多晶铁纤维复合硅橡胶介质层制备及其对超材料吸波体性能的影响

李浩 ,  唐莎莎 ,  张岩 ,  马晓斌 ,  陈雷 ,  宓涛 ,  侯瑞

塑料科技 ›› 2026, Vol. 54 ›› Issue (5) : 115 -122.

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塑料科技 ›› 2026, Vol. 54 ›› Issue (5) : 115 -122. DOI: 10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2026.05.021
工艺与控制

多晶铁纤维复合硅橡胶介质层制备及其对超材料吸波体性能的影响

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Preparation of Polycrystalline Iron Fiber Composite Silicone Rubber Dielectric Layer and Its Effect on Properties of Metamaterial Absorbers

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摘要

研究将多晶铁纤维均匀分散到液体硅橡胶基质中进行固化,制得多晶铁纤维复合硅橡胶介质层。通过同轴法测量其电磁参数并分析可知,随着纤维含量的增加,介质层整体电性能增强,等效介电常数实部增加明显,等效磁导率实部和虚部基本无变化。对多晶铁纤维复合硅橡胶介质层与方环形超表面复合而成的超材料吸波体进行CST电磁仿真计算以及雷达反射率测试。结果表明:随着多晶铁纤维含量增加,超材料吸波体吸波峰值整体向低频方向偏移。当多晶铁纤维含量增加至一定程度时,介质层电磁参数的异常变化会导致整体阻抗匹配失衡,使2~18 GHz频段内的有效吸波带宽降低。采用含量梯度组合的方式可在一定程度上优化超材料吸波体的整体吸波性能。随着介质层厚度的增加,超材料吸波体的低频吸波性能提升,但厚度过高也会引发阻抗匹配失衡,导致中高频段吸波性能下降。因此,多晶铁纤维含量和介质层厚度共同影响超材料吸波体的吸波效能。

Abstract

The study uniformly dispersed polycrystalline iron fibers into a liquid silicone rubber matrix for curing, thereby preparing a polycrystalline iron fiber composite silicone rubber dielectric layer. Its electromagnetic parameters were measured via the coaxial method and analyzed. The results indicated that as the fiber content increased, the overall electrical properties of the dielectric layer were enhanced, with a significant increase in the real part of the equivalent permittivity, whereas both the real and imaginary parts of the equivalent permeability remained essentially unchanged. CST electromagnetic simulations and radar reflectivity tests were conducted on a metamaterial absorber composed of the polycrystalline iron fiber composite silicone rubber dielectric layer combined with a square-ring metasurface. The results demonstrated that as the polycrystalline iron fiber content increased, the absorption peak of the metamaterial absorber shifted overall toward lower frequencies. However, when the polycrystalline iron fiber content increased beyond a certain threshold, the anomalous variation in the electromagnetic parameters of the dielectric layer caused an overall impedance matching imbalance, thereby reducing the effective absorption bandwidth within the 2~18 GHz frequency range. A gradient content combination approach was employed, which could optimize the overall absorption performance of the metamaterial absorber to a certain extent. As the thickness of the dielectric layer increased, the low-frequency absorption performance of the metamaterial absorber improved, yet excessive thickness also induced impedance matching imbalance, leading to a decline in absorption performance in the mid-to-high frequency bands. Therefore, both the polycrystalline iron fiber content and the dielectric layer thickness jointly influenced the absorption efficiency of the metamaterial absorber.

