V型储氢气瓶成型工艺及可移除芯模技术探究

Research on Forming Technology and Removable Core Mold Technology of V-type Hydrogen Storage Bottle

摘要

氢能作为一种极具潜力的能源，其储运安全问题已然成为当今研究热点。储氢气瓶仍是氢能应用转化的主要方式。文章针对V型储氢气瓶成型工艺及可移除芯模技术进行探究，总结不同种类芯模在研制过程中关键问题，分析V型气瓶纤维缠绕线型设计影响因素，并简述V型储氢气瓶的应用情况。

Abstract

Hydrogen energy, as a highly promising energy source, has made its storage and transportation safety issues a current research hotspot. Hydrogen storage tanks remain the primary means of hydrogen energy application conversion. The article explores the forming process of V-type hydrogen storage bottle and the technology of removable core mold, summarizes the key issues of different types of cores during the development process, analyzes the influencing factors of the fiber winding design of V-type hydrogen storage bottle, and briefly describes the application status of V-type hydrogen storage bottle.

Graphical abstract

关键词

V型储氢气瓶 / 可移除芯模 / 缠绕工艺 / 复合材料

Key words

V-type hydrogen storage bottle / Removable core mold / Winding process / Composites

随着传统化石能源危机的日益加剧，各国相继发展新能源产业^[1-2]。目前，常见的新能源包括氢能、太阳能、风能、水能等^[3]。其中，氢能作为一种清洁、高效的能源，在新能源汽车领域、航空航天领域及军事领域均受到广泛关注^[4-5]。高效储氢技术是实现氢能广泛应用的关键环节。储氢气瓶作为氢能应用的重要载体，其存储原理为利用碳纤维复合材料(CFRP)全缠绕高压储氢气瓶作为承压载体，进而实现氢气的储运功能^[6-7]。

储氢气瓶型号共分为5种(Ⅰ型~Ⅴ型)^[8]，国内已具备35 MPa和70 MPa车载CFRP全缠绕铝内胆储氢气瓶(Ⅲ型)的自主设计制造和批量生产的能力，其质量储氢密度为3.8%~4.5%，已达到国际先进水平^[9]。由于储氢气瓶质量储氢密度随气瓶型号的增加呈线性增长态势，美国能源部(DOE)设定的车载高压储氢气瓶轻量化目标为质量储氢密度达到6.5%。中国正大力研发CFRP全缠绕塑料内胆储氢气瓶(Ⅳ型)和CFRP全缠绕无内胆储氢气瓶(Ⅴ型)，并于2023年建立标准《车用压缩氢气塑料内胆碳纤维全缠绕储氢气瓶》(GB/T 42612—2023)，但Ⅳ型气瓶尚未达到产业化应用阶段，Ⅴ型气瓶的相关报道较少。在国外，部分国家已拥有Ⅳ型储氢气瓶成熟的技术体系^[10-14]，部分企业已研制出Ⅴ型气瓶并成功应用。

基于此，本文针对国内外Ⅴ型储氢气瓶成型工艺及可移除芯模技术的研究现状进行总结分析，提出Ⅴ型CFRP全缠绕储氢气瓶在制造中的关键问题，旨在为Ⅴ型CFRP全缠绕储氢气瓶的研制提供参考。

1 可移除式芯模技术

Ⅴ型储氢气瓶在结构设计过程中不需要考虑内胆因素，而是直接利用复合材料层来构建气瓶结构。但在生产制造过程中，纤维缠绕仍需要刚性结构依附，因此需要增加可移除式芯模结构，以保证缠绕成型质量的可靠性。当前可用于Ⅴ型气瓶制造的芯模包括高分子水溶性芯模、热熔性芯模以及分体式芯模。

