植物纤维增韧聚乳酸基3D打印复合材料的研究进展

Research Progress on Plant Fiber Reinforced Polylactic Acid Based 3D Printed Composites

摘要

聚乳酸（PLA）因具有良好的生物可降解性和生物相容性，已成为最具研究前景的可持续生物复合材料基体之一，也是3D打印的重要耗材。然而，作为一种疏水性材料，PLA存在脆性大、耐热性差等缺点。为突破这些局限，植物纤维与PLA的协同改性成为研究热点，通过增强材料的韧性与稳定性拓展其在3D打印领域的应用。文章以3D打印材料为目标，从PLA的改性工艺、复合方法及应用研究3个维度综述国内外研究进展。同时，以PLA基3D打印复合材料在农业领域的应用为例，分析其研究价值与现存问题，并探讨未来研究方向及应用前景。

Abstract

Polylactic acid (PLA) had become one of the most promising sustainable biopolymer matrices for research due to its excellent biodegradability and biocompatibility, and it was also an important consumable for 3D printing. However, as a hydrophobic material, PLA suffered from drawbacks such as high brittleness and poor heat resistance. To overcome these limitations, the synergistic modification of PLA with plant fibers had become a research hotspot, aiming to enhance the toughness and stability of the material and thereby expand its application in 3D printing. With the goal of developing 3D printing materials, the article reviewed the research progress in three aspects: PLA modification techniques, compounding methods, and application studies. Furthermore, taking the application of PLA-based 3D printed composites in the agricultural field as an example, the article analyzed their research value and existing problems, and discussed future research directions and application prospects.

Graphical abstract

关键词

聚乳酸 / 植物纤维 / 3D打印 / 复合材料 / 改性

Key words

PLA / Plant fiber / 3D printing / Composites / Modification

聚乳酸(PLA)作为一种新型生物质材料，已实现产业化。据《2019—2025年中国聚乳酸行业市场现状分析及投资前景预测报告》显示，全球PLA产能已突破50万t/年，其中美国NatureWorks公司产能占比超过30%，年产量达18万t^[1]。随着国内企业逐步突破技术瓶颈，加之“限塑令”政策的深化实施以及公众环保意识的持续提升，PLA产业快速发展，展现出广阔的市场前景^[2]。3D打印技术起源于美国麻省理工学院，是一种基于数字信息的快速成型技术。3D打印技术通过逐层堆叠的方式将金属或塑料等材料构建成预定结构^[3]。该技术在航空航天、生物医疗、手工业及食品等多个领域均得到较好应用^[4]。相比传统制造工艺，3D打印技术展现出更快捷、更高效及更多样性的优势。自诞生以来，3D打印技术便成为国内外学术界和产业界的研究焦点，其市场规模、产品应用比例以及技术推广范畴均呈现持续增长态势。

PLA因其优异的降解特性、良好的相容性以及卓越的加工性能，被认为是3D打印领域最具发展潜力的材料之一。然而，其较高的脆性和制造成本仍是限制其在3D打印中广泛应用的主要障碍。鉴于PLA材料的固有局限，为拓展其在3D打印领域的应用潜力，本文结合PLA改性研究以及与植物纤维复合的研究，综述提高PLA材料性能的原理与方法，对植物纤维/PLA复合材料在3D打印领域中的应用进展进行总结与展望。

1 PLA的合成及特性分析

PLA属于聚酯家族，又称为聚丙交酯^[5]，由多个乳酸单体聚合形成。乳酸单体本身是一个有机酸，分子式为C₃H₆O₃，单个的乳酸分子中包含一个羧基(—COOH)和一个羟基(—OH)。图1为乳酸单体化学结构和三维化学结构。当多个乳酸分子聚集在一起时，通过缩聚反应或其他聚合反应，羧基和羟基之间会发生脱水缩合反应，形成PLA聚合物^[6]。

1.1 PLA的合成

作为一种典型的碳中和高分子材料，PLA因具有可再生性和完全生物降解特性，正逐步成为推动经济社会可持续发展的基础性大宗材料^[7]。目前，PLA的生产工艺主要分为两类：一是乳酸单体直接缩聚法合成PLA(一步法)，如图2所示；二是乳酸单体先缩聚生成丙交酯，再通过开环聚合法合成PLA(两步法)，如图3所示^[8]。在生产过程中，乳酸单体来源于农产品(如玉米、薯类)中的淀粉或农业废弃物(如玉米苞叶、芦苇)中的纤维素，经发酵获得，因此PLA是一种可再生的生物基材料。