Graphical abstract

关键词

多晶铁纤维 / 介质层 / 电磁参数 / 反射率 / 超材料吸波体

Key words

Polycrystalline iron fiber / Dielectric layer / Electromagnetic parameters / Reflectivity / Metamaterial absorber

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李浩,唐莎莎,张岩,马晓斌,陈雷,宓涛,侯瑞. 多晶铁纤维复合硅橡胶介质层制备及其对超材料吸波体性能的影响[J]. 塑料科技, 2026, 54(5): 115-122 DOI:10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2026.05.021

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装备的雷达隐身性能已成为关乎国防安全与军事行动顺利实施的核心要素[1]。吸波材料作为隐身技术的基础,可有效吸收入射电磁波,并通过能量耗散或干涉相消机制实现电磁波衰减,因而在电磁防护、雷达隐身等领域得到广泛应用[2-5]。传统吸波材料多由基体与吸波剂复合而成[6],依据电磁波损耗机理可分为电阻损耗型[7-8]、电介质损耗型[9-11]和磁损耗型[12-13]。但传统吸波材料存在吸波频带窄、厚度大、力学强度低及热稳定性差等缺陷[14],而基于超材料的雷达隐身结构能够有效克服上述问题。2008年,LANDY等[15]设计出基于金属谐振超材料的吸波体,随后基于集总单元谐振[16-18]、相位梯度[19-21]、信息编码[22-24]以及可重构单元[25-26]等多种超表面应运而生,超材料吸波体得到快速发展。超材料雷达隐身结构常采用“超表面-介质层-金属底板”三明治构型,其吸波性能由介质层与超表面协同决定。优化超表面单元结构可调控频率响应特性,提升吸波效果。比如,在非单元中心对称轴加载集总电阻能够有效拓宽吸波带宽[27],设计新型单元结构既可拓宽带宽又能实现角度稳定性[28]。介质层作为关键组成部分,其电磁参数与厚度对响应频率和吸收率具有显著调控作用[29]
本研究将多晶铁纤维按不同质量分数均匀分散于液体硅胶中,经模具固化成型,制备多种多晶铁纤维含量的多晶铁纤维复合硅橡胶介质层试样。采用同轴法测试不同介质层的电磁参数,将参数导入CST Studio Suite电磁仿真软件,对以该复合介质层为核心的超材料吸波体开展2~18 GHz频段的仿真计算;借助弓形法反射率测试系统实测加载不同含量、不同厚度复合介质层的超材料吸波体在2~18 GHz频段的反射率。通过仿真与实测数据的对比分析揭示多晶铁纤维含量及介质层厚度对超材料吸波体吸波性能的影响规律。

1 实验部分

1.1 主要原料

液体硅胶(A、B组分固化体系),HF-7509,半透明,硬度45,东莞鸿风豪科技有限公司;羰基多晶铁纤维粉,质量分数98%,直径5~10 μm,长度0.1~0.3 mm,Forsman科技(北京)有限公司;聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜,膜厚50 μm,东莞德进塑胶绝缘材料有限公司;导电碳浆,方阻20 Ω/□,SGL-810,深圳市向日葵电子材料有限公司;导电光油,CU5001,深圳市星鸿洋科技有限公司;聚甲基丙烯酰亚胺泡沫(PMI)泡沫板,介电常数1.05~1.13,密度50 kg/m3,浙江中科恒泰新材料科技有限公司。

1.2 仪器与设备

电子天平,精度0.01 g,量程1 000 g,上海花潮实业有限公司;塑料真空干燥器,XU-PC-300,上海犀牛莱伯仪器有限公司;真空恒温干燥箱,DZF-6020A,济南森亚实验仪器有限公司;小型真空泵,RS-1,山东如益科学仪器有限公司;小型分散器,XW-F800,转速0~4 000 r/min,河南兴沃机械设备有限公司;硅橡胶加热片,尺寸400 mm×500 mm,220V 800 W,泰州市贝斯特电热电器有限公司;高精密小型丝网印刷机,HB-2525HB(CCD),上海煊廷丝印设备有限公司;方环型精密网版,80目,膜厚25 μm,秦裕精密网版(昆山)有限公司;数显测厚仪,分辨率0.001 mm,德国卡西洛电气国际集团;四探针测试仪,ST2253,苏州晶格电子科技有限公司;弓形法反射率测试系统,中电科思仪科技股份有限公司;矢量网络分析仪(VNA),E5071C,是德科技(中国)有限公司;场发射扫描电子显微镜(SEM),GEMINI 300,德国ZESSI公司。

