO₂均增加，土壤BMPs-SOM共代谢增强，这说明塑料分解伴随着SOM损失。

MPs-SOC组分研究大多关注可溶性有机碳(DOC)。研究表明，MPs影响下土壤中DOC增加^[43,48-49]，BMPs处理下增幅明显^[55-56]。MPs降解过程中直接释放DOC进入土壤，浸出DOC浓度随不同类型MPs及老化条件变化而变化^[57]。但当MPs丰度较低或培养时间较短时，即便添加生物活性较好的PBAT，DOC早期均出现小幅下降^[58]。由于MPs源的溶解性有机质与天然有机质(NOM)相比分子量较低，芳香性较弱，蛋白质含量较高^[59]，MPs影响下土壤DOC也出现蛋白质组分增加而腐殖质减少的变化^[56]，DOM不稳定性增加。有研究分析添加MPs后其他组分的变化。微塑料影响下土壤微生物对C的需求增加，优先利用易分解的颗粒有机碳(POC)^[51]，矿物结合有机碳(MAOC)占比增加^[56]，但POC、MAOC组分响应程度受到生物可降解以及MPs颜色的影响^[56]。不同MPs影响微生物量碳(MBC)的响应差异说明MPs可能通过释放邻苯二甲酸酯、影响养分可利用性等多种方式影响土壤微生物代谢^[56]。

2.2 土壤有机碳来源

土壤中的MPs能够吸附并拦截土壤养分，并且其老化过程中可能释放有毒有害物质，进而抑制土壤微生物活性^[60-61]，不利于微生物活动以及微生物源SOC的形成。传统PE塑料处理下，参与三羧酸循环的功能基因上升，表明微生物进行了能量密集型代谢^[62]，主要将SOC用于自身代谢而不是同化为微生物量^[63]。与对照组相比，添加传统塑料的土壤微生物群落生物多样性指标较对照组下降^[50]，虽然MBC在低浓度下上升，但随着MPs浓度继续增加，MBC下降^[50,63-64]且抑制幅度随塑料添加量增加而增大^[50,65]。可降解覆膜碎屑可作为微生物底物，对应处理下对土壤微生物酶活性的抑制幅度较低^[53]，在“微塑料际”区域甚至提高酶活性^[55]，微生物多样性均上升^[50]，土壤MBC增加^[51]，但由于BMPs激发了微生物碳需求/氮需求，使未稳定的微生物残体碳分解利用，MBC最终未能转换为更高占比的微生物源SOC^[51]。

MPs处理下土壤养分和微生物活性受到影响，植物源土壤碳输入降低^[64]，凋落物质量下降^[47]，且BMPs增加了土壤的碳、氧含量，导致植物因氮、磷不足死亡率上升^[66]。植物木质素和单宁具有的烷基碳较难利用，而其他成分中的烷氧基碳则易于代谢，植物输入SOC的过程中烷基碳得到优先利用，含量下降，而难利用组分占比相对增加^[50]。但添加传统MPs后植物降解减缓，烷基碳/烷氧基碳变化速率降低^[65]；相反BMPs影响下植物残屑化学结构演变加速^[50,65]，植物碳输入增加。

2.3 土壤有机碳稳定机制

土壤有机碳稳定机制的研究主要围绕生化抗性、物化保护(团聚体、矿物结合)两方面。SOM可与纳米或胶体矿物颗粒结合形成有机-矿物复合体并参与土壤团聚过程，或者在具有晶体发育的条件下与吸附于晶体表面，由此闭塞于矿物/晶体内部而较难被微生物分解^[67]。实验表明：MPs源DOC可修饰矿物表面^[68]，随着老化的进行，MPs颗粒不断团聚^[69]，MPs与NOM竞争矿物点位^[70]，诱导有机-矿物复合体分解^[71]，形成有机质-微塑料-矿物复合体。团聚体可闭蓄稳定SOC^[72]，而土壤微塑料仅有质量分数为28%的微塑料为分散的形态^[10]，多数仍与土壤团聚体紧密结合^[73]。MPs吸附土壤颗粒，一方面促进团聚体形成，另一方面由于新生长的团聚体穿插MPs纤维，产生不提供胶结的物理连接，导致新形成的团聚体稳定性下降^[74]。可降解塑料更易产生降解后的小颗粒MPs，而随着分解塑料粒径减小、丰度增加，可能对团聚体产生更大的影响^[57]。研究表明：MPs影响下微生物倾向利用微生物残体碳^[50]，微生物残体碳与土壤矿物相互作用和促进团聚化过程的SOC稳定机制^[75]受到潜在影响。MPs有利于大分子类腐殖质在土壤中积累^[76]，但由于BMPs较常规MPs易为土壤微生物提供碳源，激发其他元素循环^[46]，土壤中芳香族化合物、木质素、芳烃降解进程受到影响，可能降低土壤碳库分子结构具有抗性的组分，同时还可通过改变SOM分子化学结构影响有机-矿物复合体形成^[67]。

