环氧碳纤维复合材料界面改性研究进展

Research Progress on Interface Modification of Epoxy Carbon Fiber Composites

摘要

环氧碳纤维复合材料因轻质、高强等特性应用广泛，但界面结合薄弱是制约其性能的关键因素。文章综述提升界面性能的多尺度策略。纳米尺度上，通过表面活化、分子接枝及引入碳纳米管、无机纳米颗粒等增强体，可显著增强化学键合与物理锚固，提升界面剪切强度与弯曲强度。结构设计上，梯度模量界面层能够缓解应力集中，层间增韧技术能够有效抑制分层，仿生界面设计则实现强韧协同。上述方法共同提升复合材料的界面性能与环境适应性。未来研究需要着力解决纳米分散、结构可控构筑等问题，同时发展智能界面，以推动其在高性能领域的进一步应用。

Abstract

Epoxy carbon fiber composites are widely used due to their lightweight, high strength, and other advantageous properties. However, weak interfacial bonding remains a key factor limiting their performance. The article reviews multiscale strategies for enhancing interfacial performance. At the nanoscale, approaches such as surface activation, molecular grafting, and the incorporation of reinforcements like carbon nanotubes and inorganic nanoparticles can significantly enhance chemical bonding and physical anchoring, thereby improving interfacial shear strength and flexural strength. In terms of structural design, gradient modulus interlayers can alleviate stress concentration, interlaminar toughening techniques can effectively suppress delamination, and bioinspired interfacial designs achieve a synergy of strength and toughness. Together, these methods improve the interfacial performance and environmental adaptability of the composites. Future research needs to address challenges such as nanomaterial dispersion and controllable structural fabrication, while also developing smart interfaces to promote further applications of these composites in high-performance fields.

关键词

环氧碳纤维复合材料 / 界面改性 / 纳米增强体 / 梯度模量界面

Key words

Epoxy carbon fiber composites / Interface modification / Nano reinforcement / Gradient modulus interface

纤维增强型复合材料是一类广泛应用的先进材料，其增强相通常采用芳纶纤维^[1]、玻璃纤维^[2]及碳纤维^[3]等。其中，碳纤维复合材料因高强度、轻质、出色的耐腐蚀性及灵活的设计性而备受青睐^[4]。该材料的高强度与高刚度使其成为替代常规金属的优选方案^[5]。优异的抗腐蚀能力可确保其在严苛工况下的长期可靠性^[6]。此外，碳纤维复合材料在高温下表现良好，使其在高温应用场景中具有独特价值^[7]。在能源领域，特别是电池系统中，环氧碳纤维复合材料因良好的表面结合能力与可调控的界面特性，能够与电极材料^[8]、封装部件实现牢固集成，显著提升电池整体结构的稳定性与可靠性^[9]。

碳纤维与环氧树脂(EP)基体之间固有的界面结合薄弱问题，长期制约复合材料性能潜力的发挥^[10]。其根源在于二者表面能与化学性质的显著差异，导致界面相容性不足^[11]。碳纤维表面化学活性较低，而固化后的EP形成高度交联结构，界面主要依靠较弱的分子间作用力结合。尤为关键的是，两者热膨胀系数的差异会在温度波动时引发界面热应力集中^[12]，尤其在超低温环境下，界面分离的可能性显著增加^[13]。另外，EP易吸收水分，由此产生的塑化与溶胀效应会进一步削弱界面结合强度，致使层间剪切强度(ILSS)下降^[14]。界面作为载荷传递的关键区域，其性能直接影响复合材料的宏观力学表现。近年来，界面改性技术在多尺度协同设计^[15]、自适应界面构筑^[16]及极端环境适应性^[17]等方面取得突破性进展。

本文聚焦环氧碳纤维复合材料的界面强化问题，系统综述了从纳米尺度界面设计(包括表面活化与分子接枝、纳米增强体复合改性)到多功能界面层设计(包括梯度模量界面层、层间增韧技术、仿生界面设计)的研究进展。通过分析不同改性策略的增强机理与效果，总结当前技术瓶颈，并对未来智能界面与跨尺度研究进行展望，旨在为高性能碳纤维复合材料的开发提供参考。

1 纳米尺度界面设计新策略

传统碳纤维表面惰性大，活性官能团少，导致其与EP基体的界面结合强度不足，成为制约复合材料性能提升的关键因素^[18]。通过在界面区域引入多级纳米结构，构建从分子到微观尺度的增强体系，可为提升界面性能提供新途径^[19]。

