竹塑复合材料界面改性研究进展

Research Progress on Interface Modification of Bamboo Plastic Composites

摘要

竹塑复合材料（BPC）作为绿色复合材料领域的研究热点，兼具竹纤维的可再生、可降解及塑料的耐腐蚀、易成型加工等优点。开发BPC不仅符合全球可持续发展的战略需求，更能有效提升竹材的资源化利用率，赋予其较高的商业附加值和突出的环保效益。当亲水性的竹纤维与疏水性的塑料复合时，二者界面作用力减弱，相容性较差，从而影响BPC的力学性能。界面改性是提高两相界面相容性、增强材料力学性能的有效途径。文章从物理改性和化学改性两方面概述BPC界面相容性的研究进展，并对其未来发展趋势进行展望。

Abstract

Bamboo plastic composites (BPC) as a research hotspot in the field of green composite materials, combined the advantages of bamboo fibers, including renewability and biodegradability, with those of plastics, such as corrosion resistance and ease of molding and processing. The development of BPC not only aligned with the strategic requirements of global sustainable development but also effectively enhanced the resource utilization efficiency of bamboo, endowing it with high commercial added value and outstanding environmental benefits. When hydrophilic bamboo fibers were compounded with hydrophobic plastics, the interfacial interaction between the two phases weakened, resulting in poor compatibility and consequently affecting the mechanical properties of the BPC. Interfacial modification served as an effective approach to improving the interfacial compatibility between the two phases and enhancing the mechanical properties of the materials. The article reviewed the research progress on the interfacial compatibility of BPC from the perspectives of physical and chemical modification, and provided an outlook on its future development trends.

关键词

竹塑复合材料 / 界面改性 / 相容性

Key words

Bamboo plastic composites / Interfacial modification / Compatibility

以竹粉、竹屑、竹纤维等天然材料作为填充或增强材料，与高密度聚乙烯(HDPE)、聚丙烯(PP)、聚氯乙烯(PVC)及聚乳酸(PLA)等高分子塑料基体通过高温混炼后挤出、注射成型^[1]等工艺制备的竹塑复合材料(BPC)，兼具竹纤维的可再生、可降解、高强度以及塑料防霉防腐、易加工成型等优点，被广泛用于建筑建材、家居产品、汽车内饰及包装材料等多个领域^[2-4]。发展BPC不仅可以提高竹材附加值，还能减少塑料使用，缓解资源紧缺，降低环境污染^[5-9]，符合全球可持续发展需求，成为复合材料的研究热点。随着全球性能源危机加剧，BPC必将受到更多关注。竹纤维主要成分为纤维素、半纤维素和木质素，含有大量亲水性羟基(—OH)，极性强，表面能高，具有较强的亲水性^[10-11]；塑料基体(如HDPE、PP、PVC)多为非极性或弱极性高分子，疏水性强，表面能低^[12-13]。当亲水性的竹纤维与疏水性的塑料基体结合时，两者极性差异大，缺乏化学键或强物理作用(如氢键、范德华力)连接。同时，天然竹纤维表面被蜡质层或硅质层覆盖，不利于塑料熔体的浸润和包覆，表面活性官能团较少，难以与塑料有效相互作用，从而导致界面结合力弱，相容性差，严重影响整体力学性能(如抗弯强度、冲击强度)。此外，竹纤维在高温(大于200 ℃)下易发生热降解^[14]，而某些塑料(如HDPE、PP)加工温度接近或超过此范围，导致竹材碳化、发黄，影响材料性能和外观。热稳定性差也限制其在高温环境下的应用，并影响BPC的长期耐久性，使其寿命显著缩短，极大地限制其作为结构性或半结构性材料的应用潜力。

界面改性是克服BPC相容性问题、制备高性能BPC的关键途径^[15]。针对上述问题，近年来研究人员通过添加偶联剂或对原材料进行表面改性处理增强纤维与基体间的界面相容性，提高复合材料的力学性能，拓宽其应用领域^[16-17]，并取得一系列研究成果。本文从物理改性和化学改性两方面概述BPC界面相容性的研究进展，对其未来发展趋势进行展望。