3 降污减碳协同作用

土壤污染物在SOM-MPs双重影响下环境行为更加复杂，SOM是有机污染物重要吸附场所，SOM中的有机酸提供COO^-点位，可吸附带正电的抗生素等有机污染物，此外还可以通过阳离子桥与多价金属离子结合^[11]。SOC组分中的DOC能够促进污染物对MPs的吸附，抑制游离态向结合态的转变^[43]，而类腐殖质能与重金属络合生成水溶性复合物^[76]。在土壤SOC-MPs的影响下，土壤中MPs表面吸附的有机污染物浓度高于SOM表面数百倍^[77]，由此MPs影响下由于DOC和腐殖质组分的变化，土壤原有污染物迁移活性可能提高，同时可能促进固体塑料中邻苯二甲酸酯类等有毒化学物质的释放和土壤中的富集^[56]。

土壤碳循环也受到MPs-污染物协同影响，PE覆膜提高了农田DOC，而存在镉污染的农田添加PE-MPs添加后DOC降低^[43]，这表明MPs-污染物对SOC的不良影响存在协同效应。由于MPs破坏有机-矿物结构，土壤对Cd的截留下降，生物可利用Cd浓度上升^[71]，植被发育受到不利影响^[78]，MPs-抗生素复合污染可能加速土壤养分中氮的耗竭^[42]，降低SOC的植被输入和微生物周转。

4 结论

MPs吸附污染物后进一步影响污染物迁移和污染物降解。非BMPs与BMPs具有不同的作用机制。BMPs具有含氧官能团的化学结构，易为土壤微生物分解的生物功能，有助于有机污染物接触的松散无序堆积聚合物链段，使BMPs较MPs存在化学、物理、生物多个途径的吸附机制。而BMPs吸附后的解吸几乎没有迟滞，且可通过微生物途径提高污染物迁移能力、污染物的生物可利用性，提高了污染物与BMPs共迁移的能力。相比传统MPs，BMPs的易降解性也使其更易通过间接的微生物途径作用于污染物的自然衰减。MPs干扰土壤碳循环，包括改变土壤基本物化性质、营养状况，释放微塑料中的添加剂，增加土壤有机碳稳定机制的不确定性。BMPs的生物可利用性较高，土壤有机碳、有机碳组分、有机碳来源相关指标对可降解/传统塑料添加产生差异性的响应，部分研究中BMPs虽然能够为土壤生态系统提供碳源，但同步激发土壤氮利用，降低了SOC的生化抗性，可能造成对稳定组分贡献较大的微生物残体碳的损失，不利于SOC长期稳定性。SOC与土壤污染物之间本身存在相互作用，由于MPs加入，形成了土壤污染物-MPs对SOC以及土壤SOC-MPs对污染物的影响机制。协同效应下MPs对受污染土壤的影响是双重的，不仅改变土壤污染物的分布特征，潜在地提高污染物的迁移性、增加生态风险，同时MPs活化了污染物对碳循环过程的干扰，因此有必要在协同治污减碳相关研究和管理工作中强化MPs污染防治和管控。由于BMPs较传统MPs作用于土壤环境质量和生态系统的差异性，可降解塑料相关研究应综合BMPs影响下污染物浓度及形态分析、土壤有机碳储量及组分等，而受污染土壤实际使用可降解塑料应该更加谨慎，协同监测污染物及SOC的指标，推动可降解塑料应用向有利于治污减碳协同增效的方向发展。

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基金资助

四川省科研院所基本科研业务(2024JDKY0018)