未来气候变化情景下牛盘石流域溪流溶解态氮变化的模拟

Simulation of dissolved nitrogen changes in streams of Niupanshi watershed under future climate change scenarios

摘要

目的 探究未来气候“暖湿化”背景下，亚热带自然保护区流域溪流中溶解态硝酸盐（NO₃^-）与铵盐（NH₄⁺）浓度变化的响应规律及其主导气候驱动因子，为流域水环境风险管理提供科学依据。 方法 基于分布式生态水文模型CHESS，耦合CMIP6中3种全球气候模式在4种共享社会经济路径下的气候预测数据，模拟2023—2100年广东省清远市英德牛盘石流域溪流NO₃^-与NH₄⁺浓度的动态变化，并通过设置单因子控制情景辨识NO₃^-与NH₄⁺浓度变化的主导气候驱动因子。 结果 CHESS模型在牛盘石流域表现出良好的生态水文过程模拟能力，径流模拟率定期R²为0.62，NSE为0.62；验证期R²与NSE分别提升至0.74与0.73。未来情景下，溪流NO₃^-浓度在所有SSP情景下均呈显著下降趋势（p<0.001），至远期浓度由历史均值4.09 mg/L降至2.40~2.90 mg/L，其中SSP5情景下降幅最大（41.3%）。NH₄⁺浓度变化则随SSP路径不同而变化：SSP1情景下由0.030 mg/L升至0.035 mg/L，而SSP2，SSP3与SSP5情景下则分别降至0.029 mg/L，0.025 mg/L与0.024 mg/L。 结论 未来气候“暖湿化”将使牛盘石流域溪流NO₃^-浓度普遍显著下降（SSP5情景下降幅达41.3%），而NH₄⁺浓度变化呈路径分异（SSP1情景上升，其余情景下降），这主要由两者对气候因子的响应机制差异所致，降水变化主导NO₃^-的迁移与稀释，温度变化则通过调控土壤氮转化过程主导NH₄⁺的动态变化。

Abstract

Objective This study investigates the response patterns and dominant climatic drivers of changes in dissolved nitrate （NO₃^-） and ammonium （NH₄⁺） concentrations in subtropical natural reserve watershed streams under future “warming and wetting” climate conditions. It provides a scientific basis for watershed water environment risk management. Methods The climate hydrology and ecology research support system （CHESS）， a distributed eco-hydrological model， was applied， coupled with climate projection data from three global climate models in the Coupled Model Intercomparison Project phase 6 （CMIP6） under four shared socioeconomic pathways （SSP）. The dynamic variations of NO₃^- and NH₄⁺ concentrations in the Niupanshi watershed， Yingde， Qingyuan， Guangdong Province， were simulated from 2023 to 2100. Single-factor control scenarios were established for the identification of dominant climatic drivers in NO₃^- and NH₄⁺ concentration changes. Results The CHESS model demonstrated robust capability in simulating eco-hydrological processes in the Niupanshi watershed. For runoff simulation， the Nash-Sutcliffe efficiency （NSE） and R² were 0.62 and 0.62， respectively， during the calibration period， and improved to 0.73 and 0.74， respectively， during the validation period. In future scenarios， NO₃^- concentrations in streams showed a significant decreasing trend across all SSP scenarios （p<0.001）， declining from a historical average of 4.09 mg/L to a range of 2.40~2.90 mg/L in the far future. The most substantial decrease （41.3%） was observed in the SSP5 scenario. NH₄⁺ concentration trends varied by SSP： increasing from 0.030 mg/L to 0.035 mg/L under SSP1， while decreasing to 0.029 mg/L， 0.025 mg/L， and 0.024 mg/L under SSP2， SSP3， and SSP5， respectively. Conclusion Under future “warming and wetting” conditions， NO₃^- concentration in the Niupanshi watershed streams is expected to decrease significantly （with a decrease of up to 41.3% under SSP5）. In contrast， NH₄⁺ concentration changes diverge by pathway， showing an increase under SSP1 and decreases under other scenarios. This discrepancy arises from the differing response mechanisms of the two ions to climatic factors： variations in precipitation dominate the transport and dilution of NO₃^-， whereas temperature changes govern NH₄⁺ dynamics by regulating soil nitrogen transformation processes.

