天然纤维增强PBAT复合材料的性能研究

Study on Properties of Natural Fiber Reinforced PBAT Composites

摘要

文章旨在探究天然纤维增强聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯（PBAT）复合材料的力学性能。将亚麻纤维、竹纤维、剑麻纤维分别与PBAT复合，研究不同天然纤维比例对复合材料性能的影响。结果表明，随着纤维含量的增加，复合材料的各项性能呈先上升后下降的趋势，多数在纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值。以剑麻纤维增强PBAT复合材料为例，在此配比下，维卡软化温度可达86.9 ℃，拉伸强度较纯PBAT提高约38%，疲劳寿命延长至19 000次循环。综合分析各项性能指标后发现，剑麻纤维增强PBAT复合材料的综合性能最为突出，30∶70的纤维与PBAT质量比为较优配比。研究结果为复合材料在机器人外壳等领域的应用提供了参考，助力生物基材料的发展。

Abstract

The article aimed to investigate the mechanical properties of natural fiber-reinforced poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT) composites. Compounding flax fiber, bamboo fiber, and jute fiber with PBAT separately, the study explored the impact of different natural fiber ratios on the properties of the composites. The results indicated that as the fiber content increased, the mechanical properties of the composites initially rose and then declined, with most properties peaking at a fiber-to-PBAT mass ratio of 30∶70. Taking the jute fiber-reinforced PBAT composite as an example, at this ratio, the Vicat softening temperature reached 86.9 ℃, the tensile strength increased by approximately 38% compared with that of pure PBAT, and the fatigue life was extended to 19 000 cycles. A comprehensive analysis of the performance indicators revealed that the jute fiber-reinforced PBAT composite exhibited the most outstanding overall performance, with the optimal performance at a fiber-to-PBAT mass ratio of 30∶70. The study findings provided a reference for the application of composites in fields such as robot casings and contributed to the development of biobased materials.

Graphical abstract

关键词

天然纤维 / 聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯 / 机器人外壳 / 力学性能

Key words

Natural fiber / PBAT / Robot shell / Mechanical property

机器人技术在工业、服务、医疗等领域广泛应用。机器人外壳作为保护内部精密组件、赋予其外观与功能性的关键部分，其材料选择至关重要^[1-2]。传统金属外壳虽强度高，但存在质量大、易腐蚀等弊端；普通塑料外壳虽成本低，却在力学性能与环保性上有所欠缺^[3]。因此，开发兼具优异力学性能、良好热稳定性和环保特性的新型材料，已成为机器人外壳领域的研究热点。

生物基复合材料因环保可持续而备受关注，天然纤维增强热塑性塑料是其中的典型代表。天然纤维，如亚麻、竹、剑麻纤维等，来源广泛、成本低廉、可生物降解，且具有一定的力学强度^[4-5]。聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯(PBAT)作为一种生物可降解的热塑性聚酯，具备良好的加工性能与柔韧性^[6]。将天然纤维与PBAT复合可制备出性能高、环境友好的复合材料，满足机器人外壳的性能需求。王婷等^[7]制备了硅烷改性亚麻纤维/聚丙烯复合材料，发现其拉伸强度及界面相容性等性能得到有效提升。王飞^[8]研究发现，剑麻纤维与动物胶制备的绿色复合材料的力学性能显著提高。此外，还有研究人员对竹纤维在聚合物中的应用进行大量研究^[9-10]。

天然纤维增强热塑性复合材料已在汽车内饰、包装等领域展现出应用潜力^[11]，但在机器人外壳这类对材料综合性能要求较高的领域的相关研究仍相对匮乏。因此，本研究聚焦于亚麻纤维、竹纤维、剑麻纤维增强PBAT复合材料，系统研究其在拉伸、冲击、硬度、弯曲、疲劳及热性能方面的表现，通过优化纤维与PBAT的配比以及对纤维进行预处理等手段，深入分析复合材料性能的变化规律，以推动机器人材料的绿色化和高性能化发展。

