废旧橡胶颗粒对混凝土抗渗性能的影响及机理分析

Effect of Waste Rubber Particles on Impermeability of Concrete and Its Mechanism Analysis

摘要

通过抗水和抗氯离子渗透实验，研究对照组混凝土（PC）、未改性橡胶集料混凝土（CRC）和改性橡胶集料混凝土（MCRC）的抗渗性。结果表明：未改性橡胶集料降低了混凝土的抗水渗透性，而改性后橡胶集料能够明显改善混凝土的抗水渗透性，改善效果与PC相当。快速氯离子迁移系数（RCM）法测试表明，PC、CRC的氯离子抗渗等级为RCM-Ⅰ级，而MCRC提升至RCM-Ⅱ级，表现出最佳的抗氯离子性能。这主要是因为其在搅拌过程中引入了均匀的封闭微气泡，当掺量较低时，这些气泡与弹性橡胶集料相互协同，显著增加了内部孔隙结构的曲折度，不仅阻断了毛细孔道的连通性，也减少了有害渗流路径的形成。

Abstract

Through water penetration resistance and chloride ion permeability tests, the impermeability of control concrete (PC), unmodified crumb rubber concrete (CRC), and modified crumb rubber concrete (MCRC) was investigated. The results indicated that unmodified crumb rubber reduced the water penetration resistance of concrete, whereas modified crumb rubber significantly improved the water penetration resistance of concrete, with an improvement effect comparable to that of PC. The rapid chloride migration (RCM) method test demonstrated that the chloride ion permeability resistance grades of PC and CRC were classified as RCM-Ⅰ, while MCRC was elevated to RCM-Ⅱ, exhibiting the optimal chloride ion resistance performance. This was primarily attributed to the introduction of uniformly distributed closed micro-bubbles during the mixing process. At lower dosages, these bubbles synergistically interacted with the elastic crumb rubber, substantially increasing the tortuosity of the internal pore structure. Such interaction not only interrupted the connectivity of capillary pores, but also reduced the formation of harmful seepage pathways.

Graphical abstract

关键词

橡胶集料 / 混凝土 / 改性作用 / 抗渗性 / 损伤机理

Key words

Crumb rubber / Concrete / Modification effect / Impermeability / Damage mechanism