Graphical abstract

关键词

NO₃^- / NH₄⁺ / 气候变化 / CHESS模型 / 牛盘石流域

Key words

NO₃^- / NH₄⁺ / climate change / CHESS model / Niupanshi watershed

气候变化作为当今最重大的全球性环境问题之一，主要由人类活动引起的温室气体排放驱动。根据政府间气候变化专门委员会（Intergovernmental Panel on Climate Change， IPCC）第六次评估报告（the Sixth Assessment Report， AR6），全球地表温度在2011—2020年已较工业化前水平升高约1.09 ℃，且在21世纪末可能进一步上升约1.4~4.4 ℃；同时，降水变化具有显著的区域异质性，极端降水事件频率与强度均将增加^［1］。这种气温与降水变异性的加剧，将通过多种关键生物地球化学途径直接或间接地影响流域氮素的迁移与转化：温度升高会显著增强土壤有机质的矿化与硝化作用速率，加速内源氮的释放；降水格局的改变则通过调控径流产生与水分运动，主导着硝酸盐的淋溶与冲刷过程；而极端水文事件（如干旱和暴雨）更会剧烈扰动流域氮循环的稳态，改变不同形态氮素的输出通量与比例。作为水体富营养化的主要驱动因子，溪流NO₃^-与NH₄⁺浓度的变化直接关联流域水质安全与生态系统健康^［2-4］。然而，针对未来气候变化情景下流域溶解态氮动态的研究尚不充分，特别是在中小尺度流域溶解态氮定量预测方面。

模拟模型是评估气候变化对生物地球化学循环影响的关键工具。其中，分布式生态水文模型因其能刻画流域空间异质性而被广泛应用^［5］。在应用模型预测气候变化对溪流溶解态氮影响方面，当前研究多通过耦合气候模型与生物地球化学模型来预测未来情景。例如，Liu等^［6］利用SWAT模型模拟了RCP8.5情景下美国中西部流域溶解有机碳（Dissolved Organic Carbon， DOC）输出量将增加18%~34%，表明气候变暖会加速陆地碳流失；Casagli等^［7］结合DNDC模型与CMIP6数据，预测东南亚红树林区土壤氮矿化率将因降水格局改变而提升22%，凸显水文过程对氮循环的调控作用；Wachiye等^［8］则通过HP1模型揭示地中海气候区溪流硝酸盐浓度对极端干旱的敏感性是常规降雨事件的2.3倍。尽管如此，现有研究多集中于温带或热带地区，针对亚热带季风区流域河源溪流溶解态氮对气候变化的响应研究明显不足。此外，多数关于NH₄⁺的研究聚焦于碳循环或总氮通量^［6，8］，缺乏对溪流中NO₃^-与NH₄⁺离子浓度变化进行预测，而这正是控制水体富营养化的关键指标^［9］。

牛盘石流域位于广东清远石门台国家级自然保护区，该区不仅有华南地区典型的湿润森林生态系统，也是粤港澳大湾区的关键生态屏障^［10］。因此，本文以牛盘石流域为例，基于分布式耦合生态水文模型CHESS（Coupled Hydrology and Ecology Research Support System）与未来气候预测数据，模拟流域未来溪流溶解态NO₃^-\mathrm{与}NH₄⁺离子的浓度变化，为流域水环境风险管理提供科学依据。

1 研究区概况与研究方法

1.1 研究区概况

牛盘石流域（定义为广东清远英德牛盘石水文站以上集水区）坐落于广东省清远市英德市北端的石门台国家级自然保护区（图1），地处南亚热带和中亚热带过渡带，自然资源极为丰富。该区属亚热带季风气候区，气候温暖湿润，降水量丰富，年均温18~21 ℃，最冷月（1月）均温10~12 ℃，最热月（7月）均温为28~30 ℃，年均降水量1 800~2 200 mm，雨季（4—9月）降水量占全年降水量的75%以上^［11-12］。地形上，流域北高南低。此外，水质清澈，主要植被为南亚热带常绿阔叶林和中亚热带典型常绿阔叶林^［13］。