1 实验部分

1.1 主要原料

亚麻纤维，长纤维，黑龙江兰西朝阳亚麻纺织工业有限公司；竹纤维，BCF-100，安吉海润竹纤维股份有限公司；剑麻纤维，SFA-2，海南迪发天然剑麻制品有限公司；PBAT，Ecoflex F Blend C1200，德国巴斯夫(BASF)公司；氢氧化钠(NaOH)，化学纯试剂级，天津大沽化工股份有限公司。

1.2 仪器与设备

双螺杆挤出机：SHJ-35，南京科亚化工成套装备有限公司；注塑机：MA1200/370，海天塑机集团有限公司；电子万能试验机，CMT5105，美特斯工业系统(中国)有限公司；悬臂梁冲击试验机，XJJ-50，承德市金建检测仪器有限公司；洛氏硬度计，HR-150A，上海卓精电子科技有限公司；邵氏硬度计，LX-A，上海六菱仪器厂；旋转弯曲疲劳试验机，PLG-100C，上海倾技仪器仪表科技有限公司；维卡软化温度测定仪，XWKR-300B，承德市万吉仪器仪表制造有限公司；激光热导率仪：LFA 467 MicroFlash，德国耐驰(NETZSCH)集团；介电常数测试仪：Alpha-A高性能介电谱仪，德国Novocontrol Technologies公司。

1.3 样品制备

1.3.1 天然纤维预处理

将亚麻纤维、竹纤维和剑麻纤维分别置于质量分数为5%的NaOH溶液中，在60 ℃的恒温水浴条件下，以150 r/min的速率搅拌处理2 h。碱处理能够去除纤维表面的蜡质、果胶等杂质，增加纤维表面的粗糙度和极性，提高纤维与PBAT基体的界面黏结力。处理结束后，用去离子水反复冲洗纤维，直至洗涤液呈中性，确保纤维表面无残留碱液。随后，将洗净的纤维放入烘箱中，在80 ℃下烘干至恒重，备用。

1.3.2 天然纤维增强PBAT复合材料的制备

根据预设的天然纤维与PBAT的质量比(10∶90、20∶80、30∶70、40∶60、50∶50)，精确称取经预处理的天然纤维和PBAT颗粒。采用双螺杆挤出机进行熔融共混，挤出机的温度设定为180 ℃，螺杆转速为120 r/min，确保纤维与基体在熔融状态下充分混合。共混物经挤出造粒后，使用注塑机将粒料制成标准试样。注射温度为190 ℃，注射压力为100 MPa。每种配比的亚麻纤维、竹纤维、剑麻纤维增强PBAT复合材料均制备相应的试样。

1.4 性能测试与表征

拉伸性能测试：依据GB/T 1040.2—2022，采用电子万能试验机进行测试。设定拉伸速度50 mm/min，试样为哑铃形标准件(长150 mm，窄平行部分长33 mm，宽6 mm，厚4 mm)。

冲击强度测试：按照GB/T 1843—2008，使用悬臂梁冲击试验机进行测试。试样为带2 mm深V型缺口的标准件(长80 mm，宽10 mm，厚4 mm)，通过冲击消耗能量与缺口剩余横截面积比值计算冲击强度。

硬度性能测试：按照GB/T 3398.1—2008，采用洛氏硬度计测试洛氏硬度，使用直径12.7 mm钢球压头，主载荷588.40 N，初载荷98.07 N，保持15 s。按照GB/T 2411—2008，采用邵氏硬度计测试邵D硬度，垂直施压试样表面15 s。

弯曲性能测试：依据GB/T 9341—2008，使用电子万能试验机进行测试。试样为标准件(长80 mm,宽10 mm,厚4 mm)，跨度设定为厚度16倍，以2 mm/min速度施加弯曲载荷。

疲劳性能测试：依据GB/T 12443—2017，采用旋转弯曲疲劳试验机进行测试。圆柱形试样(直径7 mm,长75 mm)，应力比0.1，旋转速度5 000 r/min，记录不同应力水平(100、120、140 MPa)下的疲劳寿命，确定疲劳强度(10⁶次循环对应最大应力)。