水利工程可调控水资源，抵御洪涝灾害，其构筑物的耐久性与安全性至关重要。在众多水工建筑物(如大坝、水库、输水隧洞、渠道衬砌及海堤护岸)中，混凝土以其卓越的抗压强度与广泛的适用性成为无可替代的核心建材^[1]。然而，渗透这一看似微观的过程，实则是引发诸多宏观病害的根源。内部水分的迁移不仅会导致溶蚀，降低材料密实度，更在冻融循环地区引发冻胀开裂；特别是在高水压作用下，渗透压力会直接削弱结构的承载能力，甚至可能引发管涌等灾难性渗透破坏^[2]。因此，提升混凝土的抗渗性能，是筑牢水利工程安全防线的基石。与此同时，全球经济增长与生活水平提升，使汽车数量激增，由此产生的大量废旧轮胎构成了严峻的“黑色污染”，成为危害生态环境的主要固体废物之一，其有效回收与无害化处理正面临全球性的治理困境^[3-4]。橡胶作为一种黏弹性有机高分子材料，硫化后具有弹性模量低、耐老化性好、隔音耗能和抗冲击能力强、抗拉伸与变形能力大等特性，作为功能性掺入物代替骨料引入水泥基材料后，能够定向改善水泥基材料的脆性缺陷^[5-6]。因此，将废旧橡胶轮胎经机械破碎加工制成橡胶颗粒，直接掺入或以取代粗、细骨料的方式引入混凝土，制备橡胶集料混凝土(CRC)，可有效改善混凝土的抗渗性^[7]，为水利工程材料创新开辟了新的方向。研究表明，橡胶集料混凝土在抗水渗透与抗氯离子侵蚀等方面具有优良性能^[8-12]。胡鹏^[13]研究指出，橡胶颗粒能够提升混凝土的抗渗透能力，且在低添加量下效果最佳。机理分析认为，混凝土的抗渗性受水压、毛细孔压力及孔道阻力共同控制；橡胶颗粒的加入使混凝土毛细孔隙率上升，但平均毛细孔半径减小，从而削弱了毛细孔的抽吸效应，最终降低渗透性。许静等^[14]通过Darcy定律及Young-Laplace方程对橡胶集料混凝土的透水行为进行探究，结果验证了上述规律。橡胶集料混凝土表现出显著的憎水特性，与常规混凝土相比，其毛细孔压力最大降幅达80.2%，抗渗能力得到显著提升。钢筋表面的钝化膜易被氯离子破坏，使钢筋直接暴露于含氧和潮湿环境中，加速其锈蚀进程。当混凝土中氯离子含量超过水泥质量的0.06%时，钢筋锈蚀风险显著增加。钢筋一旦锈蚀，其体积膨胀会引发混凝土开裂，对建筑结构的安全性与耐久性造成严重影响。THOMAS等^[15]研究表明，当橡胶颗粒取代率低于10%时，橡胶集料混凝土与普通混凝土抵御氯离子渗透的能力基本相当；但当橡胶颗粒取代率增加时，氯离子在混凝土中的渗透深度上升。这主要是因为橡胶颗粒的加入使混凝土内部孔隙增多，为氯离子迁移创造了更有利的条件。王宝民等^[16]研究表明，橡胶集料混凝土的氯离子渗透性能主要受水灰比调控，表现为正相关关系。基于多级固相力剪切与超声波聚能原理，翟胜田^[17]开发了一种橡胶颗粒复合改性技术，通过对橡胶颗粒进行有机-无机浆体包覆，并利用耦合剂引发表面共聚反应，实现了橡胶颗粒的功能化与亲水化，制得了适用于水泥基材料的新型改性橡胶集料。

本研究将橡胶颗粒应用于混凝土中，系统开展抗渗性能对比实验，旨在揭示未改性与改性橡胶颗粒对混凝土抗水及抗氯离子渗透性能的影响规律。

1 实验部分

1.1 主要原料

P·Ⅱ·52.5硅酸盐水泥，比表面积为362 m²/kg，安徽海螺水泥股份有限公司，表1为水泥的主要化学组成及含量；未改性橡胶颗粒，由废旧轮胎机械粉碎所得；河砂，细度模数2.6；玄武岩碎石，质量符合GB/T 14685—2022，表2为玄武岩碎石颗粒级配；聚羧酸型高效减水剂，减水率为30%，四川东润百盛新材料有限公司；自来水。

1.2 仪器与设备

氯离子电通量测试仪，NJ-DTL，北京耐尔得智能科技有限公司；混凝土自动调压渗透仪，HP-4.0，江苏建仪测试仪器有限公司；氯离子扩散系数测定仪，RCM-NTB，北京耐尔得智能科技有限公司；场发射扫描电子显微镜(SEM)，JSM-800，日本电子株式会社；压汞仪，Autopore Ⅳ 9620，美国Micromeritics公司。

1.3 样品制备

1.3.1 改性橡胶集料的制备

选用天然橡胶含量较高的报废重型载货汽车轮胎作为原材料，依次经过胎圈分离、多级破碎、筛分分级以及钢丝分离等工序，获得细度均匀的橡胶颗粒。随后，采用多级固态机械剪切协同超声波能量聚焦的复合处理技术，使颗粒表层部分二硫键发生断裂，同步嵌入高活性无机粉料，从而实现表面活化修饰与嵌合增容。在此基础上，进一步利用有机-无机复合改性浆液对橡胶颗粒进行包覆，并借助偶联剂实现接枝共聚，最终完成表面功能化，制得新型改性橡胶颗粒。该工艺有效克服了橡胶颗粒易上浮、亲水性差的缺陷，显著改善了其与水泥基体之间的相容性及界面黏结性能，从而为水泥基混凝土提供了一种新型改性橡胶集料。图1为橡胶集料制备及改性流程^[17]。