1.2 CHESS模型介绍

CHESS模型是一种基于物理机制的分布式生态水文模型，能够模拟流域内尺度上水文和生态过程^［14］。针对地形复杂流域，CHESS考虑地形因素对太阳辐射、气温和降水等要素的影响，同时量化植被动态对降水截留、土壤入渗和蒸散发等关键水文过程的影响。这一特点使其具备多尺度模拟能力，可广泛应用于地表水文过程、陆地生态系统及土壤生物地球化学循环等研究领域^［15-17］。牛盘石流域地处山区，地形起伏显著，水系结构复杂。基于CHESS模型在复杂地形模拟方面的优势，本文选用该模型开展牛盘石流域生态水文过程模拟。

相较于SWAT等传统水文模型，CHESS模型在模拟未来气候变化下流域溶解态氮变化方面具有显著优势：它采用基于物理机制的分布式生态水文耦合框架，能够同时刻画植被动态、土壤水分运移与生物地球化学过程的相互作用，尤其通过改进的碳氮循环模块（如基于BIOME-BGC的氮吸收与CENTURY模型的硝化算法），更精准地表征温度与降水变化对氮素矿化、硝化及淋溶等关键过程的影响；其空间显示的地形-植被-气候耦合模拟能力，特别适用于解析复杂地形下降水再分配和太阳辐射异质性对溶解态氮迁移路径的控制，从而在量化气候因子对硝酸盐（NO₃^-）与铵盐（NH₄⁺）浓度分异驱动机制方面表现出更高的过程真实性与预测可靠性。

CHESS模拟碳氮循环的模块主要基于BIOME-BGC改进，其中氮循环主要模拟植物吸收和土壤固定过程，计算公式如下：

N_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{q}}=N_{\mathrm{a}\mathrm{v}\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{l}}+N_{\mathrm{f}\mathrm{i}\mathrm{x}}（1）

N_{\mathrm{u}\mathrm{p}\mathrm{t}\mathrm{a}\mathrm{k}\mathrm{e}}=\frac{N_{\mathrm{a}\mathrm{v}\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{1}}}{N_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{q}}}+N_{\mathrm{p}\mathrm{l}\mathrm{a}\mathrm{n}\mathrm{t}}（2）

N_{\mathrm{f}\mathrm{i}\mathrm{x}\mathrm{e}\mathrm{d}}=\frac{N_{\mathrm{f}\mathrm{i}\mathrm{x}}}{N_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{q}}}+N_{\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}}（3）

式中：N_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{q}}为生态系统所需的氮总量（g/m²）；N_{\mathrm{a}\mathrm{v}\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{l}}为土壤中可供植物直接利用的无机氮（g/m²）；N_{\mathrm{u}\mathrm{p}\mathrm{t}\mathrm{a}\mathrm{k}\mathrm{e}}和N_{\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}}分别为植物实际吸收的氮量和土壤固定的剩余氮量（g/m²）。

土壤硝化作用速率N_{\mathrm{n}\mathrm{i}\mathrm{t}}基于CENTURY模型计算如下：

N_{\mathrm{n}\mathrm{i}\mathrm{t}}=f_{\mathrm{w}\mathrm{a}\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{r}}\times f_{\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{m}\mathrm{p}}\times f_{\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}}\times \mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}.\mathrm{s}（4）

其中，各影响因子计算如下：

f_{\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{m}\mathrm{p}}=\mathrm{0.06}+\mathrm{0.1}\times \mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(\mathrm{0.07}\times T_{\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}})（5）

f_{\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}}=\mathrm{1}-\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}〔-\mathrm{0.0105}\times (\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{n}\mathrm{c}}^{+})〕（6）

式中：f_{\mathrm{w}\mathrm{a}\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{r}}、f_{\mathrm{t}\mathrm{e}\mathrm{m}\mathrm{p}}、f_{\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}}_​ （无量纲）分别表示土壤水分、温度和氨氮浓度对硝化作用的调控；\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}.\mathrm{s}为碳基质有效性（gC/m²）；T_{\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}}为土壤温度（℃）；\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{n}\mathrm{c}}^{+}为有机土层中的氨氮浓度。

