PLA/PBAT生物可降解复合膜研究进展

Research Progress of PLA/PBAT Biodegradable Composite Film

摘要

生物可降解聚合物因其环境友好、力学性能良好等优点而闻名，可应用于食品包装、生物医学设备及农业地膜等行业。将聚乳酸（PLA）与聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）共混，可制备出高强度、高柔韧性的可降解复合材料。文章重点综述PLA/PBAT生物可降解复合膜的力学性能、阻隔性能及其他性能的研究进展，展望其在农业生产中的发展前景。

Abstract

Biodegradable polymers were renowned for their environmental friendliness and favorable mechanical properties, and were applicable to various industries, including food packaging, biomedical devices, and agricultural mulch films. By blending polylactic acid (PLA) with poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT), degradable composites with high strength and high flexibility could be prepared. The paper focused on reviewing the research progress in the mechanical properties, barrier properties, and other properties of PLA/PBAT biodegradable composite films, and provided an outlook on their development prospects in agricultural production.

关键词

生物可降解复合膜 / 聚乳酸 / 聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯 / 改性

Key words

Biodegradable composite film / PLA / PBAT / Modification

近年来，塑料废物的产生与积累急剧增加，已成为严峻的环境挑战之一^[1-3]。传统塑料主要来源于石油，难以通过自然过程降解，可在环境中持续存在数百年^[4-6]。由此引发的广泛污染可破坏生态系统，威胁野生动物生存，甚至危害人类健康。在全球对可持续替代材料需求日益增长的背景下，生物可降解聚合物逐渐成为应对上述问题的有前景的解决方案^[7]。可生物降解聚合物是指能够通过自然生物过程(主要涉及微生物作用)分解为无害副产品(如水、二氧化碳和生物质)的一类材料^[8-12]。目前常见的生物可降解材料包括聚乳酸(PLA)、聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚乙醇酸(PGA)、聚己内酯(PCL)以及聚羟基烷酸酯(PHA)等^[13-15]。

其中，PLA是一种环境友好的生物基材料，具有高强度、高模量以及良好的成型加工性和透明度，在各领域展现出广泛的应用价值^[16]。PLA又称聚丙交酯，是由乳酸单体聚合而成的聚酯。由于乳酸分子中存在手性碳原子，PLA可分为右旋聚乳酸(PDLA)、左旋聚乳酸(PLLA)和外消旋聚乳酸(PDLLA)。结晶度对PLA的物理性能、力学性能和降解行为具有显著影响。其中，PLLA和PDLA为等规立构的半结晶聚合物，具有较高的拉伸强度，但断裂伸长率低，冲击韧性差，降解速率较慢。因此，PLA的降解行为已成为学术界关注的重点问题。

PBAT在保持聚酯类塑料良好的力学性能和加工性能的同时，具有更快的生物降解速率^[17]。PBAT已被推广为聚乙烯(PE)等不可降解塑料的环保替代品，可单独使用或与PLA、聚羟基丁酸戊酸共聚酯(PHBV)、纤维素等共混^[18-20]，目前已实现工业化生产，广泛应用于地膜、有机废物袋和包装材料等领域^[21-23]。PBAT是一种柔性塑料，适用于薄膜挤出和涂覆工艺，表现出高断裂伸长率和优良的加工性能，在软包装、手提袋等应用方向具有显著潜力。

PLA作为一种绿色可降解的高分子材料，在包装、生物医学、农业和日用消费品等多个领域展现出广阔的应用前景^[24]。然而，PLA在实际使用过程中容易发生物理老化，导致材料脆性显著上升，从而限制其应用范围。在众多可生物降解的柔性材料中，PBAT以其优异的加工性能、高断裂伸长率、良好的韧性以及相对较低的成本脱颖而出，成为一种备受关注的生物降解材料。值得注意的是，PBAT与PLA在物理性能上表现出高度的互补性，PLA刚性高但脆性大，而PBAT柔软且韧性强，因此通过PBAT对PLA进行增韧改性已成为近年来的研究热点。本文旨在系统综述PLA/PBAT生物可降解复合膜的最新研究进展，重点讨论其力学性能、阻隔性能及其他相关功能特性，展望该复合材料未来的发展方向。

1 PLA/PBAT复合膜的力学性能改性

PLA固有的脆性、较低的断裂伸长率、较差的冲击韧性以及降解速率较慢等局限性，使其力学性能难以满足实际应用要求。为克服这些不足，研究人员常采用填充剂复合、加工工艺优化以及配方设计等手段进行改性。其中，将PLA与PBAT、PCL或PBS等^[24]可降解聚合物共混，是提高其韧性且不牺牲生物可降解性与生物相容性的重要策略。因此，PBAT以其出色的韧性、低廉的成本和完全可降解的特性，被视为增韧PLA的理想候选材料。

