SBR/CaCO₃协同改性聚丙烯复合物及其在输送带覆盖胶中的应用研究

Study on SBR/CaCO₃ Synergistically Modified Polypropylene Composites and Its Application in Conveyor Belt Covering Rubber

摘要

为提升聚丙烯（PP）在输送带覆盖胶中的应用性能，文章采用熔融共混的方式构建聚丙烯/丁苯橡胶/碳酸钙（PP/SBR/CaCO₃）三元改性体系，并评估其力学性能、耐磨性能、热老化性能及耐化学腐蚀性能等关键指标。结果表明：当SBR、PP、CaCO₃的质量比为15∶80∶5时，复合物表现出优异的综合性能，拉伸强度达19.5 MPa，断裂伸长率为120%，冲击强度提升至25.5 kJ/m²，且相对老化前的磨耗损失增加率最小，仅为2%。此外，改性样品在高载荷、高速及紫外老化等条件下均展现出良好的性能稳定性。

Abstract

In order to enhance the performance of polypropylene (PP) in conveyor belt covering rubber, the article constructed a ternary modification system of polypropylene/styrene-butadiene rubber/calcium carbonate (PP/SBR/CaCO₃) via melt compounding and evaluated its key performance indicators, including mechanical properties, wear resistance, thermal aging performance, and chemical corrosion resistance. The results indicated that when the mass ratio of SBR, PP and CaCO₃ was 15∶80∶5, the composite exhibited excellent overall performance, with a tensile strength of 19.5 MPa, an elongation at break of 120%, and an impact strength increased to 25.5 kJ/m². Moreover, the wear loss increase rate relative to before aging was the smallest, at only 2%. In addition, the modified samples demonstrated good performance stability under conditions of high load, high speed, and UV aging.

Graphical abstract

关键词

聚丙烯 / 传送带 / 耐磨性 / 丁苯橡胶 / 碳酸钙

Key words

PP / Conveyor belt / Wear resistance / Styrene-butadiene rubber / CaCO₃

传统塑料输送带是近距离物料输送的主要方式，具有方便安全、运费低廉、运输量大且持续等优点。作为输送机的核心部件，输送带正朝着耐磨、耐热、耐寒、耐油、耐酸碱及轻量化等特定方向发展^[1]。轻型输送带因其稳定性好、张力高和安全无毒，被广泛应用于食品、药品和物流等行业^[2-3]。目前，轻型输送带多由热塑性聚烯烃类弹性体作为覆盖胶，以聚酯、聚酰胺或芳纶织物等作为芯体制成^[4-5]。热塑性聚烯烃作为输送带表层材料的研究最为广泛，但热塑性聚烯烃的熔点和硬度较低，导致输送带的耐热和耐磨性能欠佳^[6]。因此，寻找新的聚烯烃类热塑体以替代热塑性聚烯烃是提升输送带性能的有效途径。

聚丙烯(PP)材料是一种综合性能优良的通用热塑性塑料，具有价格低廉、耐酸碱腐蚀、轻质和无毒等优点^[7]，被广泛应用于包装材料^[8]、汽车部件^[9]、医疗器械^[10]以及纺织等领域。然而，在输送带领域，主要是将PP纤维与棉纤维混纺成帆布后用作输送带芯体^[11-12]。尽管与热塑性聚烯烃相比，PP具有更好的耐温和耐磨性能，但其质地较硬且易开裂，这使PP作为输送带覆盖胶的研究较少。有研究将PP与三元乙丙橡胶(EPDM)弹性体共混以实现软化改性，用于输送带覆盖胶的制备，但对复合物的相关性能表征分析十分有限。目前，提升PP材料韧度和强度的改性方法主要包括与弹性体混融^[13]或填充无机材料^[14]。在采用弹性体对PP进行增韧改性时，由于弹性体的模量通常较低，抵抗外加应力的能力较弱，这会导致材料的刚性降低^[15]。而在PP中填充无机材料虽然可以保证复合材料的刚性，但其增韧效果有限^[16-17]。王国全等^[18]制备了PP/CaCO₃/聚烯烃弹性体(POE)三元复合材料，该材料的缺口冲击强度相较PP显著提升，达到60.6 kJ/m²。黄锐等^[19]构建PP/CaCO₃/乙烯-辛烯共聚物(EOC)混合体系，当EOC和CaCO₃的添加质量分数分别为20%和10%时，缺口冲击强度高达64.6 kJ/m²。朱德钦等^[20]研究PP/三元乙丙橡胶(EPDM)/CaCO₃的改性效果，当CaCO₃与EPDM的添加量分别为50 phr和18 phr时，复合材料的缺口冲击强度可达19.17 kJ/m²，较PP提高约431%。