陆地溶解的硝态氮（\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}）可随水分垂直运动进入土壤，并可借助地表或地下径流进入河道，其流失量计算式为：

\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}\mathrm{l}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{s}}^{-}=\frac{{\displaystyle \underset{\mathrm{0}}{\overset{Z}{\int }}}\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}.\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}\times q_{{}_{\mathrm{Z}}}}{S_Z}\mathrm{d}Z（7）

式中：S_Z为土层深度Z处的含水量（%）；Z为饱和带深度（m）；q_{{}_{\mathrm{Z}}}为深度z处的侧向流出水量（mm）；\mathrm{s}\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{l}.\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}为可迁移的硝态氮（g N/m³）。

1.3 模型率定与验证

模型可信度的评价方法主要用到了决定系数R²与纳什效率系数NSE（Nash-Sutcliffe Efficiency）^［18］。决定系数R²（Coefficient of Determination）是统计学中用于衡量回归模型拟合优度的指标，反映因变量（目标变量）的变异能被自变量（预测变量）解释的比例，其计算公式为：

R^{\mathrm{2}}=\mathrm{1}-\mathrm{S}{\mathrm{S}}_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{s}}/\mathrm{S}{\mathrm{S}}_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{t}}（8）

式中：\mathrm{S}{\mathrm{S}}_{\mathrm{t}\mathrm{o}\mathrm{t}}是实际值与其均值的差异平方和，代表了因变量数据自身的总变异程度。\mathrm{S}{\mathrm{S}}_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{s}}是预测值与实际值差异的平方和，代表了回归模型做出预测后，剩余的、无法被解释的误差。R²越接近于1，则说明模拟值与实测值越吻合。

纳什系数NSE是水文模型和气候模型中常用的性能评估指标，用于衡量模型模拟结果与观测值的吻合程度。由Nash和Sutcliffe于1970年提出，广泛应用于水文、环境等领域的模型验证，其计算公式如下：

\mathrm{N}\mathrm{S}\mathrm{E}=\mathrm{1}-\frac{{\displaystyle \sum _{i=\mathrm{1}}^n}(Q_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s},i}-Q_{\mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{m},i}{)}^{\mathrm{2}}}{{\displaystyle \sum _{\mathrm{i}=\mathrm{1}}^n}(Q_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s},i}{-\overline{Q}\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s})}^{\mathrm{2}}}（9）

式中：Q_{\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s},i}指第i个观测值；Q_{\mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{m},i}指第i个模拟值；\overline{Q}\mathrm{o}\mathrm{b}\mathrm{s}指观测数据的平均值。计算结果越接近1，表明模型的预测结果与观测值之间的一致性越好。

1.4 未来气候情景预测数据

本研究采用的未来气候数据来自国际耦合模式比较计划第六阶段（CMIP6）提供的3种全球气候模式（MRI-ESM2.0，BCC-CSM2-MR， GFDL-ESM4）降尺度逐日数据集（日最高、最低气温以及日降水量），该数据涵盖4种共享社会经济路径情景（SSP1绿色共享经济、SSP2中间路径、SSP3区域竞争、SSP5化石燃料依赖）（见表1）。选择这些模式集合主要基于以下考虑：BCC-CSM2-MR由中国北京气候中心开发，其对东亚季风和中国区域气候的模拟具有经过验证的优越性^［19］；MRI-ESM2.0模拟东亚地区极端降水和大气过程方面表现突出^［20］；而GFDL-ESM4则以其物理过程的稳健性和可靠性著称^［21］。上述模式在针对中国地区的综合评估中均被列为性能最佳的模型之一^［22］，使用这一结构多样化的多模式集合有助于更好地量化未来气候预估中的不确定性^［23］。

不同的共享社会经济路径（Shared Socioeconomic Pathways， SSPs）设定了差异化的温室气体排放、土地利用及社会经济发展情景，这些情景通过驱动未来气候系统（如气温、降水与大气CO₂浓度）的变化，进一步影响流域水文过程（如径流）与植被动态，最终通过改变氮素的迁移与转化过程，导致溪流溶解态氮浓度呈现出路径依赖式的未来演变趋势。