1 物理改性

物理改性是通过物理方法对BPC进行处理，不涉及化学反应，也不改变基体本身的化学结构。常用的物理改性方法主要包括添加偶联剂及无机粒子、等离子体处理、蒸汽爆破处理、热处理等。

1.1 偶联剂改性

偶联剂是一类具有特殊结构的有机-无机杂化化合物，其分子结构中通常包含亲无机和亲有机两种性质不同的活性基团^[18]。这种独特的“桥梁”结构能够在无机竹纤维和有机塑料界面之间架起“分子桥”，将两种性质迥异、原本相容性不佳的材料紧密连接在一起，从而改善复合材料中不同组分间的界面相容性。

朱天浩等^[19]将硅烷偶联剂(KH-550、A171)及铝钛复合偶联剂添加到竹纤维/HDPE中，研究偶联剂种类及用量对复合材料性能的影响。结果表明，偶联剂改性可以明显提高复合材料的拉伸强度、弯曲强度及弯曲模量，但缺口冲击强度有所下降。铝钛复合偶联剂的改性效果优于KH-550和A171，当其添加质量分数为竹纤维的1%时，复合材料的拉伸强度和弯曲强度达到最佳，比未改性复合材料分别提高29.4%和13.43%。郑峰等^[20]研究3种偶联剂(马来酸酐接枝聚乙烯、YB-510、KH-560)对BPC力学性能和热稳定性的影响。结果表明：添加偶联剂后，BPC的弯曲性能、拉伸强度和冲击强度均有提高，界面黏合作用增强，填料的分散性和加工流动性得到改善，力学强度有所提升。其中，马来酸酐接枝聚乙烯的效果最优，其复合材料的拉伸强度和冲击强度最大，分别提高51.80%和52.60%。辛治坤等^[21]研究4种偶联剂(KH-550、KH-560、KH-570及NDZ-201)处理对竹纤维/PBS复合材料力学性能及生物降解性能的影响。结果表明：KH-560的处理效果优于其他偶联剂。当KH-560质量分数为5%时，复合材料的综合性能较好，材料的拉伸强度和弯曲强度最高，与纯PBS树脂相比，冲击强度提高约50%。

1.2 无机粒子改性

碳酸钙(CaCO₃)、纳米二氧化钛(TiO₂)等无机粒子具有高强度、高模量等特点。通过适当技术手段将其均匀分散于BPC基体中，当基体承受外力时，借助无机粒子与基体间的牢固界面，应力可有效传递至无机粒子，从而改善界面相容性，提高力学强度^[22-23]。

李晨曦等^[24]采用柠檬酸钠和DL-苹果酸改性CaCO₃，并将其添加至竹纤维/PP复合材料中，研究植物酸改性CaCO₃对BPC性能的影响。结果表明：改性后CaCO₃在复合材料中的分散性提高，有效改善竹纤维与PP的界面相容性及二者间的结合，显著提升复合材料的物理力学性能。当改性CaCO₃质量分数为10%时，各项性能达到最优。罗国荣^[25]采用氧化石墨烯(GO)、多壁碳纳米管(MWCNT)和纳米TiO₂对竹粉表面进行改性，探究不同纳米粒子改性竹纤维对BPC的影响。结果表明：纳米粒子改性提高竹纤维的表面粗糙度、表面自由能和结晶度。其中，GO高效诱导形成结构致密的界面过渡层(TCL)，进而提高生物复合材料的界面相容性，使剪切强度提高2.7倍。栾玉^[26]采用纳米TiO₂悬浮液对竹纤维束表面进行改性，研究不同浓度TiO₂悬浮液对BPC界面结构和物理力学性能的影响。结果表明，当纳米TiO₂改性液质量浓度为0.035 mol/L、等温结晶时间为19 min时，界面剪切强度提高48.9%。原因可能是纳米TiO₂表面悬挂键与竹纤维束分子相互作用，或者与竹纤维束分子链的羟基形成氢键，形成的横晶层结构有效提高竹纤维束与塑料之间的胶合性能。王翠翠等^[27]采用CaCO₃原位沉积改性竹纤维，研究CaCO₃上载量对竹纤维及PP复合材料力学性能的影响。结果表明：原位沉积CaCO₃改性后，竹纤维的拉伸强度提高9.55%，弹性模量提高36.15%，断裂伸长率下降25.42%；竹纤维/PP复合材料的拉伸强度提高10.49%，弹性模量提高16.85%。