维卡软化温度测试：按照GB/T 1633—2000，使用维卡软化温度测定仪进行测试。试样水平放置，施加10 N负载，升温速率(50±5) ℃/h。

热导率测试：依据ASTM E1461—13(2022)，采用激光热导率仪进行测试，试样尺寸Φ10 mm×2 mm，测得热扩散率后结合密度与比热容计算热导率。

介电性能测试：依据GB/T 1409—2006，采用电桥法进行测试，试样直径50 mm，厚2 mm。测试在温度23 ℃、湿度50%的条件下进行，每组数据取5次测量的平均值。

2 结果与讨论

2.1 天然纤维增强PBAT复合材料拉伸性能分析

图1为天然纤维增强PBAT复合材料的拉伸性能。从图1可以看出，随着天然纤维含量逐步提升，PBAT复合材料的拉伸强度、断裂伸长率和弹性模量展现出明显的关联性变化。当天然纤维与PBAT质量比为30∶70时，亚麻纤维、竹纤维、剑麻纤维增强复合材料的拉伸强度分别达到34.6、33.6、36.5 MPa。此时，弹性模量的增长速率达到峰值，断裂伸长率虽呈下降趋势，但仍维持在较为合理的范围。这表明在该配比下，天然纤维在PBAT基体中实现了良好的分散，与基体形成了有效的界面结合^[12]，使复合材料既能通过天然纤维承载大部分外部载荷，提升拉伸强度和弹性模量，又能保留一定的柔韧性，维持材料的韧性。当天然纤维含量继续增加时，拉伸强度和断裂伸长率出现不同程度的下降。在50∶50配比下，亚麻纤维增强复合材料的拉伸强度降至28.9 MPa，断裂伸长率降至186.7%。这是由于过量的天然纤维在基体中难以均匀分散，形成团聚体，应力集中现象加剧^[13-14]，削弱了纤维与基体间的载荷传递效率，不仅降低了拉伸强度，还进一步限制了PBAT分子链的运动，导致断裂伸长率大幅下降。尽管弹性模量因纤维刚性的增强持续上升，但材料整体的综合性能却因柔韧性的过度损失而降低。

2.2 天然纤维增强PBAT复合材料冲击强度分析

图2为天然纤维增强PBAT复合材料的冲击强度。从图2可以看出，当天然纤维与PBAT质量比为30∶70时，亚麻纤维、竹纤维和剑麻纤维增强PBAT复合材料的冲击强度分别达到60.3、59.2、62.5 kJ/m²，取得最优值。在该配比下，天然纤维在PBAT基体中分散均匀，形成稳定的三维网络结构。当材料受到冲击载荷时，天然纤维能够有效阻碍裂纹的扩展，并通过纤维与基体之间的界面摩擦，将冲击能量耗散。同时，适量的天然纤维添加使PBAT复合材料内部形成了良好的应力传递体系，避免应力集中现象的产生^[15]，增强材料整体的韧性。当天然纤维质量分数低于30%时，由于纤维数量不足，对裂纹扩展的阻碍作用有限，冲击能量难以有效耗散，导致冲击强度较低^[16]；而当天然纤维质量分数超过30%时，纤维团聚现象加剧，在复合材料内部形成薄弱点，冲击过程中裂纹更易在这些部位萌生与扩展，致使冲击强度降低。综合来看，剑麻纤维增强PBAT复合材料在30∶70的质量比下冲击强度最高。这可能归因于剑麻纤维自身的结构特性，使其与PBAT基体形成了更为有效的界面结合^[17]，在冲击过程中能够更高效地传递和耗散能量，为机器人外壳等对冲击性能要求较高的应用场景，提供了更具潜力的材料选择。