本研究选取2023—2100年未来时段的气候预测数据，将时间段划分为近期（2023—2040年）、中期（2041—2070年）与远期（2071—2100年）来定量探讨气候变化对牛盘石流域溪流溶解态硝酸盐（NO₃^-）与铵盐（NH₄⁺）浓度的影响。通过对比基准期与3种气候模式驱动的未来情景输出结果，评估气候变化对溪流溶解态NO₃^-与NH₄⁺的影响。在历史和未来时期的生态水文模拟中，假定地表条件保持不变。

1.5 模型驱动数据

本研究采用的模型驱动数据主要包括数字高程模型（DEM）、土壤数据、土地覆被及土地利用数据，具体来源及处理方式如下：

（1） 数字高程模型（Digital Elevation Model， DEM）。采用SRTM90 m分辨率高程数据，数据来源于Google Earth Engine平台。该数据主要用于：①表征牛盘石流域地形地貌特征；②计算坡度、坡向、太阳方位角等模型驱动参数；③生成编码数据、河网分布及流向表，为分布式生态水文模型提供产流、汇流网格单元划分依据。

（2） 土壤数据。源自世界土壤数据库（Harmonized World Soil Database， HWSD），基于FAO-90土壤分类标准对流域土壤质地进行分类。经处理提取出黏土和壤土两种主要土壤类型。

（3） 土地利用数据。采用GlobeLand30数据集中的地表覆盖数据，参照《土地利用现状分类标准（GB/T 21010-2007）》将研究区划分为林地、草地、耕地和灌木丛4种类型。该分类结果作为CHESS模型的重要栅格驱动数据，用于表征流域下垫面特征。

所有数据均经过投影转换、重采样等预处理，确保空间分辨率与坐标系统相匹配，满足模型运行要求。

本研究采用的历史气象数据时间跨度为2000年1月1日至2022年12月31日，数据来自广东省清远市英德气象观测站（中国地面气候资料日值数据集）（V3.0），其编号为 59 088，位置为 24°11′N， 113°25′E，海拔高度为 45.7 m。历史气象数据主要用于驱动CHESS分布式生态水文模型运行，包括日最高气温（℃）、日最低气温（℃）、日降水量（mm/d）以及年度大气CO₂浓度（ppm）。其中，年度大气CO₂浓度数据来源于美国国家海洋和大气管理局夏威夷莫纳·罗亚气象观测站的监测值。

在未来情景模拟之前，首先通过2000—2015年历史数据验证气候模式性能（见图2）。根据图表数据分析，模式数据与观测数据在气温和降水要素上均表现出良好的相关性。其中，月平均最高气温的模拟结果与观测值高度吻合（NSE=0.69），回归方程为y=0.98x-2.39；月平均最低气温的拟合优度良好（NSE=0.61），回归方程为y=1.12x+5.57。降水模拟虽然存在轻微低估，回归方程为y=0.67x+17.75，但仍保持较高的相关性（NSE=0.59）。散点图分析进一步验证了温度要素的模拟精度。综合表明，3种全球气候模式输出数据能较好地再现气温和降水的时空变化特征，可用于气候变化影响评估研究。

2 结果与分析

2.1 模型率定与验证

模型率定与验证所使用的径流数据来自广东省清远市英德市水头村牛盘石水文站，由清远水文局提供。数据时段为2019年9月18日至2022年9月14日的每日流量，模型率定与验证结果见图3。

根据率定与验证结果，CHESS模型在模拟牛盘石流域水文过程中表现出良好的适用性。图3表明，在2019年9月18日至2021年1月1日的率定期内，模拟结果与实测径流的R²为0.62，纳什效率系数NSE达到0.62；而在2021年1月1日至2022年9月14日的验证期内，模型性能进一步提升，R²和NSE分别提高至0.74，0.73。这表明CHESS模型能够较好地模拟牛盘石流域的径流过程。