1.1 高分子水溶芯模技术

高分子水溶性芯模是由高分子水溶性材料及填料所构成的一种具有溶解性能的可移除式热固性芯模，可广泛应用于精密铸件的制造^[15-16]。水溶性材料的性能决定水溶性芯模结构整体质量，传统的水溶性材料包括尿素、硅酸乙酯、水玻璃、石膏等。表1为常见水溶性芯材分类^[17]。

相较传统水溶性材料，以聚乙二醇(PEG)为代表的高分子热固性水溶复合材料体系，因其具有更多的亲水基团而具有更好的溶解性能。通过不同改性手段可弥补高分子水溶性材料热稳定性能较差的弊端。针对高分子水溶性材料溶解性问题，倪菲^[18]以尿素/己内酰胺作为复配增塑剂对聚乙烯醇(PVA)进行增塑处理，制备水溶性复合材料。结果表明，由于复配增塑剂破坏了PVA分子间相互作用，进而加速PVA复合材料的溶解速率，当增塑剂的质量分数为30%时，PVA综合性能最佳。魏正方等^[19]采用黄糊精、尿素以及空芯玻璃微珠等制备一种水溶性复合材料。结果表明，空芯玻璃微珠的质量分数为10%左右、尿素的质量分数为6%左右时制备的水溶性复合材料的水溶性效果最佳，并具有良好的力学性能。针对高分子水溶性材料热稳定性问题，王新玲等^[20]使用PVA及聚乙烯吡咯烷酮(PVP)混合溶液作为胶黏剂，以石英砂作为填料制备一种水溶性复合材料。结果表明，该水溶性材料在高温高压下具有良好的力学性能，在50 ℃水温条件下，该水溶性复合材料的溶解效率达1.0 g/s，是常温下溶解速率的3.2倍。针对高分子材料制备芯模力学使用性能问题，马克明等^[21]使用聚乙烯吡咯烷酮水溶液作为胶黏剂，加入不同粒径的空心玻璃微珠作为填料，采用高温改性手段所制备的水溶性芯模弯曲强度达到13.21 MPa，压缩强度达到13.45 MPa，同时水溶速率为6.34 g/min。高分子水溶性复合材料的发展进一步推动了中国水溶性芯模技术的发展。

高分子水溶性芯模具有良好的力学性能，可作为储氢气瓶在制造过程中纤维缠绕的刚性依附体^[22-24]。在气瓶固化成型后，可利用水将其溶解并去除，进而达到Ⅴ型储氢气瓶无内胆的设计要求。因此，水溶性芯模可用作Ⅴ型储氢气瓶的芯模结构。目前，水溶性芯模在Ⅴ型储氢气瓶生产制造中应用的报道较少。杨博^[25]针对Ⅴ型储氢气瓶提出制造方案，采用一种水溶性芯材(砂芯)模压制备芯模，并在内胆内外两侧均涂敷一层胶衣并开孔，以确保缠绕成型后内胆能够顺利水溶脱落。

为使水溶性芯模在Ⅴ型纤维缠绕储氢气瓶的制造过程中得以广泛应用，需要紧密结合储氢气瓶的结构特点以及成型工艺进行设计。故在进行水溶性芯模设计时，应考虑在自紧力作用下CFRP与水溶性芯模界面的耦合效应，探究气瓶不同固化制度对水溶性芯模热稳定性的影响，最后结合水溶性芯模脱模特性，设计合适的芯模制造工艺流程，以确保其制造精度达理想状态，使Ⅴ型纤维缠绕储氢气瓶的成型质量得以保证。

1.2 热熔性芯模技术

热熔性芯模是由一类具有特定熔化温度的合金或聚合物材料所组成的热塑性芯模，常见热熔性芯模材料包括可熔性聚四氟乙烯(PFA)、低熔点合金等^[26]。该技术于20世纪50年代被用于制作水阀塑料壳体等小型元件和样品，于20世纪80年代被德国梦达驰公司应用于汽车引擎多插进气装置成型制造工艺^[27]。