PP/弹性体/CaCO₃的三元共混体系在PP改性中展现出巨大优势。此外，目前用于输送带覆盖胶的橡胶中，丁苯橡胶(SBR)以其优异的耐磨性和低廉的价格脱颖而出^[21]，是三元改性PP中弹性体的优良候选材料。因此，本文提出构建PP/SBR/CaCO₃三元共混体系以增强PP的强度与韧度，并探索其作为输送带覆盖胶的性能。

1 实验部分

1.1 主要原料

PP，T30S，通用注塑级，熔体流动速率(MFR)为12 g/10 min，中国石油化工股份有限公司齐鲁分公司；SBR，1502，挥发份质量分数≤1%，中国石油天然气股份有限公司兰州石化分公司；CaCO₃，表面包覆型，D₅₀≈5 μm，广西贺州矿源粉体有限公司；抗氧剂，1010，德国巴斯夫公司；润滑剂，硬脂酸锌，质量分数≥99%，南通凯塔化工科技有限公司。

1.2 仪器与设备

双螺杆共混挤出机，SHJ-20，南京科亚机械设备有限公司；平板硫化热压机，XLB-D350×350，无锡鑫宇橡塑机械；拉伸试验机，Instron 3365，美国Instron公司；简支梁冲击试验机，ZBC-50，成都精新粉体测试设备有限公司；耐磨试验机，Taber 5135，美国Taber公司；差示扫描量热仪(DSC)，DSC 214 Polyma，德国耐驰公司；热变形维卡软化点测定仪，CEAST HDT/Vicat 652P，美国 Instron(Ametek)公司；加速老化试验箱，Q-Lab 1200A，美国Q-lab公司；化学腐蚀试验箱，CCT‑200，上海仪电(集团)有限公司。

1.3 样品制备

表1为改性PP复合物的配方。将CaCO₃和SBR按表1配比放入密炼机中，于150 ℃下混炼8 min，形成均匀的母料预混物。接着，将预混物与PP、1010以及硬脂酸锌按配比混合，使用双螺杆共混挤出机进行熔融共混，其中温度设定为180、190、200、210、210 ℃，螺杆转速为60 r/min。出料冷却后造粒并将造粒物于真空干燥箱中60 ℃干燥12 h；然后使用热压机于190 ℃下热压成型标准试样，其中压力为10 MPa，保压5 min；最后，冷却脱模获得测试用片材。

1.4 性能测试与表征

力学性能测试：拉伸性能按GB/T 1040.1—2018进行测试，拉伸速率为50 mm/min，测试温度为室温，样品尺寸为200 mm×100 mm×10 mm；冲击性能按GB/T 1843—2008进行测试；邵A硬度按GB/T 531.1—2008进行测试。

耐磨性能测试：按ASTM D4060—2019进行测试，其中按照载荷和转速的不同分为3组，分别为：500 g，0.5 m/s；1 000 g，0.5 m/s；500 g，1 m/s。旋转圈数为1 000，测定磨耗损失。

热性能测试：按GB/T 19466.3—2004测试各样品的熔点(t_m)和结晶温度(t_c)。样品质量5~10 mg，在氮气保护下升温至250 ℃，速率10 ℃/min，记录过程中的转变温度；按GB/T 1634.2—2019测试热变形温度(HDT)。样品尺寸为80 mm×10 mm×4 mm，压强1.8 MPa，升温速率为120 ℃/h，记录挠度0.2 mm时的温度。

抗老化性能测试：按GB/T 16422.1—2019进行测试，样品置于试验箱内，温度为80 ℃，相对湿度为85%，连续老化168 h。老化后取出，冷却至室温后分别测试老化前后拉伸性能、磨耗损失和邵A硬度。