1.3 样品制备

超材料吸波体样品是由频率选择表面(FSS)和介质层组成的层合结构,因此样品制备包括方环形电阻膜超表面和多晶铁纤维复合硅橡胶介质层的制备两部分。图1为方环形电阻膜和多晶铁纤维复合硅橡胶介质层制备流程。

1.3.1 方环形电阻膜超表面制备

采用丝网印刷工艺制备具有特定形貌与尺寸的电阻膜超表面。选取方环形超表面结构,该结构具备严格的四轴对称性与中心对称性,表现出优异的极化稳定性与角度稳定性。从图1a可以看出,方环形超表面单元结构单元周期长度(L)为20.00 mm,方环线宽(w)为1.85 mm,方环外接边长(a)为18.00 mm,电阻膜方阻为40 Ω/□。

电阻膜超表面制备工艺:称取适量方阻为20 Ω/□的导电碳浆置于烧杯中,40 ℃烘箱预热20 min后取出。加入质量分数为2%的导电光油,经高速分散设备充分搅拌均匀,制得印刷用碳浆浆料。裁切若干张30 mm×30 mm PET薄膜作为基底,将网版固定于印刷机夹具,把碳浆浆料倾倒至网版一侧,PET薄膜置于丝印机真空吸附平台,开启真空吸附装置以保证基底定位牢固,避免印刷过程中发生位移。工艺参数设置为:覆墨压力0.17 MPa,印刷压力0.20 MPa,刮刀印刷速度80 mm/s。正式印刷前4张样品弃去,待印刷状态稳定后取样,样品如图1b所示,具体制备流程如图1c所示。

1.3.2 多晶铁纤维复合硅橡胶介质层的制备

多晶铁纤维质量分数为1%的样品制备:量取742.5 g液体硅胶A组分于玻璃烧杯内,60 ℃烘箱预热30 min,加入15.00 g多晶铁纤维,搅拌至分散均匀。待体系冷却至室温后,加入742.5 g液体硅胶B组分,高速分散3 min至A、B组分与多晶铁纤维混合均匀。将混合浆料置于真空干燥器内,在0.095 MPa以上真空度下脱泡30 min,去除搅拌过程引入的气泡。将脱泡后的浆料分别注入3种方形模具中,采用刮刀刮平至与模具边缘齐平。开启模具底部加热片,70 ℃条件下固化完全,关闭加热片并脱模取样,制备流程如图1d所示。采用上述相同工艺,分别制备质量分数为3%、5%、10%、15%的多晶铁纤维复合硅橡胶介质层。纯硅橡胶空白试样的制备流程与复合介质层一致,仅省略多晶铁纤维添加步骤。将不同配比与厚度的介质层试样编号,表1为多晶铁纤维复合硅橡胶介质层命名规则。

1.4 性能测试与表征

SEM测试:室温环境下,采用低真空工作模式,加速电压为5 kV,分别在放大倍率200、1 000倍时对样品采集微观形貌图像。

反射率测试:图2为弓形法反射率测试系统。天线信号由VNA经喇叭天线发出,发射到试样后被待测样品反射,反射信号被另外一个喇叭天线接收传递回VNA,经过分析后得到待测样品反射率。采用该系统测试样品在2~18 GHz频率范围内的反射率,设置测量点数1 601,中频带宽300 Hz,功率10 dB,极化方式为垂直极化,垂直入射。

电磁参数测试:采用同轴法测试样品的电磁参数,电磁波从VNA输出,进入同轴夹具,样品会改变电磁波的反射特性(S11参数)和传输特性(S21参数),基于传输线理论和Nicholson-Ross-Weir(NRW)模型,将实测的S11/S21参数代入公式,能够算出材料的复介电常数和复磁导率[30]