国内在热熔性芯模技术领域也取得了突破性的进展。1988年，周玫成等^[28]对改性耐高温塑料进行探究，对汽车进气管法兰连接装置密封及热膨胀性能进行研究，推动了可熔性芯材汽车轻量化进程。随后，刘雄祥等^[29]指出，可熔型芯材料宜采用低熔点金属合金，熔点略低于制品固化温度，以铅或锡为基体，通过添加铜、锑等调节熔点，可配制出适用于酚醛塑料的低熔点合金(熔点为92 ℃)。基于此，陈治平等^[30]利用低温合金制成可熔型芯，采用热浴法溶解型芯，使其与塑料件分离，将其应用于中空件塑料注塑成型工艺。马震^[31]采用纯铝作为可熔性芯材代替酚醛树脂砂芯，有效避免了传统砂芯在液锻件过程中掉砂的危险，并将其应用于氧枪喷头成型工艺。大多数研究将该技术用于进气管、水泵、网球拍等模具制作领域。

目前，国内针对Ⅴ型储氢气瓶制作所用的热熔性芯模技术的研究较少。杨卫民等^[32]提出一种使用低温合金滚塑成型制造Ⅴ型储氢气瓶热熔性芯模方案。其热熔机理在于提升环境温度，使低温合金内部的金属原子开始加剧振动，当温度达到低温合金的熔点时，金属原子间的相互作用力逐渐减弱，原子振动越来越剧烈，导致材料开始从固态向液态转变，进而达到Ⅴ型储氢气瓶无内胆设计要求。

热熔性芯模的热稳定性对Ⅴ型储氢气瓶的成型质量有较大影响。当储氢气瓶固化时，需保证热熔性芯模具有足够的刚度，不能坍塌，使缠绕层得以依附。储氢气瓶固化完成后，需考虑芯模热熔产物与基体界面间耦合效应，探究在芯模熔化工况下树脂基体与热熔性内胆之间的耦合规律，改进热熔性芯模的设计，进而提高Ⅴ型储氢气瓶的整体性能。

1.3 分体式芯模技术

分体式芯模是将CFRP经模压/连续缠绕等成型手段，利用其比性能好的优势，经二次重组用以构建复合材料芯模，经固化成型后将其拆解取出，进而达到无内胆设计指标。

美国凯撒复合材料公司提出将CFRP连续缠绕在实心模具上，经固化后将已经成型的CFRP层切成两瓣后移除实心模具，再将其重新粘接，实现无内胆设计目的。美国波音公司在Composite Cryotank Technology Development(CCTD)项目^[33]中在直径为2.4 m的低温储罐圆周均匀排列24根实心复合材料段，构建一种分体式芯模，解决了在缠绕过程中施加刚性缠绕依附结构的难题，如图1所示。在国内复合材料压力容器制造领域，校金友等^[34]提出一种全复合材料分体式芯模，如图2所示，通过铺贴工艺及真空袋固化工艺制备复合材料分瓣模，有效解决了传统芯模自重过大导致的缠绕不便等问题，并可应用于固体火箭发动机壳体的缠绕制造过程。但从工艺性角度考虑，受到气瓶结构尺寸因素影响，该方法并不适用于小型Ⅴ型气瓶生产制造。

对于大型Ⅴ型储氢气瓶生产制造而言，可采取分体式复合材料芯模，以达到Ⅴ型储氢气瓶无内胆设计目的，但在其二次重组的过程中，应该充分考虑芯模连接处疲劳强度问题，防止纤维缠绕时芯模出现坍塌等现象，以确保成品具有良好的使用性能。

2 V型储氢气瓶成型工艺

Ⅴ型储氢气瓶属于回转体结构，因此需要通过连续纤维缠绕工艺，将CFRP以预设定的铺层方式均匀连续地布满可移除式芯模表面，最后通过水解法、热熔法或拆除法等手段，将芯模取出，达到Ⅴ型储氢气瓶设计指标。