1.1 相容改性

LIU等^[25]证实，动态硫化能够显著改善PLA/PBAT共混物的界面相容性。纳米力学图谱分析表明，相容性的改善有效保证共混物在物理老化后力学性能的稳定性。YANG等^[26]通过环氧基与氨基的反应制得不同量的高反应性纳米二氧化硅片(HRN)相容剂，将其加入不相容的PLA/PBAT共混物中。仅加入质量分数为3%的HRN即可显著减小共混物的液滴尺寸，并使拉伸强度和断裂伸长率提高1.4倍。

1.2 结晶改性

HUANG等^[27]通过酰化与胺化反应合成一种新型苯乙酰肼衍生物(TAPH)，研究TAPH对PLLA结晶行为与性能的调控作用。结果表明，当添加量质量分数为2%时，TAPH可同时提升PLLA的拉伸模量与拉伸强度；然而，所有PLLA/TAPH复合材料的断裂伸长率均低于纯PLLA。SUN等^[28]采用熔融挤出-拉伸法调控微观结构成功研制出一种可生物降解的高性能PLLA/PBAT/碳纤维(CNF)复合材料。该研究揭示基体分子链与微晶取向对协同提升导热及力学性能的关键作用，使材料同时具备较高的导热率以及优异力学性能与耐热性。

1.3 纳米结构改性

HUSSAIN等^[29]在PLA/30PBAT基体中添加质量分数为2%的氧化锌(ZnO)，利用ZnO的增强作用显著改善复合材料的拉伸性能。所得的PLA/30PBAT/2ZnO复合材料成功实现力学性能与降解性的平衡，综合性能得到优化。GARCÍA-CARRILLO等^[30]发现，在PBAT与PLA基膜中，不同纳米填料呈现选择性增强效应。埃洛石纳米管(HNTs)可显著将PBAT的拉伸强度提高至38.5 MPa，而蒙脱土(MMT)则对PLA表现出全面的性能提升，添加体积分数1.7%的MMT即可同步改善其力学、阻隔与光学性能。该研究还表明，结合人工神经网络(ANN)与多目标遗传算法(MOGA)是优化此类复合材料性能的有效策略。

1.4 其他方法改性

HE等^[31]以可生物降解的PBAT/PLA为基体，添加天然抗氧化剂葡萄籽提取物(GSE)，通过熔融共混与吹膜挤出工艺制备复合薄膜。力学性能测试表明，当GSE添加质量分数为0.6%时，薄膜的综合机械性能最佳。该研究显示，PBAT/PLA/GSE复合膜在活性包装领域展现出广阔的应用前景，特别是对力学性能与可控降解性有要求的新鲜果蔬包装。此外，LETWABA等^[32]采用熔融挤出工艺制备PLA/PBAT二元共混物，同时引入海藻作为增强组分，通过使用自制偶联剂有效提升海藻在基体中的分散性及界面结合强度。结果表明，优化后的生物基藻类复合材料在力学与热性能方面表现出良好潜力，为开发可持续、生态友好的聚合物生物复合材料提供重要依据，同时也拓展PLLA/PBAT可降解薄膜材料的应用范围。

2 PLA/PBAT复合膜的阻隔性能改性

为改善PLA生物可降解膜材料阻隔性能相对较差的现状，可采用共混改性、添加增容剂与增塑剂、引入韧性高分子聚合物、构建多层复合结构以及进行表面处理等多种改性方法，以有效提升其阻隔性能。

2.1 界面改性

LIU等^[33]通过引入自制的纤维素纤维负载银纳米粒子(Ag-CNC)与环保相容剂(OLA-g-ST)显著改善热塑性淀粉(TPS)/PLA/PBAT复合膜的力学性能、水蒸气阻隔性能及紫外线屏蔽性能，制备一种具有广阔应用前景的全生物可降解抗菌包装材料。XU等^[34]添加改性金属有机框架(MOF)以提高PBAT和PLA之间的界面结合强度。结果表明：硅烷联偶剂(KH-560)@MOF的掺杂使纳米粒子填充聚合物网络，减少内部自由体积，增加水蒸气透过膜的路径长度，使水蒸气分子更难通过复合包装膜，从而提高薄膜的疏水性和水蒸气阻隔性。该方法丰富了PLA/PBAT共混物相容剂的设计，为拓展MOF的应用范围提供新途径。