直接缩聚法制备的PLA分子量较低，工艺简单，成本低，但高温下易变色，反应较慢且易受副产物影响，因此通常适用于实验室或小规模生产。开环聚合法制备的PLA分子量较高，能够满足增材制造对材料性能的要求。该工艺转化率较低且需要精确控制催化剂种类、浓度、反应温度和反应时间，过程较为复杂，但适合大规模工业化生产。

1.2 PLA的生物降解性分析

PLA制品在其生命周期结束后可直接进行堆肥或焚烧处理，最终完全降解为CO₂和H₂O。因此，PLA被视为替代石油基聚合物的环保可降解材料之一^[9-11]。图4为PLA的生命周期。

表1为PLA和几种常用的不可降解塑料的性能比较^[12]。其中，丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)是工程塑料中应用最广泛的材料之一，主要用于家用电器、医疗设备、电子电气及建筑等领域。从表1可以看出，PLA的机械性能不仅与ABS相当，而且显著优于聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)。例如，PLA具有较高的弹性模量和密度，展现出优异的刚度和硬度，使其成为工程构件设计的理想选择，并在技术可行性方面表现突出。在工业堆肥环境下，PLA可在约180 d内降解，是一种环境友好型生物降解塑料。但从原料价格看，PLA最高。2023~2025年PLA价格指数在20 000~25 000元/t之间波动，成本问题成为限制其广泛应用的主要因素之一。因此，研究人员致力于降低PLA的制造成本，主要集中在工艺优化和材料用量控制方面。一方面，利用农副产品发酵可显著降低生产成本^[7]；另一方面，优化合成工艺可提高生产效率并制备高分子量PLA产品^[13]。此外，在PLA中添加麻、竹、芦苇、椰壳及秸秆皮等植物纤维，可制备性能更优的复合材料。

对不可降解材料PP、PE、ABS与可降解材料PLA在初始生产、加工制造及报废回收处理环节的能耗和CO₂排放进行统计分析。表2为PLA和几种常用的不可降解塑料对环境影响的数据。从表2可以看出，PLA在3个环节中的总能耗表现最优，为111.0 MJ/kg，显著低于PP，而ABS的能耗最高。具体而言，PLA的能耗仅为PP的70%和ABS的65%。在CO₂排放方面，PLA为7.47 kg/kg，ABS的数值最大。值得注意的是，若PLA未进行回收(实际上，由于目前PLA使用总量较少，回收再生困难)，采用填埋或堆肥处理，其在该环节的能耗和碳排放可忽略不计。此时，PLA总能耗降为71 MJ/kg，CO₂排放降至5.07 kg/kg，充分展现其低能耗和低碳排放的显著优势。

2 植物纤维增强作用研究

尽管PLA具备良好的物理性能以满足多种应用需求，但其在弯曲强度、冲击韧性和热稳定性方面仍存在显著不足，加之相对较高的生产成本，限制其在更广泛领域的应用^[9]。植物纤维是自然界中储量丰富的一种天然高分子材料，具有比强度和比刚度高的显著特性^[14]。图5为天然纤维种类，图6为纤维素化学结构和三维化学结构。在不降低PLA力学性能的前提下，采用绿色填料对PLA进行增强已成为当前研究的重点课题^[15]。通过将天然植物纤维与PLA复合，不仅能够提升其强度，还可减少用量，从而有效降低生产成本，同时保持材料的完全可降解特性^[16]。

早期关于植物纤维/PLA复合材料的研究可追溯至2003年。PLACKETT等^[17]开展黄麻纤维(JF)增强PLA复合材料的研究，当JF质量分数达到40%时，所制备的复合材料拉伸强度最高，达到100.5 MPa。徐海宇^[18]以竹纤维(BF)作为增强体，PLA为基体材料，制备BF/PLA复合材料，BF质量分数为50%时，其拉伸性能和弯曲性能最佳，拉伸强度为95.17 MPa，弯曲强度为86.39 MPa。吴树颖^[19]以漂白的针叶木浆作为植物纤维原料，对其进行碱处理，通过造纸法制得可生物降解的植物纤维/PLA复合纸张，其抗张指数、耐破指数和耐折度分别为52.0 N·g/m、3.40 kPa·m²/g和248次。表3为植物纤维/PLA复合材料的力学性能。用植物纤维增强PLA不仅可以增强其物理性能，还能降低成本。植物纤维/PLA复合材料可使PLA质量分数减少30%~40%，此时成本下降约30%。以剑麻纤维(SF)为例，2022年^[20]其价格约为13元/kg，2021年^[21]PLA的价格为29元/kg。当SF质量分数为40%时，复合材料的总制造成本约为22.6元/kg。从表3可以看出，植物纤维增强PLA复合材料表现出优异的拉伸强度性能，大多数情况下强度高于常规工程塑料。因此，在保持性能的同时，可以最大限度地减少PLA的使用，降低成本。