热紫外线测试：按ASTM G154—2016/ISO 4892—3：2024进行测试，将样品置于设备中，设定紫外线辐射强度为0.89 W/(m²·nm)(波长340 nm)，温度为60 ℃；实行先8 h紫外线照射后接4 h冷却的循环，共计500 h。测试前后测定样品颜色变化(ΔE)、拉伸强度和邵A硬度。

抗化学腐蚀性能测试：按ASTM D543进行测试，将样品浸入5% NaCl溶液中，室温下保持72 h，取出后冲洗、风干，再次称重，测试腐蚀后的拉伸性能和磨耗损失。

2 结果与讨论

2.1 改性PP复合物力学性能分析

2.1.1 SBR最佳含量的确定

表2为SBR含量对改性PP复合物力学性能的影响。从表2可以看出，由纯PP构成的样品PSC1具有最大的拉伸强度和邵A硬度，分别为25.0 MPa和80，而断裂伸长率最小，只有50%，说明材料刚性足，但是较脆；随着SBR含量的增加，拉伸强度由25.0 MPa逐渐降低至17.5 MPa，邵A硬度则是由80降至70；对应的断裂伸长率由50%增加至135%。这说明纯PP材料在经过SBR掺杂后，由刚性向柔韧性转变，延展性变好。工业输送带的覆盖胶通常要求拉伸强度不低于18~20 MPa，PSC4的拉伸强度保持在这一临界线上方，且并非刚性材料，这表明其具备良好的承载能力。当SBR质量分数为15%时，复合物表现出最优的力学平衡性，在保持合理拉伸强度的同时，实现明显的增韧；当SBR质量分数为20%时，样品PSC5展现出最佳的柔韧性，但拉伸强度有所降低，作为覆盖胶材料，其支撑力略显不足。

2.1.2 CaCO₃最佳含量的确定

当SBR的质量分数为15%时，改性PP复合物表现出最优的力学综合表现，在此含量下，进一步掺杂CaCO₃来增强复合物的刚性强度。表3为CaCO₃含量对改性PP复合物力学性能的影响。

从表3可以看出，随着CaCO₃含量的增大，断裂伸长率先增加后减小，在质量分数为5%时达到最大值120%，相比PSC4提升20%，为纯PP的2.4倍。这表明复合物在受力时能够发生较大变形而不失效，整体柔韧性得到提升，正是输送带复合物所需的特性。同时，该复合物的拉伸强度保持较高，达到19.5 MPa；此时复合物的冲击强度也最大，为25.5 kJ/m²，说明适量掺杂CaCO₃可进一步改善复合复合物的力学性能。值得注意的是，样品PSC9的拉伸强度和断裂伸长率均低于PSC8。这是因为过多的CaCO₃导致一定程度的聚集，降低了复合物的整体力学性能^[22]。

综上所述，添加SBR和CaCO₃的质量分数分别为15%和5%时，改性PP复合物表现出最佳的力学性能。

综合表3中各配比的力学性能数据可见，随着CaCO₃含量的增加，复合材料的拉伸强度、断裂伸长率和冲击强度均呈现先升后降的趋势。其中，PSC6(5% CaCO₃)与PSC7(10% CaCO₃)在力学性能上差异较小，而PSC8(15% CaCO₃)在断裂伸长率和冲击强度方面表现更为突出，显示出更优的韧性-刚性平衡。考虑到输送带覆盖胶在实际应用中需兼具良好的抗冲击性与适度延展性，PSC8所对应的配比更具应用潜力。此外，初步预实验亦表明，PSC7在耐磨与热老化等关键性能上与PSC6、PSC8相比并未表现出显著优势，因此在后续系统性评估中，重点选取PSC1(纯PP基准)、PSC6(低填料)、PSC8(中填料)与PSC9(高填料)作为代表性样品，系统研究SBR/CaCO₃协同改性对PP复合材料综合性能的影响规律。