1.1 表面活化与分子接枝

表面活化和分子接枝是增强界面化学结合的行之有效的方法。陈林发等^[20]采用笼型聚倍半硅氧烷(POSS)和氧化石墨烯(GO)对碳纤维表面进行协同改性。POSS分子独特的结构在纤维表面呈现出类似“分子触手”的形态，显著增加活性位点数量。随后，引入的GO表面的羧基与POSS的氨基反应，生成稳定的酰胺键。改性处理后，复合材料的ILSS大幅提升至95.4 MPa，较原始样品提高98.3%；弯曲强度同样显著增长，达到1 232.7 MPa，提高95.7%。

ZHANG等^[21]开发的含氟施胶剂利用氟原子电子云屏蔽效应，显著抑制水分子渗透，使复合材料在湿热环境下的ILSS提升至66.01 MPa，提高15.79%，同时接触角的增大证实材料疏水性的增强。CHEN等^[22]提出刚柔并济的聚合物接枝策略，通过在纤维表面接枝聚醚胺/聚多巴胺(PEA/PDA)共聚物同时实现化学键合与应力缓冲。其中，PDA的刚性苯环结构增强界面黏结，而PEA的柔性醚链赋予分子链运动能力，使复合材料的弯曲强度提升45.76%，ILSS提高47.63%。此外，富含氨基的聚醚酰亚胺(PEI)也被证明是一种高效的接枝剂。研究表明，低分子量PEI修饰的碳纤维表现出更优的界面性能，在较低功能化程度下，其界面剪切强度(IFSS)可达(107.2±14.3) MPa，而未修饰碳纤维的IFSS为(78.1±11.6) MPa^[23]。表1为不同接枝材料对环氧碳纤复合材料性能的提升效果^[21-22]。

表面活化与分子接枝通过在碳纤维表面引入活性官能团或接枝聚合物链增强纤维与树脂间的化学键合，显著改善界面相容性。界面改性需要兼顾化学结合与力学性能匹配。未来可进一步探索动态共价键或智能响应分子在界面设计中的应用，实现界面的自适应修复与功能化调控。

1.2 纳米增强体复合改性

纳米材料因其极高的比表面积和独特的尺寸效应，已成为提升复合材料界面性能的新型增强体。其设计核心在于构建“纤维-纳米相-树脂”多级增强体系。纳米材料经表面改性活化后，可富集活性基团，这些基团能够与EP中的官能团发生化学反应，形成键能更高、稳定性更强的化学键，从而有效传递载荷，同步提升复合材料的韧性与界面强度。

以碳纳米管(CNTs)为第三相增强体构建的碳纤维/EP复合材料，通常以热固性树脂为基体，具备多尺度复合的微观特征^[24]。在制备过程中，研究人员在树脂浸润碳纤维阶段或复合材料内部引入CNTs。这些CNTs可借助π-π共轭效应或通过羧基与氨基的化学反应稳定附着在纤维表面，构筑类似“铆钉”的强化结构。ZHAO等^[25]研究两种将CNTs整合进碳纤维增强体系的主要策略。一是将CNTs修饰于碳纤维表面，构建层级结构(CF-CNTs/EP)；二是将CNT分散于EP基体中(CF/EP-CNTs)。力学性能测试表明，CF-CNTs/EP结构对界面性能的提升效果更为突出，其IFSS增幅达45.2%，拉伸强度提高24.42%。相比之下，CF/EP-CNTs结构带来的性能改善较为有限，IFSS仅提升10.14%，拉伸强度增长10.41%。DARICIK等^[26]研究多壁碳纳米管(MWCNTs)添加质量分数(0.25%~1.25%)对碳纤维/EP层合板性能的影响。结果表明，MWCNTs的引入可使层合板的弯曲强度和弯曲模量分别显著提升42%和27%。值得注意的是，此类复合材料的最终性能在很大程度上取决于MWCNTs在EP基体中的分散均匀性。在另一项研究中，杨雨轩等^[27]首先对单壁碳纳米管(SWCNTs)进行非共价功能化处理，通过溶液浸渍法制备CF/SWCNTs/EP多尺度复合材料。结果表明：当SWCNTs添加质量分数为0.005%时，所得复合材料的ILSS达到64.06 MPa，相比未添加SWCNTs的基体材料提高15.2%；同时，其弯曲强度和弯曲模量分别提升22.5%和32.8%。