3 PLA的改性工艺

植物纤维的主要成分包括果胶、木质素和半纤维素。纤维素具有极性，而PLA为非极性材料，这种极性差异导致纤维素在PLA中分散不佳，进而影响两者的结合能力。此外，PLA基体材料具有显著的疏水性，导致其与植物纤维之间的界面相容性较差，从而对复合材料的综合性能产生不利影响。为此，需要对PLA进行改性处理，以增强其与植物纤维的界面结合能力。

3.1 化学改性

在PLA改性领域，扩链改性是最为广泛应用且效果显著的手段^[27-30]。该技术通过PLA与扩链剂(PCE)之间的化学反应延长PLA分子链，形成支化结构，从而改善材料的熔体流变性能。同时，支化结构增加异相成核位点数量，促进PLA晶体的成核过程，实现材料结晶性能与力学性能的协同优化^[31]。张禹^[32]将多元环氧化合物扩链剂母粒(KLD)与PLA熔融共混，发现KLD的引入可有效提升PLA的力学与热性能，使其复数黏度和储能模量显著提高，同时损耗因子降低。陈志琪等^[33]采用熔融共混工艺制备扩链改性PLA材料，系统研究PCE含量对PLA流变性能、力学性能及接触角等指标的影响。结果表明，扩链改性显著提升PLA的综合性能，使其在建筑、医疗卫生及食品包装等领域展现出广阔的应用前景。

3.2 物理改性

物理改性是通过将基体与增强体进行物理混炼，以优化材料性能及组分间相容性的方法。PLA的物理改性主要包括共混、填充和增强^[34]。LI等^[35]利用氧化石墨烯/乙酰化木质素(GO/ACL)复合材料对PLA进行协同共混改性，采用溶液共混工艺制备PLA/GO/ACL复合膜，系统研究其韧性和水蒸气阻隔性能。结果表明，GO/ACL显著提升PLA的韧性和水蒸气阻隔性，断裂伸长率提高197%，水蒸气阻隔性能提高26%。GO/ACL的引入赋予PLA优异的韧性与阻隔性能。王博^[36]以天然废弃棉秆皮为原料制备棉秆皮纤维增强PLA阻燃复合材料，通过改性处理及助剂添加提升复合材料的阻燃性能及力学性能。SIAKENG等^[37]采用碱处理后的椰壳纤维(CSF)和菠萝叶纤维(PALF)对PLA进行协同增强。弯曲性能测试表明，经碱处理的CSF和PALF有效提高PLA的弯曲强度和弯曲模量；扫描电子显微镜(SEM)分析显示，增强体在PLA基体中分散良好；动态力学分析表明，复合材料的玻璃化转变温度(t_g)和储能模量均显著高于纯PLA。

3.3 增容共混

增容剂是一类用于改善材料间相容性与流动性的化学添加剂。在PLA改性中，增容剂可与PLA基体形成相容性良好的复合材料，从而提高综合性能。康佳豪等^[38]以小麦秸秆纤维素为填料，将其与PLA和聚对苯二甲酸-己二酸-丁二醇酯(PBAT)基体共混，同时添加4%(质量分数)环氧大豆油作为增容剂，采用溶剂挥发法和流延法制备复合薄膜。通过傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、SEM、差示扫描量热法(DSC)及拉伸试验对薄膜性能进行表征。结果表明，在溶剂挥发法制备的薄膜中，添加质量分数10%的秸秆纤维素时，断裂伸长率提高至41.55%；而在流延法制备的薄膜中，添加质量分数5%的秸秆纤维素时，断裂伸长率提升至148.7%，拉伸强度为6.89 MPa，显著增强PLA材料的柔韧性和生物相容性。

4 复合材料高值化应用

绿色环保材料的研究和应用对于保护环境、节约资源、降低成本和促进可持续发展具有重要意义。近年来，国内外3D打印材料主要为金属、聚合物、陶瓷及生物质材料。其中，生物质材料是一种环保、低成本、可持续性好的3D打印材料^[39-42]，是当下材料科学领域的热点之一^[43]。