2.3 天然纤维增强PBAT复合材料硬度性能分析

图3为天然纤维增强PBAT复合材料的硬度。

从图3可以看出，复合材料的硬度总体呈先上升后下降的趋势，在天然纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值。以剑麻纤维增强体系为例，此时洛氏硬度达94.3，邵D硬度达81.2。这一现象可从纤维增强机理与材料微观结构演变两方面进行解释。在低纤维含量阶段，纤维均匀分散于PBAT基体中，通过界面相互作用有效限制了基体分子链的运动，增强了材料的刚性^[18]，从而提升了硬度。当纤维质量分数进一步增加至30%时，纤维在基体中形成了更为密集的支撑网络，使材料能够承受更大的压入载荷，硬度显著提高。然而，当纤维质量分数超过30%时，纤维间的相互作用增强，导致分散性变差，容易形成团聚体。这些团聚体不仅破坏了材料的均匀性，还在材料内部引入了应力集中点，使材料在受到压入载荷时更容易发生局部变形，从而导致硬度下降。此外，对比不同纤维种类发现，剑麻纤维增强复合材料在各配比下的硬度普遍较高。这可能归因于剑麻纤维自身较高的结晶度和取向度^[19-20]，使其在与PBAT基体复合后，能够更有效地传递载荷，提高材料的硬度性能。

2.4 天然纤维增强PBAT复合材料弯曲性能分析

图4为天然纤维增强PBAT复合材料的弯曲性能。从图4可以看出，随着纤维含量的增加，复合材料的弯曲强度呈先上升后下降的趋势，在纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值；弯曲模量则呈一直上升的趋势。以剑麻纤维增强PBAT复合材料为例，该配比下弯曲强度达到56.3 MPa，弯曲模量达到1.32 GPa。在低纤维含量阶段，纤维在PBAT基体中均匀分散，纤维与基体间形成较强的界面结合力^[21]。当材料承受弯曲载荷时，纤维能够有效地分担应力，限制基体的变形，从而提高材料的弯曲强度和弯曲模量。随着纤维质量分数进一步增至30%，纤维在基体中形成更为密集的网络结构，增强了材料的整体刚性，使弯曲性能显著提升。然而，当纤维质量分数超过30%时，纤维分散性变差，容易出现团聚现象。团聚体不仅破坏了材料的均匀性，还会导致应力集中，使材料在承受弯曲载荷时，裂纹更容易在这些薄弱部位萌生和扩展，从而导致弯曲强度下降。对比三种纤维增强体系，剑麻纤维增强PBAT复合材料在弯曲性能方面表现最优，这得益于剑麻纤维较高的长径比和良好的力学性能^[22]，使其与PBAT基体复合后能够更有效地传递应力，提升材料的弯曲性能。

2.5 天然纤维增强PBAT复合材料疲劳性能分析

表1为天然纤维增强PBAT复合材料的疲劳性能。

从表1可以看出，纤维种类与纤维含量对复合材料疲劳寿命和疲劳强度具有显著影响，二者整体呈现先上升后下降的趋势，在天然纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值。在低纤维含量阶段，纤维均匀分散于PBAT基体中，纤维与基体之间形成较强的界面结合。当材料承受循环载荷时，纤维能够有效分担应力，阻止裂纹的萌生与扩展，从而提高疲劳寿命与疲劳强度。随着纤维质量分数增加至30%，纤维在基体中构建起更为致密的网络结构，显著增强了材料的承载能力与抗疲劳性能。当纤维质量分数超过30%时，纤维分散性变差，团聚体的出现导致材料内部产生应力集中点，这些薄弱区域在循环应力作用下成为裂纹萌生的源头，加速裂纹扩展，导致疲劳寿命和疲劳强度降低。对比三种纤维增强体系，剑麻纤维增强复合材料疲劳性能最为突出。这归因于剑麻纤维较高的长径比，其在复合材料中能够更好地传递应力，抑制裂纹扩展^[23]。此外，剑麻纤维自身的结构特性，使其与PBAT基体具有良好的界面相容性^[24]，进一步提升了复合材料的疲劳性能。