1.3.2 橡胶集料混凝土的制备

将砂与橡胶集料投入搅拌机，干混1 min，制得均匀的细集料混合，再将总用水量等分为两份，其中一份与减水剂预先混合均匀。向搅拌机中加入水泥，在搅拌1 min过程中同步加入未掺减水剂的一份水。然后投入玄武岩粗骨料，继续搅拌3 min，再向搅拌桶里逐步加入已混有减水剂的另一份水，搅拌至拌和物均匀。表3为橡胶集料混凝土的配方。图2为橡胶集料混凝土的制备过程。

1.4 性能测试与表征

混凝土抗水渗透性试验：严格遵循GB/T 50082—2024及JG/T 249—2009的相关要求，通过渗水高度法评价混凝土抗水渗透性。每组试验包含6个经28 d标准养护的圆台体试件(上口直径175 mm，下口直径185 mm)。为保障密封性，试件侧表面经打磨后，采用环氧树脂结合三层止水带进行密封，外部再以黄油-水泥混合材料封边，加压安装至无渗漏。在持续8 h的恒定水压测试中，监测试件渗水情况。端面渗水即停止试验并记录渗水高度；周边渗水则视为密封不合格，需重新处理。

混凝土氯离子渗透性试验：依据GB/T 50082—2024，并行采用快速氯离子迁移法(RCM法)与电通量法。每组试验使用3个养护28 d的圆柱体试件(100 mm×50 mm)。RCM测试是先将试件清洗并测量，而后于20~25 ℃环境下真空饱水。然后安装于装置，阳极室与阴极室分别注入0.3 mol/L NaOH与10% NaCl溶液。监测并记录阳极溶液最终温度与电流，再根据数据计算氯离子迁移系数。电通量测试是将经真空饱水饱盐处理后的试件装入密封夹具并注入相应电解液。连接系统，记录电流随时间变化；最后，以3个试件电通量平均值作为结果，计算迁移系数。

SEM测试：混凝土试件经标准养护至28 d龄期后，选取未受外力作用的试样界面区域进行取芯。将芯样破碎为边长约1 cm³的小块，依次进行打磨与抛光处理，随后置于干燥箱中，在100 ℃条件下充分干燥。干燥完成后，对试样表面进行喷镀导电薄膜处理，以满足扫描电镜的导电测试要求。本研究采用扫描电子显微镜开展微观观测，分析试样的表面形貌特征与孔隙分布规律，揭示不同掺料体系下混凝土微观结构的演化差异。

压汞测试(MIP)：对混凝土样品的孔隙率及孔隙结构特征进行测试。选取经标准养护完成的混凝土试块，从中截取边长约5 mm、质量1~2 g的小块试样。为防止水泥继续水化，将试样置于无水乙醇中浸泡3 d，随后放入烘箱在80 ℃条件下烘干24 h至恒重，以排除孔隙内自由水对测试结果的干扰。

2 结果与讨论

2.1 橡胶集料混凝土抗水渗透性分析

橡胶颗粒的掺入可通过改变混凝土内部微观结构(如提高孔隙率、增加界面过渡区数量以及改变孔道连通性)，显著影响其传输性能，进而对内部水分迁移与离子扩散过程起到关键调控作用。为对比未改性橡胶颗粒与改性橡胶颗粒的具体影响差异，本研究采用混凝土渗水高度法(恒压法)开展抗渗性能试验。混凝土的抗渗性能由内部孔隙结构特征与外部静水压力共同决定^[18]。图3为橡胶集料混凝土的断面照片。从图3可以看出，未改性橡胶集料混凝土(CRC)抗渗性能较差，而基准组(PC)与改性橡胶集料混凝土(MCRC)抗渗效果优良，渗水痕迹仅分布在试件底部。此外，所有试件均表现出边缘区域渗水更为显著的特征，这表明在高静水压力作用下，表面张力会加剧边界区域的水分渗透行为。