2.1 传统缠绕成型工艺在V型储氢气瓶上的应用现状

复合材料压力容器的传统缠绕成型方式分为湿法缠绕、干法缠绕及半干法缠绕。湿法缠绕工艺具有较好的展纱性能，且树脂含量高，现已被美国复合材料技术开发公司(CTD)应用于Ⅴ型气瓶的生产制造，如图3所示^[35]。该Ⅴ型气瓶使用T700级碳纤维并采用湿法缠绕工艺进行制备，成品质量相比Ⅳ型气瓶有明显下降，已成功应用于FASTRAC卫星上。

然而，使用湿法缠绕出的气瓶在力学性能方面仍不能满足实际应用需求。干法缠绕工艺因其使用预浸纱进行缠绕成型工作，能够将树脂质量分数严格控制在2%左右，故使用干法缠绕工艺缠绕出的气瓶质量精度较高。目前，英国国家复合材料中心(NCC)在Space Tank项目中采用非测地线缠绕工艺，并成功研制出用于存贮液氢的8.5 MPa Ⅴ型罐，如图4所示^[36]。该Ⅴ型罐采用300 mm带宽的MTC510环氧碳纤维预浸料，利用自动纤维铺放技术切割成6.35 mm带宽的预浸料进行缠绕，并在100 ℃下使用热压罐进行固化成型工作，已被应用于运载火箭和卫星助推器。

美国无限复合材料技术公司(ICT)采用多丝并线缠绕技术生产的31 MPa Ⅴ型储氢气瓶，其爆破压强达可达96.52MPa，目前已成功投入市场并加以应用。

2.2 新型缠绕成型工艺在Ⅴ型储氢气瓶上的应用现状

由于传统纤维缠绕成型工艺仍具有一定的局限性，在缠绕非平滑曲面时仍不连贯，需要人工干预才能保证其缠绕稳定性。因此，国内外部分研究人员提出自动铺丝技术(AFP)的概念，即利用多轴机械臂实现纤维非测地线缠绕功能，可以保证异形件制品缠绕连贯性，并通过高精度传感系统实现变张力缠绕控制，有效提升制品的精度。

在Ⅴ型储氢气瓶生产制造中，AIR等^[37]提出一种使用AFP技术代替原始缠绕技术生产的V型压力容器设计。该团队研究表明，在大型复合材料压力容器缠绕过程中，传统纤维缠绕模式仍存在局限性，包括在没有纤维桥接的情况下无法在凹面上连续缠绕。使用AFP技术可以实现气瓶纤维变角度拖拽，以达到调节刚度的目的，进而实现纤维在任意自由面内均可连续缠绕。英国NCC亦采用自动铺放技术生产Ⅴ型储氢气瓶，如图5所示^[36]。

国内关于AFP技术的研究开展得较早^[38-39]。曹节强等^[40]对AFP铺丝准确性进行检测验证，采用形态学算法结合红外图像特征进行多尺度预测，大幅减少自动铺放时的纤维误差值。卫宇璇等^[41]提出一种基于自动铺放技术的三维变刚度有限元模型算法，结合多场耦合分析，有效预测了变刚度层合板固化变形，揭示了工艺参数对变形的影响规律。张丽薇等^[42]对帽型长桁加筋壁板自动铺丝工艺展开研究，明确了关键工艺参数，探究设备结构与控制，为自动铺丝成形技术积累技术基础。薛柯等^[43]针对大尺寸变截面复合材料机翼翼梁，探讨自动铺丝成型技术，提出成型要点与轨迹规划方法，并通过试验验证其有效性。

使用AFP进行自动化铺丝能够更智能地进行纤维缠绕工作，能够实现精确的纤维布局，提高结构性能，但生产成本相对较高，并不利于储氢气瓶产业化生产。

2.3 复合材料储氢气瓶缠绕线型设计及优化技术

复合材料压力容器缠绕线型设计是指将浸润过树脂的纤维，按照一定规律均匀连续地缠绕到芯模表面。根据纤维在芯模表面上的分布特征和缠绕路径的不同，可以将缠绕线型分为环向缠绕、纵向缠绕和螺旋缠绕，如图6所示^[44]。