4.1 生物医疗领域

PLA作为一种生物可降解材料，在医疗领域具有广泛应用前景^[44]。图7为植物纤维/PLA复合材料在医疗领域的应用。其中主要包括外科手术器械、诊断设备以及其他医用配件的制造。此外，PLA还被广泛用于生产各种植入式医疗器械，如骨修复材料、心血管支架和牙科修复材料等。在组织工程领域，PLA被用于开发多种人工器官和组织替代品，例如人工骨骼、人工肝脏组织和人工听觉器官等，这些应用充分体现PLA在医学领域的重要价值。凭借其优异的生物相容性和成形性能，PLA成为制造人工器官的优选材料，能够有效规避传统材料可能带来的副作用及并发症^[45]。

PLA是一种用于医用手术线的原材料，因其环保和可生物降解的特性而备受青睐。AHMED等^[46]研究4种种子皮纤维(开心果、咖啡、栗子和核桃)，这些种子皮经化学处理和干燥后，由球磨机粉碎，通过接枝法将不同混合比(质量分数5%~15%)的混合纤维素粉末(SHWPs)与PLA混合，基于3D打印熔融沉积成型(FDM)技术制造医用缝合线。对缝合线的机械性能(表面硬度和粗糙度)测试表明，15% SHWPs与PLA混合是实现最佳综合机械性能的理想比例。该SHWPs/PLA医用缝合线对葡萄球菌和大肠杆菌均有明显的抗菌性，体外降解能力显著，符合美国药典(USP)尺寸1 (0.5 µm)的标准，环境友好，可大规模生产。

SHAHAR等^[47]将不同混合比(质量分数0~7%)的KF与PLA混合，基于FDM技术设计制造踝足矫形器(AFO)。结果表明，当KF质量分数为3%时，打印质量最佳，AFO刚度较优。有限元分析显示，3% KF/PLA复合材料承受的应力最小，材料足够坚固，从而增加使用3D打印KF/PLA复合材料生产AFO的可能性。

4.2 航空航天领域

FRANCO-URQUIZA等^[48]将剑麻纤维(SF)与PLA混合制备复合材料，通过化学改性、阻燃剂添加及气溶胶喷涂等工艺，显著提升力学性能。基于FDM技术成功制备燃烧速率测试样件。CT扫描表明，因JF与PLA的协同作用，阻燃性能得到提高并形成致密炭层，有效抑制火焰蔓延。依据《飞机材料火灾试验手册》测试，SF/PLA复合材料的燃烧速率符合标准要求。此外，天然植物纤维密度低，有助于开发轻量化产品，减少PLA用量，从而降低3D打印成本。

4.3 建筑材料应用领域

CHIN等^[49]研究生物可降解复合微孔板(MPP)的吸声特性，板材由KF与PLA制成，经FDM技术打印后加工成阻抗管测试样品。通过精确计算成分和测量物理参数，为生物可降解材料在吸声领域的应用提供了参考。采用双麦克风阻抗管法(ASTM E1052—12)在350~2 000 Hz范围内测试吸声系数。结果表明，材料成分对吸声性能影响显著，其中30% KF/70% PLA样品的吸声系数峰值最高。

WIJEKOON等^[50]利用生物聚合物材料开发3D打印吸音板，以降低噪声污染。以PLA为基体，通过热压法改变水葫芦(WH)和PALF的质量分数，制备两个系列的复合材料。结果表明，随着PALF含量的增加，材料的硬度、拉伸强度及冲击强度等力学性能显著提升。制备1% WH/PLA和1% PALF/PLA细丝，通过FDM技术打印吸音板，在500~5 000 Hz范围内测试吸声系数。3D打印的WH/PLA和PALF/PLA吸音板在5 000 Hz和4 000 Hz处分别达到0.55和0.83的最大吸声系数。研究表明，天然纤维/PLA复合材料3D打印隔音面板可作为绿色工程材料用于墙体及天花板，有效消除高频噪声。

4.4 汽车工业应用领域

根据中国汽车工业协会统计，2024年11月，我国新能源汽车产销量分别达到156.6万辆和151.2万辆，同比分别增长45.8%和47.4%，市场占有率达45.6%，充分彰显新能源汽车行业的强劲发展态势和广阔前景。为促进新能源汽车规模化应用，除提升电池技术和完善充电基础设施外，轻量化技术也扮演着关键角色。新能源汽车轻量化主要通过工艺优化、材料研发和结构设计实现，其中材料研发是最直接且有效的减重手段。高分子材料凭借轻质、力学性能优异及耐腐蚀等优点，逐步应用于车身结构件、内饰件及多种功能部件。