未改性橡胶颗粒与水泥基体的界面黏结性能较差，界面区域易产生原生裂缝。在高静水压力作用下，此类裂缝持续扩展并相互贯通，进而形成更为发达的渗透通路，最终导致混凝土抗渗性能显著劣化。与之相反，MCRC组展现出优异的抗渗性能，其核心原因在于改性橡胶颗粒有效提升了基体密实度、降低了孔隙率，同时大幅优化了界面黏结状态，使界面裂缝与连通孔隙数量显著减少，从而阻断了水分的渗透通道。

上述断面观测结果可定性反映3组混凝土的渗水规律。为实现渗水高度的精确量化，本研究对每组6个试件的等距测点进行统计分析。图4为橡胶集料混凝土的渗水高度。从图4可以看出，PC组、CRC组与MCRC组的平均渗水高度依次为5.7、19.6、6.3 mm，其中CRC组渗水高度远高于其余两组，表明其抗渗透性能显著下降。这一现象主要源于未改性橡胶颗粒的掺入增大了混凝土孔隙率与孔道连通性，为水分迁移提供了更多路径^[19]。同时，薄弱的界面黏结引发界面裂缝发育，并在水压作用下形成贯通渗流网络。而MCRC组凭借改性处理带来的密实度提升与界面优化，有效削弱了孔隙与裂缝的连通性，进而实现了对水分渗透的高效抑制。

2.2 橡胶集料混凝土抗氯离子渗透性分析

氯离子侵蚀是引发混凝土内部钢筋锈蚀、进而导致结构耐久性失效的核心因素。在干湿交替环境下，氯离子的侵入表现为非饱和状态下孔隙液对流与离子扩散耦合驱动的传输过程^[18]。图5为RCM试验后橡胶集料混凝土的断面照片。从图5可以看出，PC组氯离子渗透深度最大，几乎贯穿整个试件；CRC组渗透深度与对照组相近，均超过试件高度的一半；MCRC组渗透深度最小，仅为试件高度的1/3左右。上述结果表明，改性橡胶颗粒可显著提升混凝土的抗氯离子渗透性能，而未改性橡胶颗粒的掺入对该性能无明显改善作用。

表4为橡胶集料混凝土的抗氯离子渗透性能。其中，DRCM表示按照氯离子迁移系数划分的混凝土抗氯离子渗透性能等级；QS表示按照电通量划分的混凝土抗氯离子渗透性能等级。从表4可以看出，CRC组氯离子迁移系数(19.3×10^-12 m²/s)高于PC组(17.6×10^-12 m²/s)，而MCRC组(9.4×10^-12 m²/s)显著低于二者。电通量测试呈现一致规律，CRC组(1 850 C)较PC组(1 620 C)有所增加，而MCRC组(990 C)则大幅降低。综上可知，未改性橡胶颗粒的掺入会小幅削弱混凝土的抗氯离子渗透性能，而橡胶颗粒改性处理可使该性能得到极为显著的提升。PC组与CRC组在两种测试方法中均处于较低等级(RCM-Ⅰ级、Q-Ⅲ级)；MCRC组则分别提升至更高等级的RCM-Ⅱ级与Q-Ⅳ级，从双重指标上验证了改性技术的有效性。