1.3 等离子体处理

等离子体对塑料的改性处理作用时间短，且仅作用于材料表面1~3 nm，不改变材料本身的结构与性能^[28-29]，是近年来公认的绿色无污染的改性方法。王云英等^[30]采用空气、N₂和CO₂低温等离子体对低密度聚乙烯(LDPE)薄膜进行改性，研究气体处理对薄膜表面性能的影响。结果表明：等离子体处理均可大幅降低LDPE薄膜的表面接触角，增加其亲水性。其中，空气等离子体与LDPE表面的相互作用产生更多活性基团，增加活性粒子。YOSHIHISA等^[31]研究微波等离子体改性塑料的过程，为获得持久的亲水性表面，发明使用氩等离子体和氩/氧等离子体进行两步处理的工艺，该技术可使塑料表面亲水性持续80 d以上。RAGOUBI等^[32]采用常压电晕放电等离子体处理芒草纤维，并对处理前后的芒草纤维/PLA和芒草纤维/PP复合材料的力学与热学性能进行研究。结果表明：电晕放电等离子体改善芒草纤维与基体间的界面相容性，使纤维表面氧化并产生刻蚀效应，引入羟基、羰基等含氧官能团，复合材料中纤维分散更均匀，孔隙减少。经处理的质量分数为20%纤维/PP复合材料的弹性模量较未处理提升18%，PLA复合材料提升10%。解林坤等^[33]采用氧气低温等离子体对HDPE薄膜进行表面改性，研究处理时间对薄膜表面润湿性的影响。结果表明：氧气低温等离子体处理在HDPE薄膜表面形成各种极性基团，从而提高表面亲水性；同时表面发生刻蚀或分子链降解，导致处理后样品的热性能发生一定改变。周晓芸^[34]采用低压空气低温等离子体分别处理竹材竹青和竹黄，研究处理前后表面润湿性及表面能的变化。结果表明：经空气低温等离子体处理后，竹材表面润湿性明显提高。竹青面的接触角下降15.3°，降幅为24.8%，范德华力从44.39 mJ/m²增加至47.40 mJ/m²；竹黄面的接触角下降27.1°，降幅为45.2%，范德华力从45.26 mJ/m²增加至47.17 mJ/m²。

1.4 蒸汽爆破处理

蒸汽爆破处理是指利用高温高压蒸汽作用于植物纤维内部，使其发生爆破的一种处理方法。该技术可对竹材进行高温蒸煮或热磨加工，在一定温度下通过高压蒸汽作用于竹材表面，从而除去其外层水分和木质素等物质^[35-36]。

SUZUKI等^[37]采用高温高压蒸汽处理竹纤维，研究蒸汽处理对竹纤维/PLA复合材料力学性能的影响。结果表明：使用高温高压蒸汽处理制成的纤维素纳米纤维可用作低强度可降解生物聚合物的增强材料，处理后复合材料强度达77.5 MPa，为纯PLA的2.35倍。邹艳萍等^[38]采用不同蒸汽爆破工艺制备竹纤维，再与PP复合制备复合材料。结果表明：当蒸汽爆破压力为2.2 MPa、保压时间为4 min时，提取的竹纤维中精细纤维含量最高，提取率为39.07%。处于熔融状态的PP能够渗入竹纤维的细胞腔和细胞壁纹孔，产生胶钉效应，形成镶嵌结构和网状结构，从而增加竹纤维与PP之间的结合强度。