为进一步验证模型模拟溪流溶解态NO₃^-与NH₄⁺的效果，图4比较了2021年4月到2022年1月实测值与模拟值，结果表明，模型能够较好地模拟NO₃^-与NH₄⁺的动态变化特征。其中，NH₄⁺模拟结果与实测值吻合度较高（R²≈0.61），尤其在低浓度时段表现出色；NO₃^-模拟虽能反映季节性变化规律（R²≈0.63），但在高浓度时段存在一定程度的低估。这种差异可能源于模型对强降雨事件下硝酸盐淋溶过程的模拟不足。总体而言，模型对溶解态氮的模拟具有较高的可靠性，但在极端水文事件下的模拟精度仍有待提升。

2.2 未来气候变化预测

图5展示了SSP1至SSP5气候变化情景下牛盘石流域未来的年降水量、最高与最低气温变化情况。在4个排放路径下，近期、中期与远期的年降水量相较于历史时期均会有所增加，且随时间推移年降水的增幅逐渐增大。近期年降水量较历史时期增幅为18.3%~24.4%，中期年降水量较历史时期增幅为22.5%~34.2%，远期年降水量较历史时期增幅为32.3%~37.0%。相比于基准期，各排放路径下未来全球气候模式集合年平均最低和最高气温均呈现上升趋势。各个排放路径的近期升温幅度均在0.5 ℃左右，中期则有所上升，随排放路径不同升温从0.7~1.4 ℃不等。而远期的气温上升幅度在各排放路径下差异较大，其中SSP1情景下远期最高气温增温幅度较中期有所回落，约0.6 ℃；最低气温增温幅度则继续扩大，约0.9 ℃。SSP2，SSP3与SSP5排放路径下远期的最高气温与最低气温则有显著提升，从1.4 ℃到2.8 ℃不等，反映了不同排放路径下未来气候变化差异显著。从时间趋势来看，绝大部分排放路径的气温与降水的增长幅度都是远期>中期>近期，体现了气候变化在长时间内的累积效应。总体而言，在各个排放路径下，未来该地区的气候都将变得“暖湿化”。

2.3 溪流溶解态NO₃^-浓度变化

牛盘石流域溪流溶解态NO₃^-浓度在未来不同气候情景下均呈现显著的下降趋势。从时间序列图可以清晰看到，四条代表不同排放路径的曲线从2023年开始明显分离，但均表现出持续下降的态势。Mann-Kendall趋势检验结果进一步证实了这一规律，所有情景的p值均小于0.001，S统计量均为负值，表明下降趋势具有高度统计学显著性（图6，表2）。

从浓度变化幅度来看，各排放路径下的NO₃^-浓度均随时间推移而逐步降低。历史时期（2000—2022年）平均浓度为4.09 mg/L，到近期（2023—2040年）已下降至3.20~3.38 mg/L，中期（2041—2070年）进一步降至2.80~3.17 mg/L，至远期（2071—2100年）则降至2.40~2.90 mg/L。SSP5情景的下降幅度最为显著，从历史时期的4.09 mg/L降至远期的2.40 mg/L，降幅达41.3%（表3）。

不同排放路径间的对比显示，SSP5情景下的溶解态氮浓度下降最为明显，其次为SSP3和SSP2情景，SSP1情景的下降幅度相对最小。这种梯度变化表明，排放路径代表的气候变化强度与NO₃^-浓度下降程度存在正相关关系，气温与降水增幅越大的情景下，流域溪流NO₃^-浓度的减少幅度越大。

2.4 溪流溶解态NH₄⁺浓度变化

牛盘石流域溪流溶解态NH₄⁺浓度在未来不同气候情景下呈现出不同的变化趋势。从时间序列图可见，四条代表不同排放路径的曲线从2023年开始分离，各情景表现出不同的变化方向。Mann-Kendall趋势检验结果显示，SSP1情景的S统计量为正值（5.405），而SSP2，SSP3和SSP5情景的S统计量均为负值，所有情景的p值均小于0.001，表明各路径下的变化趋势均具有高度统计学显著性（图7，表4）。