2.3 橡胶集料混凝土微观形貌分析

图6为28 d龄期下橡胶集料混凝土的SEM照片。从图6可以看出，CRC试件内部结构较为疏松，表面孔隙密布，橡胶颗粒与水泥浆体之间基本处于脱离状态，颗粒周边可见明显宽大裂隙，且邻近浆体表面较为粗糙。裂缝两侧存在大量水泥水化产物，裂缝深处浆体呈破碎状。上述现象源于未改性橡胶颗粒表面本身较为粗糙且疏水性较强，导致其与硬化后的水泥基材黏结能力不足，从而在界面区域诱发显著裂缝。相比之下，MCRC试件呈现致密的结构特征，表面分布少量孔隙，未检测到显著的界面裂缝，改性橡胶颗粒与水泥基体之间表现出良好的黏结状态。橡胶颗粒与混凝土基体的界面黏结性是调控橡胶集料混凝土渗透性的核心因素，其界面微观结构特征直接决定混凝土的宏观抗渗性能^[20]。未改性橡胶颗粒因表面呈非极性高分子结构、表面能低，与极性水泥基体仅存在微弱物理嵌合，且二者弹性模量差异显著。从图6b和图6c可以看出，其界面过渡区(ITZ)存在明显缝隙与大量疏松孔隙，这些孔隙与微裂缝相互连通形成连续渗透通道，成为渗透介质优先传输的薄弱区域，导致混凝土渗透性显著升高。从图6d可以看出，经表面改性改善黏结性后，橡胶颗粒表面粗糙度提升并引入活性基团，与水泥基体结合紧密，界面缝隙基本消除，原本连续的渗透通道转化为孤立微孔，界面区从渗透薄弱区转变为结构致密区。

黏结性对渗透性的影响机理主要体现为：低黏结状态下，SEM观察到相邻橡胶颗粒的界面微通道相互搭接，形成网状贯通渗透网络，使渗透介质传质速度急剧加快；高黏结状态下，界面仅存在少量孤立微孔，无贯通网络形成，渗透介质仅能在混凝土基体固有孔隙中缓慢扩散。同时，SEM图像也证实，高黏结性可消除橡胶颗粒掺量对渗透性的负面影响。

2.4 橡胶集料混凝土孔隙结构及孔隙率分析

图7为橡胶集料混凝土的孔隙率与孔隙分布。从图7a可以看出，PC、CRC与MCRC组的总孔隙率分别为13.4%、19.6%和16.5%。未改性橡胶颗粒的掺入使CRC组孔隙率较PC组显著提升，这源于未改性橡胶颗粒与水泥基体界面相容性差，引入了大量原生孔隙与界面缺陷；而改性处理后，MCRC组孔隙率较CRC组明显下降，说明改性作用有效改善了界面黏结，抑制了孔隙发育，但其孔隙率仍略高于PC组，体现了改性橡胶颗粒本身对密实度的影响。较高的孔隙率意味着更多连通渗透通道，这与CRC组抗渗性和抗氯离子侵蚀性能最差的宏观规律一致。而MCRC组孔隙率的降低，为其优异的耐久性能提供了微观结构支撑，证实了改性处理在提升混凝土密实度、阻断侵蚀介质传输路径方面的积极作用。从图7b可以看出，3组试件均在约100 nm处出现最可几孔径峰，其中MCRC组峰值最高，说明其内部小孔径毛细孔占比更高；而CRC组在100~1 000 nm区间出现明显次级峰，且大孔径区域(>1 000 nm)孔体积占比显著高于PC与MCRC组，反映出未改性橡胶颗粒会促使更多有害大孔生成。改性处理实现了“总孔隙率降低+孔径结构细化”的双重调控，MCRC组大孔占比大幅减少，孔隙以更细小的毛细孔为主，有效削弱了水分与离子的传输能力。而CRC组大孔占比高，是其抗渗性能劣化的核心原因^[21]。这一微观结构差异直接解释了3组混凝土在耐久性测试中的性能分化，为改性橡胶集料混凝土的工程应用提供参考。