2.2 结构改性

WU等^[35]针对PBS/PLLA共混物的相分离和PLLA的低阻隔性能，采用“狭缝挤出-热拉伸-淬火-压缩”技术，通过原位纳米纤维化和限域效应，显著提高PBS/PLA复合膜的力学性能和气体阻隔性能。研究表明，纳米纤维提供的曲折路径和限域效应使氧气阻隔性增强33%。MA等^[36]向PLA/PBAT复合材料中引入离子聚合物改性二氧化硅(IPU-SiO₂)作为相容剂以及微胶囊化磷酸铵(K560@APP)，显著提升材料的阻隔性能和机械性能。K560@APP与IPU-SiO₂的加入促进炭层的形成，从而增强阻隔性能，减少可燃性挥发物的释放。

2.3 添加剂改性

KIM等^[37]研究表明，对木质素进行乙酰化处理后引入PBAT基体可显著提升复合材料的综合阻隔性能。乙酰化木质素不仅能够有效阻挡紫外线，抑制PBAT的光降解，同时还能阻碍氧气和水蒸气分子在材料中的渗透，从而同步增强对气体和水分的阻隔效果。该研究为利用木质素制备高性能全生物降解包装材料提供有效策略，有望克服PBAT在阻隔性方面的固有缺陷。

3 PLA/PBAT复合膜的其他性能研究

尽管PLA与PBAT的溶解度参数较为接近，但二者在分子链结构、链刚性及结晶行为等方面存在显著差异，导致PLA/PBAT共混体系仍呈现明显的不相容性，从而限制其实际应用。因此，当前研究重点主要集中在如何改善PLA与PBAT之间的相容性，同时通过共混改性手段提升复合材料的综合性能。在相容性调控方面，通常采用反应性与非反应性增容策略，例如引入环氧官能化聚合物、嵌段共聚物等相容剂可有效促进相界面结合、细化相畴尺寸，进而增强两相间的相互作用。此外，优化共混工艺参数以及引入纳米粒子等方法也被证实能够显著改善相形态的稳定性与界面黏结强度。除了力学性能与阻隔性能外，PLA/PBAT共混体系的其他性能(如热稳定性、降解行为、透明性及加工性能等)同样受到广泛关注，其调控与优化对拓展该体系的应用领域也具有重要意义。

3.1 稳定性研究

TIAN等^[38]研究发现，扩链剂(ADR-4468)的引入显著增强PLA与PBAT两相间的界面相容性，促进PLA晶体在PBAT相周围的定向生长，强化界面结合。该复合材料在热稳定性、结晶行为以及相形态均匀性方面均得到显著提升，为开发多功能高性能PLA基可降解材料提供有效的相容性调控策略。ZHANG等^[39]通过异氰脲酸三缩水甘油酯(TGIC)与甲苯二异氰酸酯(TDI)的协同反应开发一种新型增容策略。二者反应生成的恶唑烷酮结构可原位形成PLLA-TGIC-TDI-PBAT界面相容剂，改界面相容剂结合TDI诱导动态硫化产生的共交联网络共同改善了PLLA/PBAT共混物的界面相容性、热稳定性、相形态均匀性及结晶行为，为设计多功能可持续高分子材料开辟新途径。YANG等^[40]在高岭石基Janus纳米片(JNS)的硅氧烷四面体表面(STS)接枝季胺化PBAT、铝氧八面体表面(AOS)接枝PMMA，构建PMMA-Kaol-PBAT复合纳米片。该Janus结构能够选择性富集于PLA/PBAT共混物界面，通过增强两相的相容性，有效抑制加工与退火过程中的相分离和聚集，显著提高整体复合体系的热稳定性、结晶均匀性与形态稳定性，为生物可降解材料的界面工程提供新策略。

ZHAN等^[41]提出一种基于动力学与热力学协同调控的新策略，通过设计一种与PLA和PBAT均具有强亲和力的三元共聚物环氧扩链剂(EE)，在高剪切条件下实现PLA与PBAT的共价偶联。该过程显著减小PBAT分散相尺寸，增大界面接触面积，从而为EE提供更多的反应位点，原位生成大量PLA-PBAT共聚物，有效增强两相界面相容性。同时，复合材料的熔体黏度、分子量及热稳定性均得到显著提升。HONG等^[42]利用PBAT/甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)/过氧化二异丙苯(DCP)与PLLA进行反应性共混，制备反应性微交联PBAT增韧剂(RMBTs)。该增韧剂显著增强PLLA/PBAT的界面相容性与两相相互作用，在共混材料获得高韧性的同时，热稳定性、相态均匀性及抗吸水性能均得到同步改善。