2 结果与讨论

2.1 多晶铁纤维含量对多晶铁纤维复合硅橡胶介质层电磁参数的影响

图3为厚度为2 mm的多晶铁纤维复合硅橡胶介质层的电磁参数。从图3a可以看出,随着多晶铁纤维含量的提升,样品介电常数实部(ε')持续增大,当多晶铁纤维质量分数15%时,ε'在高频区域变化更为显著,高达12.7。从图3b可以看出,介电常数虚部(ε'')随多晶铁纤维含量的提升略有增大,含量越高在高频的变化越明显,但整体变化幅度较小。从图3c可以看出,磁导率实部(μ')随多晶铁纤维含量的增加基本保持不变,数值稳定在1.0左右。从图3d可以看出,磁导率虚部(μ'')随多晶铁纤维含量的增加呈小幅增长趋势,该变化在低频段更为突出。

图4为厚度为2 mm的多晶铁纤维复合硅橡胶介质层的SEM照片。从图4可以看出,在相同放大倍率下,随多晶铁纤维含量的增加,样品单位体积内纤维数量显著增多。多晶铁纤维与硅橡胶基体间存在大量相界面,在外加电场作用下,纤维中的自由电子会迁移至两相界面处富集并形成空间电荷层,该空间电荷层可等效为电偶极子,其极化强度远高于分子偶极极化。随着多晶铁纤维含量的增加,纤维-基体相界面面积大幅增大,等效电偶极子数量急剧增多,最终致使ε'显著提升。当多晶铁纤维质量分数为15%时,材料内部纤维仅形成局部交联结构,体系内仍存在大量无纤维分布的区域,未形成连续贯通的导电通路,仅存在局部导电通道,因此ε''增幅并不显著。磁导率变化规律与上述机制一致。在铁磁复合体系中,仅当铁磁性组分间距足够小时,方可发生磁偶极子间的耦合逾渗效应[31],进而形成协同磁化的磁网络。图4中介质层系列样品中纤维间距均未满足该临界条件,因此μ'和μ''随多晶铁纤维含量的变化均不明显。

2.2 多晶铁纤维含量对超材料吸波体性能的影响

以5 mm厚度的介质层为例,测试不同多晶铁纤维含量介质层与方环形电阻膜超表面结合后吸波结构的反射率,同时利用CST Studio Suite软件对材料吸波性能进行仿真分析。图5为不同多晶铁纤维含量超材料吸波体的仿真反射率曲线。从图5b可以看出,多晶铁纤维质量分数为1%的介质层超材料吸波体在7.23~8.91 GHz频段内出现单一吸收峰,最大吸收峰值为-13.82 dB。从图5c和图5d可以看出,多晶铁纤维质量分数为3%与5%的介质层样品仿真曲线趋势相近,在2~18 GHz范围内均呈现双吸收峰特征。多晶铁纤维质量分数为3%样品的吸收峰分别位于6.31 GHz和16.74 GHz,对应吸收峰值为-18.94 dB和-15.14 dB;多晶铁纤维质量分数为5%样品的吸收峰分别位于4.46 GHz和13.94 GHz,对应吸收峰值为-23.23 dB和-45.16 dB。从图5e可以看出,当多晶铁纤维质量分数提升至10%时,超材料吸波体在目标频段内出现两个吸收峰,分别位于3.12 GHz和9.05 GHz,峰值分别为-12.26 dB和-14.50 dB。从图5f可以看出,当多晶铁纤维质量分数进一步提高至15%时,仿真曲线出现3个吸收峰,分别位于2.77、8.39、12.00 GHz,吸收峰值分别为-9.28、-9.89、-5.24 dB。以上仿真结果表明:随着介质层中多晶铁纤维含量的升高,超材料吸波体的吸收峰数量增加,谐振频点向低频方向偏移;但当含量过高时,结构的电磁波吸收强度有所下降。