1.5 热处理

热处理是在一定温度条件下对竹纤维进行加热处理，使竹纤维的化学成分、形貌、微观结构发生变化，可提高纤维结晶度和强度^[39]，目前主要以真空热处理为主。

胡福^[40]采用真空热处理改善BPC的耐水性、弯曲性能和防霉性能。结果表明：当温度为160 ℃时，复合材料吸水率最低，较对照组降低72.84%；当温度为180 ℃时，复合材料吸水厚度膨胀率最低，较对照组减少65.80%。此外，当温度为180 ℃时，复合材料的静曲强度与弹性模量均达到最大值，较对照组分别提高39.91%和21.77%。当温度为200 ℃时，复合材料防霉效力最高，为60%。HU等^[41]采用真空热处理(140~220 ℃)对竹纤维表面进行改性，研究真空热处理对竹纤维/聚乙烯复合材料力学性能的影响。结果表明：当温度为180 ℃时，复合材料的弯曲强度和弯曲模量均达到最大值，与对照组相比分别提高39.91%和21.77%。真空热处理可减少竹纤维中自由水含量和纤维表面暴露的羟基数目，从而提高竹纤维与PE基体之间的界面相容性。周吓星等^[42]研究热处理温度和时间对竹粉/PP复合材料性能的影响。结果表明：热处理减弱纤维表面的湿润性，热处理后竹纤维中纤维素减少，木质素含量升高。当热处理温度为190 ℃时，复合材料的抗霉被害值最低，防霉效力增至40%。

2 化学方法

化学方法主要是采用能够改善竹纤维/塑料复合材料界面相容性的固态或液态助剂，使其与竹纤维或塑料基体表面发生化学反应，材料结构通常会发生一定变化。常用的化学方法有接枝共聚处理、碱处理、乙酰化处理等。

2.1 接枝共聚处理

接枝共聚的反应机理是将一种聚合物的支链(接枝物)通过化学键连接到另一种聚合物主链(骨架或主干聚合物)上，其最终产物称为接枝共聚物^[43]。

MORA-CORTES等^[44]采用射频冷等离子体，以二乙烯三胺(DTA)和乙二胺(EDA)为氨基前驱体，在150~200 W功率和5~15 min处理时间下对PET废膜进行处理，研究等离子体处理对PET膜表面亲水性的影响。结果表明：处理后PET表面接触角从72°降至29° (200 W、15 min、DTA组)，亲水性显著提升；等离子体有助于伯胺(—NH₂)在PET薄膜上的形成(使用DTA)。BAHRAMI等^[45]研究冷等离子体处理后食用膜不同性质的变化。结果表明：等离子体对生物可降解薄膜的影响受处理时间、气体类型、等离子体功率、电极设计与距离、薄膜结构和成分等多种因素影响。等离子处理后，玉米醇溶蛋白膜的拉伸强度和断裂伸长率分别提高约10 MPa和0.6%；乳清蛋白膜的拉伸强度从6.9 MPa增至9.383 MPa。文霞^[46]采用马来酸酐(MAH)与过氧化二异丙苯(DCP)对PP进行接枝改性，研究接枝改性对BPC老化性能的影响。结果表明：通过自由基引发反应在PP表面引入亲水性基团，使材料表面由疏水转变为亲水；经MAH接枝改性的PP基复合材料表现出优异的抗老化性能，为改善竹塑复合体系的长期稳定性提供支持。YU等^[47]将三聚氰胺-甲醛(MF)共聚物与竹纤维反应后制备竹纤维复合材料。结果表明：MF共聚物可接枝到竹纤维上，竹纤维表面羟基数量减少；制备的复合材料拉伸强度和拉伸模量分别提高16%和23.1%，MF共聚物接枝提高竹纤维与高分子基体之间的界面黏附力。ADIB等^[48]采用电晕空气等离子体辅助接枝超支化聚乙二醇(HB-PEG)技术，研究不同等离子体功率和处理时间对聚醚砜(PES)膜表面亲水性的影响。结果表明：在360 W功率和6 min处理条件下，HB-PEG接枝使膜接触角从76°降至53°，亲水性显著提升，PES超滤膜的防污性能得到改善。