2.2 改性PP复合物耐磨性能分析

耐磨性是衡量传送带性能的一个重要指标^[23]。图1为改性PP复合物的耐磨性能。从图1可以看出，在不同配速和载荷条件下，各样品的磨耗损失变化趋势一致。样品PSC1在所有条件下均表现出最大的磨耗损失，在标准条件(500 g，0.5 m/s)下磨耗损失达到0.007 0 g/cm²。这主要是因为纯PP分子结构中缺乏柔韧性增强组分，导致其具有较高的刚性和较低的延展性。在摩擦载荷作用下，纯PP更容易形成微裂纹，进而导致表层剥落和磨耗损失。添加不同含量的SBR与CaCO₃后，改性PP复合物的磨耗损失降低。这是因为SBR的加入改善了材料的韧性和能量吸收能力，使复合体系在受力时可以更好地分散和缓解应力，从而减少因局部应力集中而引发的裂纹或微剥落现象。另一方面，适量的CaCO₃作为无机填料能够在材料中形成一定的物理屏障，减少磨轮直接对聚合物基体的刻划，同时提高表层硬度。PSC8展现出最优的耐磨性能，磨耗损失相对纯PP降低31.4%。然而，当CaCO₃质量分数增加至10%时，过多的填料可能形成局部聚集，且与基体结合不良，使复合物整体出现脆化现象。这导致磨耗损失增至0.006 5 g/cm²，不利于耐磨性能的提升。改性PP复合物的耐磨性能与其力学性能相匹配，在SBR和CaCO₃的质量分数分别为15%和5%时，PSC8的性能表现最为优异。

当转速从0.5 m/s提高到1.0 m/s时，所有样品的磨耗损失均有增加，其中，PSC1的单位磨耗损失增加21.4%，由0.007 0 g/cm²增加至0.008 5 g/cm²；改性样品PSC8的磨耗变化幅度相对较小，只有14.5%。这反映了改性体系能够适应高速运转带来的摩擦热及动态载荷变化，保证较低的磨耗率。当载荷质量从500 g增加至1 000 g时，所有样品的单位磨耗损失均变大，PSC1的单位磨耗损失增加57.1%，由0.007 0 g/cm²增加至0.011 0 g/cm²；改性样品PSC8的单位磨耗由0.004 8 g/cm²增加至0.007 0 g/cm²，变化率相对较小，为45.8%。这证明了合理的SBR与CaCO₃配比可降低初始磨耗，同时在高应力环境下具备更好的耐磨稳定性。

2.3 改性PP复合物热性能分析

图2为改性PP复合物的热性能。从图2可以看出，添加不同比例的SBR和CaCO₃后，PP的t_m和t_c均略有下降，不过下降有限，均可达到原本温度的95%以上。这可能是由于柔性SBR的引入在一定程度上破坏了PP的结晶性，导致分子链排列稍显无序。这种有限的改变保证了改性PP的整体热稳定性。另一方面，热变形温度(HDT)的略微提升，如样品PSC8达到83 ℃，表明填料CaCO₃在一定程度上增强了复合物的刚性和尺寸稳定性，帮助复合物在高温下保持较小的形变。在各样品中，除了PSC9的t_m变化较大外，其他掺杂比例下的样品均展现出良好的稳定性，表现出复合物所需的良好热稳定性。

2.4 改性PP复合物抗老化性能分析

图3为改性PP复合物的抗老化测试结果。从图3a可以看出，加速老化后，各改性PP样品的拉伸强度均有所下降，其中PSC1的拉伸强度虽仍为最大，达到18.8 MPa，但下降幅度最大，仅为原来的75%。这表明纯PP抗老化能力较差，可能是因为纯PP分子链刚性较强且缺乏增韧组分，在高温湿润环境中易发生氧化降解和链断裂，导致内部结构破坏，进而降低机械强度^[24]。相比之下，掺杂SBR和CaCO₃的几种改性PP样品的拉伸强度保留率均在80%以上，其中PSC8的拉伸强度保留率最高，达85%。这说明SBR和CaCO₃的添加显著提升了PP的抗老化性能，可能是因为SBR的增韧效果和CaCO₃的增强效果提升了PP的整体稳定性，使其在老化后仍具备较高的拉伸强度。其中，SBR和CaCO₃的质量分数分别为15%和5%时，表现出最优的拉伸强度抗老化性能提升效果。

从图3b可以看出，PSC1老化后的单位磨耗损失最大，为0.007 2 g/cm²。这主要是因为缺乏柔韧性的PP在磨损过程中更容易形成裂纹和材料剥落。样品PSC8表现出较优的单位磨耗损失，仅为0.005 1 g/cm²，同时其相对老化前的单位磨耗损失增加率也最小，仅为2%。