WANG等^[43]采用预聚体法制备以苯乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物(SG)为骨架、接枝不同比例PLLA和PBAT链段的反应性增容剂。研究表明，当共混物中PLLA含量较高时，在SG骨架上预接枝更多PBAT链段可显著改善界面相容性；而当PBAT为主要组分时，则需要预接枝PLLA才能实现最佳增容效果。该策略不仅有效促进两相分散与界面结合，还显著提高共混物的热稳定性并优化相形态。WEI等^[44]提出利用“反应性剪接增容”技术改善不相容聚合物共混物的相容性。采用含GMA环氧官能团的SG作为反应性主链，借助熔融过程中PLLA和PBAT的末端羧基与SG环氧基团的反应，成功将两相聚合物接枝于同一骨架。这一方法有效强化界面的结合，显著提升共混物的热稳定性与相形态均匀性，为制备高性能可生物降解材料提供新思路。LI等^[45]采用扩链/偶联法合成PEG-mb-PBAT (EB)多嵌段共聚物，进而通过熔融共混制备PLLA/EB共混材料。研究表明，该EB共聚物可作为有效的界面相容剂，显著改善PLLA基体与PBAT链段之间的相容性，强化相界面结合。得益于良好的界面相互作用，所得共混物在保持PLLA原有刚性的基础上实现韧性和延展性的显著提升。同时，该共混体系还表现出更优异的热稳定性以及更为均匀、稳定的相态结构，为高性能PLLA基材料的开发提供有效策略。

3.2 耐热性研究

YOUSEFI等^[46]将PLA/PBAT共混物与磁性纳米颗粒(Fe₃O₄)复合，制备一种适用于4D打印的磁响应形状记忆聚合物。该材料体系在改善相容性、韧性和耐热性的基础上实现可通过磁场远程触发的形状记忆功能，表现出良好的热稳定性与界面结合性能。SHEN等^[47]利用DCP对PLA/PBAT共混物进行原位反应增容，有效改善界面相容性，促进两相分散与界面结合，显著提升热稳定性和相形态均匀性。研究指出，快速冷却形成的无定形结构有助于柔韧性增强，而退火处理虽将结晶度提高至24.96%，但却导致韧性下降，表明调控结晶行为与界面相容性同等重要。WANG等^[48]设计合成环氧功能化苯乙烯-丙烯酸低聚物接枝聚右旋乳酸(ESA-graft-PDLA)作为反应型改性剂，用于提升PLLA/PBAT共混物的性能。研究表明，在熔融共混过程中，该改性剂可在相界面处与PBAT反应原位生成PBAT-g-PDLA，并与PLLA基体发生共结晶，形成界面立体复合(SC)晶体。这种局域化SC结构显著增强界面黏附力和相容性，表现出优于传统相容剂的增容效果。在保持高拉伸强度、模量和生物降解性的同时，共混物还表现出优异的冲击韧性和耐热性。GUO等^[49]提出一种兼具增容与阻燃功能的协同策略，通过将环氧改性氢氧化镁(MH)引入PLA/PBAT共混体系来实现。研究表明，在反应挤出过程中，功能化MH颗粒能够有效改善PLA与PBAT的界面相容性，显著抑制相分离，从而使共混物的断裂伸长率提升至182.5%，同时保持良好的韧性。更为重要的是，该增容策略显著增强材料的阻燃性能，其极限氧指数从19.5%提高至24.9%，展现出一剂多效的优越性。

通过上述相容性调控，PLA/PBAT共混体系可实现在力学性能、热性能和降解行为等方面的显著提升。具体而言，共混材料常表现出更高的断裂伸长率和冲击韧性，同时保持适当的拉伸强度和模量，其热稳定性与结晶行为也可得到优化，从而拓宽材料在包装、农业薄膜等领域的应用前景。通过相容性改善策略，PLA/PBAT共混物有望成为一种具有良好综合性能和环境友好特征的高分子材料。

4 结论

PLA/PBAT复合膜作为极具应用价值的可生物降解材料，已在食品包装与保鲜、农业地膜、包装等替代传统塑料领域展现出广阔的应用前景。如PLA/PBAT在可降解地膜的应用中可促进作物生长、提高产量，并减轻环境负担，但目前仍受降解周期不可控和成本问题的制约。目前研究手段集中在增容与改性，有效改善材料的相容性、力学性能、阻隔性能与功能性。未来的发展将依赖材料-工艺-应用的深度融合，通过多学科交叉创新，解决成本、可控降解及后端处理等系统性挑战，最终为实现塑料污染治理和绿色可持续发展提供坚实的技术与材料支撑。

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基金资助

四平市科技发展计划项目(2023072)