在提升环氧碳纤维复合材料性能的研究中，无机金属纳米颗粒凭借其高强度、优异耐热性及多样化的功能特性，已成为关键的增强组分^[28]。以SiO₂为例，其表面富含羟基，通过硅烷偶联剂改性后可显著增强与EP基体的界面结合。张国庆等^[29]研究纳米SiO₂添加量对碳纤维增强树脂基复合材料(CFRP)力学行为的影响。实验数据显示，当纳米SiO₂添加质量分数为2%时，复合材料的拉伸强度提升至620.2 MPa，弯曲强度提升至1 169.2 MPa，与未添加纳米粒子的样品相比，分别提高88.0%和20.4%。Al₂O₃纳米颗粒以其更高的硬度与弹性模量著称，常用于增强复合材料的耐磨性及抗压强度。万义标等^[30]进一步系统比较纳米SiO₂、纳米Al₂O₃及其对应微米颗粒对CFRP力学性能的贡献。无论纳米级还是微米级的无机粒子均能够有效提高CFRP层合板的抗冲击性能。在相同添加条件下，纳米颗粒的增强效果明显优于微米颗粒。MgO^[31]、ZrO₂^[32]同样可用于改性以增强其化学性能。

在环氧碳纤维复合材料体系中，纳米颗粒常面临团聚问题。解决该问题的主要方案是对其表面进行有机基团修饰，从而提升其在聚合物基体内的分散状态与相容性^[33]。陈泽久等^[34]利用硅烷偶联剂KH570对TiO₂纳米粒子进行表面改性，随后将改性后的TiO₂与EP溶液共混，制得改性树脂体系，并以衬经衬纬角联锁机织物为增强体，成功制备碳纤维/EP复合材料。研究结果表明，改性处理显著提升复合材料的力学性能。纵向压缩强度和模量分别增长7.46%和11.03%，横向压缩强度与模量分别上升6.99%和4.96%。同时，纵向ILSS提高6.88%，横向ILSS提高4.65%。

纳米增强体(如CNTs、无机纳米颗粒)的引入为界面强化提供物理锚固与多尺度协同增强的可能。然而，纳米颗粒的分散均匀性、界面应力传递效率以及在高纤维体积分数下的渗透问题仍需进一步解决。未来，可通过定向组装、原位生长等技术实现纳米增强体在界面区域的可控分布，探索其与树脂基体的跨尺度耦合机制。

2 多功能界面层设计与结构设计

2.1 梯度模量界面层

梯度模量界面层通过在碳纤维与树脂基体之间构建模量过渡区域，显著缓解两者因模量差异引发的应力集中问题，从而实现载荷的高效传递^[35]。一个理想的梯度界面层应具备以下特征：模量分布连续渐变、厚度适中、界面结合力强，兼具良好的化学相容性和热稳定性。表2为梯度模量界面层设计方案对比^[36-38]。

在梯度模量界面设计方面，FENG等^[36]提出一种“刚-柔多级结构”梯度界面设计思路。该方案在碳纤维表面依次构筑GO刚性层与聚酰胺(PA)柔性层，形成具有多级梯度模量的中间过渡层。GO凭借其高模量特性保证载荷的有效传导，而PA的柔性分子链则通过链段运动耗散冲击能量。得益于这种结构，复合材料的IFSS和ILSS分别显著提升76.8%和46.4%，冲击韧性也增长37.8%。

针对高温应用场景，FENG等^[37]开发基于聚芳醚腈酮(PPENK)和PEI的双聚合物协同体系。PPENK的刚性杂环结构使其在高温下仍能维持优异模量，模量保持率高达85%；PEI则因其柔性特质提供缓冲功能。两者协同作用在纤维与树脂间形成能够随温度自适应调整的梯度模量界面层。室温下，复合材料的IFSS和冲击强度分别提高32.2%和20.3%；在180 ℃高温下，其ILSS和弯曲模量大幅提高86.7%和113.0%。

姚红伟等^[38]借助上浆工艺将CNTs定向排布于碳纤维表面，并与聚酰胺结合。CNTs在纤维表面形成纳米尺度的刚性增强点，而PA柔性相则充当连接CNTs与树脂基体的桥梁。该设计实现三阶模量的平滑过渡：高模量碳纤维→更高模量CNTs→PA/EP混合过渡区→EP基体。性能测试证实，此方案使复合材料的IFSS和弯曲强度分别提高13.54%和12.88%。