从图3c可以看出，老化对各改性PP样品的邵A硬度影响有限，各样品的邵A硬度下降率均小于3%，可忽略不计。PSC1的邵A硬度仍表现良好，为78。这可能是因为邵A硬度主要反映材料的表面硬度，而内部分子链的老化导致宏观机械性能下降难以直接反映在邵A硬度上。

从图3d可以看出，PSC1老化后伸长率最低，降至40%，老化后伸长保留率也相对较低，仅为80%。这表明在老化过程中复合物韧性不足，微裂纹和局部缺陷的累积导致复合物的延展性能降低。样品PSC6的老化后伸长率保留率最高，达91.7%，但其伸长率仅为55%左右。样品PSC8的老化后伸长率最高，达100%，显示出优异的柔韧性。然而，过高的SBR含量可能使体系过于软化，导致其老化后伸长率保留率为83%，但综合性能表现最佳。

2.5 改性PP复合物抗紫外线性能分析

图4为改性PP复合物的抗紫外线测试结果。

从图4可以看出，PSC1在紫外线照射后拉伸强度降至16.0 MPa，保留率仅为64%；断裂伸长率衰减严重，降至35%，保留率不足70%；ΔE达到8.5。这些结果表明，长时间紫外线照射会导致纯PP力学性能大幅下降，并伴有明显的黄变或其他色差现象，其耐候性较差，不适合单独作为输送带的表面覆盖胶。相比之下，改性后的样品拉伸强度保留率均在80%以上，表现出较高的机械强度；ΔE均低于7。这说明引入SBR和CaCO₃后，复合物中SBR的增韧效果以及CaCO₃的抗划伤和抗紫外线保护作用，使复合物在紫外线照射下整体降解程度较轻，从而显著改善了耐候性。在不同配比的改性样品中，PSC8展现出最均衡的抗紫外线性能。在紫外线照射后，其拉伸强度降至15.0 MPa，拉伸强度保留率为81%。尽管其绝对强度低于PSC6，但保留率与PSC6相近，反映出改性效果的平衡性；对应的断裂伸长率为105%，优于其他样品；ΔE为4.5，低于其他样品，表明该配比能更有效地抵御紫外线辐射引起的表面氧化或变色。这可能是因为适中的SBR增加了复合物的柔韧性，同时CaCO₃在表面形成的局部保护层，从而提高了整体抗紫外线能力。

2.6 改性PP复合物抗化学腐蚀性能分析

图5为改性PP复合物的抗化学腐蚀测试结果。从图5a和图5b可以看出，PSC1腐蚀后的拉伸强度下降至17.5 MPa，拉伸强度保留率仅为70.0%，显示出较差的机械强度抗腐蚀能力；而其腐蚀后断裂伸长率仅为45%，延展性极差。相比之下，改性样品在腐蚀后对应的拉伸强度和断裂伸长率普遍优于PSC1。其中，样品PSC8的性能最为平衡，拉伸强度为16.7 MPa，保留率为90.3%，断裂伸长率为115%。这表明PSC8不仅在保证一定机械强度的同时具备良好的延展性，还表现出较强的抵抗NaCl腐蚀能力。这说明适量的SBR和CaCO₃配比不仅能在力学性能上提供增韧作用，还能改善复合物的耐腐蚀性和结构稳定性。从图5c可以看出，具备最优抗腐蚀力学性能的PSC8样品展现出最优的耐磨性。腐蚀后的磨耗损失相对其他样品最低，且与未腐蚀前的磨耗损失相比没有明显变化，仅为0.006 0 g/cm²。

3 结论

纯PP因柔韧性欠缺，难以应用于传送带的覆盖胶中。本文将SBR和CaCO₃作为改性剂，与PP熔融共混制备成三元复合物。当SBR、PP、CaCO₃的质量比为15∶80∶5时，复合物展现出最均衡的机械强度、柔韧性和耐磨性。此时，改性PP复合物在经历加速老化、紫外线照射和化学腐蚀后，拉伸强度和断裂伸长率的保留率均能维持在80%以上，磨耗损失增加率控制在3%以下，表现出优异的抗老化、耐候性和耐腐蚀性能。本研究制备的PP/SBR/CaCO₃三元复合物在传送带覆盖胶应用领域展现出巨大潜力。

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