樊孟孟^[49]通过在PP纤维表面接枝MAH来实现表面亲水改性。结果表明：MAH接枝处理后，PP表面的大分子链上引入极性基团，接触角显著降低，材料的亲水性提高。REN等^[50]采用单纤维拔出试验结合峰值力定量纳米力学成像(PQNM)技术研究不同含量马来酸酐接枝聚丙烯(MAPP)对竹纤维/PP复合材料界面特性的影响。结果表明：单纤维拔出试验显示界面剪切强度(IFSS)随MAPP含量的增加显著提高。当MAPP质量分数为10%时，复合材料界面剪切强度约为20 MPa，较未处理提升133.7%。MAPP通过与竹纤维羟基形成酯键和氢键增强化学作用。余方兵等^[51]对竹粉表面接枝聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)进行研究。结果表明：接枝改性后竹粉能够均匀分散在聚对苯二甲酸乙二醇酯-1,4-环己烷二甲醇酯(PETG)基体中，界面结合良好；红外光谱证明接枝反应的发生，PMMA成功接枝到竹粉表面。改性后的竹粉填充PETG复合材料的弯曲性能提高，当竹粉质量分数为20%时，弯曲强度达到最高值72 MPa，比未改性时提高10 MPa。YOON等^[52]采用MAH对PP进行改性处理，进一步制备纤维复合材料。结果表明：MAH成功接枝到PP表面，改性后复合材料的弯曲强度及热性能明显提高，PP表面的MAH接枝处理能够显著改善复合材料的界面相容性。

2.2 碱处理

碱处理能够改变纤维的颜色、质地及耐用性，同时有助于去除木质素和半纤维素。该处理通过清除纤维素间的杂质，促使更多细微孔隙结构形成，进而增加纤维表面粗糙度并扩大比表面积^[46]。

SURYANI等^[53]采用NaOH溶液处理竹纤维，研究碱处理对竹纤维/聚氨酯复合材料物理力学性能的影响。结果表明：经碱处理后纤维与基体界面结合良好，碱处理使纤维表面粗糙化，壳聚糖通过界面作用和抗菌基团提升综合性能。MANALO等^[54]用碱性溶液处理竹纤维，研究处理含量对竹纤维增强复合材料性能的影响。结果表明：NaOH的最佳质量分数为6%，此时复合材料的弯曲强度、拉伸强度、压缩强度和刚度分别提高7%、10%、81%和25%。王春红等^[55]采用不同浓度的NaOH溶液对竹纤维表面进行处理，制备竹纤维/PP复合材料，研究碱处理对复合材料力学性能的影响。结果表明：经质量分数为5%的NaOH溶液处理后，竹纤维/PP复合材料的弯曲强度较未处理时提高23.13%。

2.3 乙酰化处理

乙酰化处理是采用乙酸酐等酸酐类物质对纤维进行处理。在高温条件下，纤维细胞壁的羟基可与酸酐类物质发生酯化反应，从而在纤维表面形成疏水性官能团，达到疏水改性的目的^[56]。

MARTINS等^[57]综述半纤维素乙酰化(天然与化学)在包装材料中的应用策略，指出半纤维素天然乙酰化程度因植物种类、组织等而异，分离过程中易脱乙酰化，需通过化学乙酰化(如乙酸酐酯化)调控性能。化学乙酰化可提升疏水性(接触角从47°增至83°)、热稳定性(分解温度从243.7 ℃升至322.4 ℃)、机械性能(拉伸强度从33.4 MPa增至44.1 MPa)，降低水溶性和水蒸气渗透性。乙酰化程度影响性能(如取代度为1.8时弯曲强度提高，取代度为1.4时氧气渗透性增加)^[57]。顾少华等^[58]采用甲基四氢邻苯二甲酸酐对竹纤维进行乙酰化处理，将其与环氧树脂复合，制备BPC。结果表明：酸酐与竹纤维反应生成酯键，降低竹纤维表面羟基数量和极性；乙酰化处理后，复合材料的弯曲强度和弯曲模量分别提高456%和385%。

3 结论

当前，国家大力提倡绿色无污染、节约森林资源，使BPC具有广阔的市场空间和发展潜力，也迎来前所未有的机遇。BPC界面改性研究已从单一方法向多尺度、多机制协同优化方向发展，但各类技术的改性机理、长效性、环境适应性及工业化成本仍需系统评估。未来，将朝着绿色化与可持续改性、智能化与精准调控的方向发展。

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基金资助

浙江省科技厅属科研院所扶持专项(2026F1065-3-1)

浙江省林业科技项目(2023SY05)