汪金崴^[51]以稻壳为填充材料，以PLA为基体制备稻壳/PLA复合材料，通过3D打印技术设计生产汽车空调出风口部件。当稻壳纤维质量分数为15%时，复合材料的拉伸强度、弯曲强度、拉伸模量和弯曲模量均达到最大值，注塑工艺和3D打印工艺制备的复合材料力学性能均满足汽车内饰件要求，拉伸强度为20~25 MPa，弯曲强度为25~40 MPa。该研究为稻壳/PLA复合材料在汽车内饰件领域的应用提供参考。

4.5 农业领域

PLA基生物质复合材料在农业地膜领域的应用日益受关注。这类材料由PLA与植物纤维复合而成，进一步增强其生物降解性和环保性。YU等^[52]以质量分数11%的黄芪纤维(ARP)为增强体，成功制备ARP/PLA复合材料，研究土壤埋藏时间对其物理外观、质量、弯曲性能、形貌、热稳定性、熔融及结晶性能的影响。结果表明，随着埋藏时间延长，PLA的透明度略有降低，ARP/PLA表面荧光图逐渐变为灰色，尤其埋藏60 d后样品出现急剧降解。此外，打印样品的质量、弯曲强度和弯曲模量均显著降低，弯曲强度较纯PLA降低32.37%。SEM观察发现，ARP/PLA样品横截面的裂纹及空洞现象更为显著。这表明ARP的加入显著增强PLA的降解性能。该研究拓展PLA材料在农业地膜、种植容器及作物肥料包装等方面的应用，为减少传统塑料对环境的污染提供可行方案。

植物纤维增韧PLA基复合材料凭借可定制化成型能力、环保特性及优良的力学性能，在农业领域展现出显著应用潜力。该复合材料通过3D打印技术的高效成型，能够满足农业场景中复杂结构部件的快速制造需求。在设施农业领域，植物纤维/PLA复合材料在温室支架、育苗钵及土壤修复装置中具有重要应用价值。传统塑料育苗容器因难以降解易造成“白色污染”，而柑橘皮纤维/PLA育苗钵^[53]可根据作物根系生长需求设计孔隙结构，既提供力学支撑，又可在定植后直接埋入土壤中自然降解，释放的有机质还能改善土壤微环境。此外，针对盐碱化或板结土壤，可打印具有梯度孔隙的PLA/植物纤维复合支架，通过缓释肥料或保水剂的功能化设计^[54]，实现土壤结构修复与养分调控的一体化。植物纤维/PLA复合材料在农业领域的规模化应用仍面临三大关键技术挑战：一是植物纤维的吸湿性易导致3D打印孔隙缺陷，需要开发低湿度成型或原位干燥技术；二是户外环境下材料的紫外老化与降解速率需精准调控，可通过添加木质素等天然抗氧剂或表面涂层技术实现耐久性与可降解性的平衡；三是需建立农业专用3D打印数据库，针对不同应用场景优化工艺参数。

综上所述，植物纤维增韧PLA基3D打印复合材料在农业领域的应用兼具生态价值与经济可行性，其发展需要跨学科协同创新，推动从材料设计、工艺优化到终端产品全链条技术突破，助力农业绿色转型与碳中和目标的实现。

5 结语

植物纤维是生态友好型制原材料。植物纤维/PLA复合材料已成功应用于定制化医疗器械、轻量化汽车内饰件及功能性包装材料等领域。借助3D打印技术逐层堆积成型的优势，该材料在复杂拓扑结构件的制造中得到显著拓展。然而，该体系仍面临三大核心挑战：(1)植物纤维的亲水性与PLA的疏水性导致的界面相容性问题；(2)高温打印过程中纤维热降解引发的性能劣化问题；(3)长期湿热环境下材料尺寸稳定性不足的问题。

未来研究应聚焦于多层次结构设计策略。在分子尺度上，通过接枝改性、纳米纤维素杂化等方法优化植物纤维与PLA的界面结合强度；在工艺尺度上，开发低温熔融沉积、原位固化等新型增材制造技术，以减少加工过程中的热损伤；在应用尺度上，构建材料性能数据库，建立“成分-工艺-结构-性能”四维映射模型，为航空航天精密支架及可降解农业器具等高端领域提供定制化解决方案。通过计算材料学、仿生学与智能制造技术的多学科交叉融合，植物纤维增韧PLA复合材料将突破现有性能瓶颈，推动增材制造产业链向低碳化、功能化方向转型升级，为“双碳”目标下的可持续制造提供创新材料支撑。

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基金资助

国家自然科学基金项目(52075090)

塔里木大学校长基金项目(1124113)

人才发展基金（第二批）兵团英才项目(524808009)

兵团指导性科技计划项目(2024ZD102)

兵团研究生创新项目(BTYJSXM-2025-SC06)