图6为不同多晶铁纤维含量超材料吸波体的实测反射率曲线。多晶铁纤维含量在硅橡胶基体中的分散状态与其含量具有强相关性,多晶铁纤维含量的改变直接调控介质层电磁参数,进而决定超材料结构的整体吸波性能。从图6可以看出,在2~18 GHz频段内,当多晶铁纤维质量分数为1%时,超材料吸波体仅在6.59~8.19 GHz范围内出现单一吸收峰,最大吸收峰值为-13.82 dB。当多晶铁纤维质量分数提升至3%和5%时,结构均出现两个明显吸收峰。多晶铁纤维质量分数为3%样品的吸收峰分别位于6.37 GHz和15.93 GHz,反射率分别为-15.45 dB和-14.79 dB;多晶铁纤维质量分数为5%样品的吸收峰分别位于5.23 GHz和13.86 GHz,反射率分别为-19.55 dB和-40.16 dB。当多晶铁纤维质量分数提高至10%和15%时,超材料吸波体在全频段内呈现3个吸收峰,分别位于3.24、10.13、16.52 GHz,对应反射率分别为-9.72、-14.50、-7.66 dB。多晶铁纤维质量分数为15%样品的吸收峰分别位于3.01、9.84、14.72 GHz,对应反射率分别为-10.60、-13.60、-9.80 dB。表2为多晶铁纤维含量对超材料吸波体的性能影响。

综上所述,介质层中高多晶铁纤维含量有利于超材料吸波体在低频上吸波性能的拓展,但是含量过高会因为阻抗匹配失衡导致吸波强度变差,影响整体吸波效果。中介电常数随含量的变化规律能够很好地解释这种现象,含量的增加使ε'变大。1/4波长干涉规律[32]式(1)所示。

fm=λm4=c4dm|εrμr|

式(1)中:dm为介质层厚度,m;λm为入射电磁波波长,m;fm为干涉谐振频率,GHz;c为真空中光速,m/s;εr为相对介电常数;μr为相对磁导率。

式(1)可知,保持介质层厚度不变,多晶铁纤维含量的增加会使ε'增大,磁导率并不产生明显变化,因此式(1)中右侧分母会增大,因此响应频率变小,即向低频方向移动。方环形超材料吸波体天然存在多个谐振峰,随着多晶铁纤维含量的增加,ε'的增加也会引发高阶谐振频率向低频移动,因此在2~18 GHz范围内会出现更多谐振峰。不过含量过高的时候,由于介质层介电常数变化太大,导致介质层和自由空间之间的阻抗匹配失调,同时破坏超材料自身的干涉相消特性,使整体吸波带宽又呈现下降趋势。

2.3 介质层含量匹配对超材料吸波体吸波性能的影响

控制多晶铁纤维复合硅橡胶介质层总体厚度为5 mm,将其分为上下两层,其中上层为3 mm,下层2 mm。采用不同的含量匹配方式进行分组。表3为介质层分组及对应超材料吸波体有效吸收带宽。

表3中各组样品进行反射率测试,图7为不同组别超材料吸波体弓形法反射率测试结果。

图7a可以看出,当上层为Fe-硅橡胶-1%-3 mm介质层时,随着下层介质层含量的递增,吸收峰向低频移动,吸波强度有所增加,当多晶铁纤维质量分数大于10%时,吸波频率向高频回调,最大吸收强度有所增加。从图7b可以看出,上层为Fe-硅橡胶-3%-3 mm时,下层含量增加时吸波体的吸波性能,与上层多晶铁纤维质量分数为1%时规律相似。从图7c可以看出,上层为Fe-硅橡胶-5%-3 mm时,随着下层介质层含量的增加,多晶铁纤维质量分数为10%和15%的介质层吸波体频段影响较小,随着含量的增加吸收强度有所增加。从图7d可以看出,当上层为Fe-硅橡胶-10%-3 mm、下层介质层为Fe-硅橡胶-15%-2 mm时,相较于Fe-硅橡胶-15%-5 mm,反射率曲线并没有大的变化。通过上述不同多晶铁纤维复合硅橡胶介质层含量梯度的组合反射率对比可以看出,通过调整介质层含量梯度,可以在一定程度上实现对雷达吸波性能的调控。