2.5 橡胶集料混凝土抗渗机理

橡胶集料混凝土的抗渗性能并非由总孔隙率单一决定，而是连通孔隙形态分布、界面过渡区完整性、孔结构迂曲度三者耦合作用的结果，其劣化与提升均遵循明确的微观演化规律^[22]。相较于普通混凝土，未改性橡胶颗粒因表面疏水、弹性特质，在拌合阶段具备极强的引气效应，直接导致体系含气量随掺量升高持续上升^[23]，这也是CRC组总孔隙率普遍高于基准PC组的核心诱因。压汞测试数据显示，CRC组总孔隙率达19.6%，远高于PC组的13.4%，且大孔径连通孔占比偏高，此类孔隙是水分、氯离子侵入的主要通道。当橡胶颗粒掺量处于临界阈值以下时，引气产生的多为细小封闭气泡，可提升孔道迂曲度、阻断渗透通路，此时总孔隙率的小幅上升并不会劣化抗渗性；但掺量超标后，过量孔隙与大孔相互贯通，彻底破坏基体密实性，抗渗性能急剧下滑^[24]。结合SEM微观形貌可进一步印证，未改性橡胶颗粒与水泥浆体界面存在明显缝隙与微裂缝，高水压下裂缝快速扩展连通，形成贯通式渗流网络^[25]，这也是CRC组渗水高度、氯离子迁移系数远高于其他两组的根本原因。

针对未改性橡胶颗粒的界面缺陷与孔结构劣化问题，本研究采用的表面改性技术实现了从根源上调控抗渗性能，其作用机理可归结为界面优化与孔结构细化的双重效应。改性处理在橡胶颗粒表面形成活性包覆层，有效改善了橡胶颗粒与水泥浆体的浸润性，消除了二者因物理化学性质差异产生的薄弱界面过渡区。SEM观测显示MCRC组界面无明显裂缝、结构致密，界面黏结强度大幅提升^[26]。与此同时，改性处理抑制了橡胶颗粒的过度引气效应，将总孔隙率控制在16.5%，且细化了孔径分布，减少大孔径有害孔、增加封闭毛细孔占比，阻断了渗流通道的形成。此外，MCRC组氯离子迁移系数、电通量指标均实现等级跃升，抗渗性能接近PC组，远优于CRC组。这充分证明，改善橡胶-水泥界面黏结状态、调控孔隙连通性是提升高掺量橡胶集料混凝土抗渗性的核心路径，本研究的改性技术精准解决了界面缺陷与孔结构劣化两大痛点，为橡胶集料混凝土的耐久性提升与工程应用提供参考。

3 结论

本研究通过水渗透、氯离子渗透试验结合SEM微观形貌与压汞法孔隙表征，系统探究了未改性橡胶颗粒与改性橡胶颗粒对混凝土抗渗性能的影响规律与内在影响机理，明确了两种橡胶颗粒对混凝土抗渗性能的核心调控机制。结果表明：未改性橡胶颗粒的掺入严重劣化混凝土抗水渗透性能，CRC组渗水高度达19.6 mm，较PC组的5.7 mm提高243.9%，而改性橡胶颗粒MCRC组渗水高度降至6.3 mm，仅较PC组增加10.5%，抗水渗透性能得到显著修复与提升。抗氯离子渗透性能方面，RCM法与电通量法双重测试结果一致，PC与CRC均处于较低耐久等级，分别为RCM-Ⅰ级和Q-Ⅲ级，MCRC组等级大幅跃升，达到RCM-Ⅱ级和Q-Ⅳ级，抗氯离子侵蚀能力显著增强。深入微观机理分析可知，橡胶颗粒对混凝土抗渗性能的影响并非单纯依赖总孔隙率，而是由连通孔隙形态分布、橡胶颗粒-水泥界面过渡区状态共同主导。未改性橡胶颗粒因界面黏结薄弱、连通大孔增多引发抗渗损伤，改性橡胶颗粒则通过优化界面相容性、细化孔径结构、阻断渗透通路实现性能补强。本研究证实，控制掺量并改善界面性能是提升高掺量橡胶集料混凝土抗渗性的关键，为废弃橡胶资源化利用及耐久型橡胶集料混凝土的工程应用提供参考。

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基金资助

山西省重点研发项目(202102050201003)

河南省科技攻关项目(252102320018)