梯度模量界面层通过模量过渡结构缓解应力集中，是实现载荷高效传递的有效途径。GO/PA刚性-柔性分层结构、PPENK/PEI高温适配体系以及CNTs/PA复合过渡层等设计，均体现“刚柔并济”与“多级渐变”的思路。这些设计不仅改善常温下的界面性能，还提升材料在高温、冲击等极端条件下的适应性。然而，该技术在实际应用中仍面临梯度层厚度精准调控、界面长期相容性与稳定性等挑战，尚需进一步系统研究^[39]。未来可结合分子动力学模拟与原位实验技术，深入揭示梯度界面的变形与失效机制，并发展可规模化的制备工艺。

2.2 层间增韧技术

层间增韧技术主要针对复合材料在冲击载荷下易发生分层破坏的问题，通过在层间区域引入增韧介质，改变裂纹扩展路径，提高材料断裂韧性^[40]。理想的层间增韧结构应具备较高的比表面积、适宜的孔隙率及与良好的基体相容性，同时不影响复合材料的平面内力学性能。

HUANG等^[41]研发基于静电纺丝技术的混合纤维膜层间增韧方案。该方案选择玻璃化转变温度(t_g)较高的聚合物[如聚醚醚酮(PEEK)、PEI]作为基础材料，并加入低t_g聚合物(如聚己内酯、聚乙烯醇)作为增韧成分，通过静电纺丝工艺制备直径0.7~1.2 μm、具有多孔结构的复合纤维膜。然后将该纤维膜植入16层预浸料叠加形成的15个层间界面。测试结果表明，复合材料的抗冲击性能提升约35%，层间剪切强度提高25%。尤为重要的是，材料的面内压缩强度保持率超过95%。

THORN等^[42]采用激光切割技术，在热塑性增韧层上制备出包含离散几何图案(如圆形点阵、网格等)的非连续结构。这一设计成功化解增韧需求与保持高纤维体积分数之间的矛盾。选用不同分子量的PEEK作为增韧相，通过精确调控增韧区的宽度及间距，将材料的断裂韧性提升347%，显著增强层间界面的韧性，使裂纹扩展行为发生改变，更倾向于在层内延伸。

上述技术表明，增韧层的结构与成分设计需要综合考虑界面黏结、裂纹偏转与能量耗散机制。未来，可进一步探索动态共价网络或自修复材料在层间增韧中的应用，以提升复合材料在循环载荷下的耐久性。

2.3 仿生界面设计

受生物结构启发，仿生设计通过在碳纤维表面构筑多级尺度结构实现材料强度与韧性的协同提升^[43]。此类结构往往展现出空间排列有序、成分差异分布及功能高度集成等特点，为解决复合材料界面结合难题提供新视角^[44]。

YU等^[45]借鉴猫头鹰羽毛兼具轻质与强韧的特性，通过25°的编织技术模拟羽轴与羽支的夹角，并同步在碳纤维表面引入CNTs。该方法显著强化碳纤维与EP基体间的界面黏结。实验数据显示，采用该仿生形态学设计的碳纤维复合材料，在0°和90°方向的拉伸强度分别提升6.42%和13.06%，弯曲强度分别提高8.02%和16.87%。

此外，KAMBLE等^[46]研制出一种新型环氧基类玻璃化弹性体。该材料在强度与模量方面与传统热固性树脂相当，同时展现出良好的延展性能。以其为基体制成的碳纤维/类玻璃化弹性体层压板复合材料，在经历25次疲劳加载及修复循环后，其弯曲模量甚至超过疲劳测试前的初始水平。

运用复合仿生策略对碳纤维进行表面改性，可借助多种仿生机制间的协同效应显著增强复合材料整体性能^[47]。然而，该技术目前仍受限于制备流程烦琐、步骤多且耗时长等问题。未来，需要进一步揭示复合仿生改性中不同技术的协同作用机制，致力于发展更高效、简化的制备方法。

3 结论

环氧碳纤维复合材料的性能提升在很大程度上依赖界面优化。本文系统梳理从纳米改性到宏观结构设计的多种界面强化途径。研究表明，通过化学接枝、纳米增强、梯度模量设计、层间增韧及仿生策略，可有效增强界面结合、改善应力传递并提升损伤容限。当前研究仍面临纳米分散均匀性、复杂结构可控化制备及长期服役稳定性等挑战。未来，应借助跨尺度模拟与原位表征深入理解界面行为，探索自修复、自适应等智能界面新体系，为实现复合材料在极端环境下的可靠应用奠定基础。

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基金资助

河南省科技攻关项目(222102220091)

河南省科技攻关项目(242102221057)