环向缠绕主要是指纤维以环状路径均匀地缠绕在芯模上，适用于需要较高抗内压能力的压力容器；纵向缠绕则强调纤维沿着芯模的轴线方向进行缠绕，适用于需要较高轴向压力的应用场合；螺旋缠绕则是指纤维以螺旋状路径缠绕，这种设计能够在保持结构强度的同时，提供较好的刚度和稳定性。在实际缠绕过程中，纤维经不同排布方式均匀覆盖在芯模表面上，如图7所示。

缠绕最佳状态为纤维均匀排布且不重叠，受缠绕速比，芯模转角及切点数影响，不同线型所对应压力容器力学性能均不相同。祖磊等^[45-46]提出基于非测地线缠绕的线型优化技术，并采用内点惩罚函数法优化纤维缠绕压力容器的缠绕线型。经验证，该技术可有效提高压力容器的承载性能。鄢家乐等^[47]提出一种结合3次样条插值封头预测法与扩孔缠绕工艺的储氢气瓶缠绕方案。该方案有效解决了纤维缠绕堆积问题，经水压爆破试验验证其爆破压力值超过预测值。杨圣明^[48]使用等缠绕曲线并结合传统测地线缠绕工艺，提出不等厚度的锥形管线型设计方法，并开发出一套锥形管CAD系统并验证其可行性。薛想^[44]对不等极孔壳体结构纤维缠绕工艺进行研究，并基于连分数对其进行表征，结合最优化算法对内胆滑移参数进行求解，实现缠绕线型均匀分布设计。DALIBOR等^[49]基于微分几何原理提出一种壳体内应力分布的纤维缠绕轨迹生成方法。经验证，基于非测地线的纤维缠绕轨迹能够提高纤维应力比以及纤维制品使用性能。FU等^[50]提出一种纤维缠绕路径生成方法，通过构建离散型芯模结构，并结合静力学对基于纤维主应力方向成型制品进行分析。结果表明，主应力方向纤维缠绕制品的力学使用性能更佳。VAN HIEN等^[51]基于网格理论绘制出封头段子午线截面图，并结合纤维不滑移条件，提出复合材料压力容器初始参数的限定范围，为后续设计提供相应技术支持。

复合材料压力容器纤维缠绕参数主要通过理论计算得来，但在实际缠绕中受缠绕装备、模具表面质量等因素影响，使传统缠绕工艺实现纤维理想排布仍存在难度。在进行Ⅴ型储氢气瓶缠绕线型设计时，应结合可移除芯模表面特性合理设计缠绕参数，以避免出现纤维滑纱等现象，同时提高制品精度。

3 结论

经综合对比分析，高分子水溶芯模更适合中小型Ⅴ型储氢气瓶无内胆设计要求；水溶性芯模表面损伤失效以及多物理场耦合作用下水溶性芯模与CFRP界面耦合效应等问题仍待解决。针对Ⅴ型储氢气瓶纤维缠绕工艺研究，应综合考虑可移除芯模力学性能及损伤机制，结合其表面特性进行缠绕参数优化设计，以提高储氢气瓶内表面成型质量，进而促进V型储氢气瓶研发，加快产业化进程。

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基金资助

黑龙江省自然科学基金(LH2023E112)

黑龙江省属本科高校“优秀青年教师基础研究支持计划”(YQJH2023144)

黑龙江省属本科高校基本科研业务费科研项目(2022GJ03)

黑龙江省属本科高校基本科研业务费科研项目(2024GJ07)

国防科技重点试验室开放基金课题(JCKYS2023603C022)

黑龙江工程雏雁创新团队支持计划(CY202302)