2.4 介质层厚度对超材料吸波体吸波性能的影响

控制介质层中多晶铁纤维质量分数为5%,改变介质层厚度,开展雷达反射率测试。图8为不同厚度超材料吸波体仿真与测试反射率对比。

图8a可以看出,在2~18 GHz频段内,当介质层厚度为3 mm时,超材料吸波体仅出现一个吸波峰,且反射率小于-10 dB的有效吸收带宽仅为0.36 GHz,有效吸波带宽较窄;随着厚度的增加,吸波体在2~18 GHz频段内的吸波峰数量逐渐增多。从图8b8c可以看出,当厚度为5 mm和7 mm时,均出现两个吸波峰,其中5 mm介质层对应的吸波峰频点分别为5.23 GHz和13.86 GHz,7 mm介质层对应的吸波峰频点分别为5.20 GHz和12.53 GHz。从图8d可以看出,当厚度增至9 mm时,吸波体在2~18 GHz频段内出现3个吸波峰,分别位于2.87、8.41、13.55 GHz。

图9为不同厚度超材料吸波体的反射率测试结果。从图8图9可以看出,上述“厚度增加导致吸波峰数量增多且向低频偏移”的现象,可通过式(1)进行解释。在材料电磁参数不变的情况下,介质层厚度增大,对应的fm随之降低,因此吸波峰向低频方向移动;而吸波峰数量增多是由于原本位于2~18 GHz频段外的吸波峰随介质层厚度变化向低频偏移,进而进入该测试频段所致。

表4为介质层厚度对超材料吸波体的性能影响。从表4可以看出,尽管介质层厚度较大时吸波峰数量更多,且在更低频点处具有更优的吸波效果,但在较高的厚度下,吸波强度有所降低。

3 结论

本研究通过含量梯度、厚度变量实验及CST仿真验证,制备得到不同规格的硅橡胶基介质层样板,通过对“介质层-方环形超表面”组成的超材料吸波体,开展不同条件下的反射率测试与电磁参数测试,明确多晶铁纤维含量对介质层电磁参数的影响规律;结合CST电磁仿真模拟结果与实验测试结果进行对比分析,验证仿真结果与实测性能的一致性,进一步揭示介质层中纤维掺杂含量及介质层厚度的变化对超材料吸波体吸波性能的调控规律。结果表明:从微观形貌特征可见,多晶铁纤维含量的提高会增强纤维在硅橡胶基质中的界面极化效应,进而对样品介电性能产生显著调控作用。随着多晶铁纤维含量的升高,超材料吸波体的吸波峰值整体向低频方向偏移;但当含量增加至一定阈值后,尽管低频吸波性能仍有小幅改善,但其介质层电磁参数的异常变化会导致整体阻抗匹配失衡,使2~18 GHz频段内的有效吸波带宽有所降低。采用含量梯度组合的方式可在一定程度上优化超材料吸波体的整体吸波性能,为进一步提升吸收性能提供可行的技术途径。多晶铁纤维复合硅橡胶介质层厚度的增加有利于提升超材料吸波体的低频吸波性能,但厚度过高也会引发阻抗匹配失衡,导致中高频段吸波性能下降。

综上所述,多晶铁纤维对介质层介电性能的调控作用与介质层厚度共同影响超材料吸波体的吸波效能,因此需要综合考量二者因素进行优化设计,才能实现最优的吸波效果。本研究目前仅探究多晶铁纤维单一掺杂体系,未考虑与其他吸波组分的协同作用,后续可拓展多元复合体系研究。为了进一步提升材料隐身性能,还需要将超材料结构单元与介质层特性进行协同设计,实现超材料-介质损耗多吸波机制的协同优化。

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基金资助

山东省自然科学基金项目(ZR2024QE293)

山东省重点研发计划项目(2025JMRH0204)

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