2.6 天然纤维增强PBAT复合材料热性能分析

图5为天然纤维增强PBAT复合材料的维卡软化温度。从图5可以看出，随着天然纤维含量增加，复合材料维卡软化温度呈先升后降趋势，在纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值，其中剑麻纤维增强PBAT复合材料在该配比下维卡软化温度达86.9 ℃，亚麻纤维和竹纤维增强复合材料分别为85.6 ℃和84.7 ℃。在天然纤维含量较低阶段，纤维均匀分散于PBAT基体，二者形成的较强界面作用力，有效限制了PBAT分子链在升温过程中的运动，从而提升维卡软化温度；当纤维质量分数增至30%时，纤维在基体中构建的密集支撑网络，进一步约束了分子链运动，纤维自身的高热稳定性也赋予复合材料更优的耐热性能^[25]，使维卡软化温度显著提升。但当纤维质量分数超过30%，纤维分散难度增大，团聚现象加剧，不仅破坏材料结构的均匀性、导致应力分布不均，还削弱了纤维与基体间的有效界面结合，使得材料在升温过程中，这些薄弱区域更易软化变形，维卡软化温度随之降低。对比三种纤维，剑麻纤维凭借较高的长径比和结晶度，在与PBAT基体复合时，构建起更有效的应力传递体系，能够更显著地限制基体分子链的热运动，因此其增强的PBAT复合材料维卡软化温度相对更高，在提升材料耐热性能方面表现更为突出。

2.7 天然纤维增强PBAT复合材料热导率分析

图6为天然纤维增强PBAT复合材料的热导率。从图6可以看出，三种天然纤维增强PBAT复合材料的热导率随纤维含量增加均呈先升后降趋势，在纤维与PBAT质量比为30∶70时达到峰值。此时，亚麻纤维、竹纤维、剑麻纤维增强PBAT复合材料的热导率分别为0.32、0.31、0.35 W/(m·K)，较纯PBAT的0.21 W/(m·K)分别提升约52%、48%和67%。纤维含量较低时，天然纤维在PBAT基体中均匀分散，形成连续的热传导路径，纤维的高纵向热导特性显著增强了复合材料的整体导热能力。随着质量分数提升至30%，导热网络趋于致密且完整，热传导效应增强。然而，当纤维质量分数超过30%后，因分散性下降、团聚体增多，纤维间热桥中断，导致导热通路破裂，使热导率略有下降。不同纤维间比较发现，剑麻纤维增强PBAT复合材料在各配比下热导率始终略高，表现出更优的热传导能力。这可能与剑麻纤维结构致密、结晶度高、排列性好有关，有助于形成连续有效的导热链路。同时，其良好的界面黏结特性也降低了界面热阻，使复合材料内部的热能更容易在纤维与基体之间传递。

2.8 天然纤维增强PBAT复合材料介电性能分析

表2为天然纤维增强PBAT复合材料的介电性能。从表2可以看出，三种天然纤维增强PBAT复合材料的介电常数均随纤维含量的增加呈先增大后减小的趋势。在纤维与PBAT质量比为30∶70时，三种复合材料的介电常数分别达到峰值。亚麻纤维复合材料为4.18；竹纤维复合材料为4.15；剑麻纤维复合材料最高，为4.23，较纯PBAT(3.58)提升约18%。介电损耗方面，各材料均控制在较低范围(<0.042)，表明其电能耗散能力较低，适合用作电气防护材料。在纤维质量分数较低时(10%~30%)，天然纤维中含有一定量的极性官能团(羟基、羧基等)，在与PBAT基体形成良好界面结合后，极化程度增强，表现出较高的介电常数。同时，适度的界面极化有助于提升材料的储能能力。而当纤维质量分数超过30%后，因纤维团聚、界面不连续等问题加剧，界面极化协同作用减弱，甚至引起局部电荷积聚，导致介电常数下降，损耗升高。从不同纤维种类对介电性能的影响来看，剑麻纤维增强PBAT复合材料表现最优。这主要归因于剑麻纤维本身具有较高的结晶度与致密的纤维结构，其增强效果显著，可在保持低介电损耗的同时，提升材料的介电响应。竹纤维与亚麻纤维虽然也具一定极化能力，但其纤维结构相对松散，界面匹配能力略低，导致综合介电性能相对较优。

3 结论

本研究制备了亚麻纤维、竹纤维和剑麻纤维增强PBAT复合材料，探究这三种复合材料的力学性能与热性能。结果表明：纤维种类和含量对复合材料性能影响显著。随着纤维含量的提高，拉伸、冲击、硬度、弯曲、疲劳性能及维卡软化温度总体上均呈先升后降趋势，且大多在纤维与PBAT质量比为30∶70时达到最佳。剑麻纤维增强PBAT复合材料在各项性能中总体表现最优。

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