从浓度变化幅度分析，不同排放路径下的NH₄⁺浓度变化模式存在明显差异。SSP1情景溪流NH₄⁺浓度呈现上升趋势，浓度从历史时期的0.030 mg/L先升至近期的0.033 mg/L，随后持续上升至远期的0.035 mg/L。而SSP2，SSP3和SSP5情景则总体上呈现下降趋势，其中SSP5情景降幅最为显著，从历史时期的0.030 mg/L降至远期的0.024 mg/L，降幅达20.5%（表5）。

不同排放路径间的对比表明，气温与降水变化与NH₄⁺浓度变化密切相关。低排放路径（SSP1）下浓度总体上升，而中高排放路径（SSP2，SSP3，SSP5）下浓度均下降，且排放水平越高的情景下降趋势越明显。这种分化特征显示，不同强度的气候变化对流域NH₄⁺浓度产生了截然不同的影响效果。

3 讨论

3.1 气温与降水变化对溪流溶解态氮浓度的影响

由于未来气候情景变化包括气温与降水的共同变化，难以区分单个因子的影响。因此，为了探究气温与降水变化对溪流溶解态NO₃^-与NH₄⁺浓度的影响，本研究设置了两个情景模拟。情景一：固定最高气温与最低气温，将未来时期降水数据替换为SSP5的数据；情景二：固定日降水，将最高气温与最低气温数据替换为SSP5的数据。

图8显示了NO₃^-浓度对未来气温和降水变化的响应模式。溪流溶解态NO₃^-浓度在历史时期存在波动。在未来时期，原SSP5情景下的NO₃^-浓度表现出明显的下降趋势。关键之处在于两个单因子试验的结果：情景二（固定降水，变化气温）引起的浓度降幅远小于原SSP5情景；而情景一（固定气温，变化降水）则导致了浓度的剧烈下降。这表明，降水变化是驱动NO₃^-浓度变化的主导因子，而气温变化的影响相对次要。

图9清晰地展示了3种情景下2000—2100年溪流溶解态NH₄⁺浓度的变化。历史时期浓度存在稳定的年际波动。进入未来时期后，三条路径出现显著分异：情景一（固定气温，变化降水）的浓度轨迹与历史时期相比仅有轻微上升，表明单纯的降水变化对NH₄⁺浓度的提升作用有限。相反，情景二（固定降水，变化气温）下NH₄⁺的浓度呈现出与原SSP5情景（气温降水均有变化）几乎完全一致的下降趋势。这说明，未来NH₄⁺浓度的变化主要驱动力是气温变化，降水变化的影响相对次要。

3.2 未来气候变化对溪流NO₃^-浓度的影响

本研究情景模拟结果表明，气温不变而降水变化的曲线与SSP5曲线接近重叠，而降水不变气温变化的曲线则背离了SSP5曲线的变化趋势，说明降水变化单独作用就能达到SSP5几乎相同的溪流溶解态NO₃^-浓度水平，气温单独变化的效果远不如降水变化显著，溪流溶解态NO₃^-浓度变化主要受到降水变化的控制。

在未来气候情景下，尽管降水增加（如SSP5路径），牛盘石流域溪流NO₃^-浓度却呈现下降趋势。这一现象与自然流域中氮循环的背景特征密切相关。在像牛盘石这样较为原始或受人为干扰极小的生态系统中，土壤有效氮库通常匮乏，植被和微生物对氮素的竞争吸收强烈，系统处于“氮限制”状态^［24］。在此背景下，降水增加所导致的地表径流和地下径流增强，并未伴随显著增加的氮素淋失通量。相反，增加的水量主要对流域内有限的NO₃^-本底值产生了稀释效应，从而导致溪流中NO₃^-浓度的降低^［25］。这表明，在该类流域中，水文路径对浓度的物理稀释作用超过了其对氮素的生物地球化学活化与迁移作用。

本研究的发现与在受人为氮输入影响强烈的流域（如农业区）中观察到的“冲刷效应”形成鲜明对比。在农业流域，施肥等活动使土壤中积累了大量的可移动氮库，降水事件会迅速将这些NO₃^-冲刷至水体，导致浓度急剧升高^［3］。牛盘石流域的结果印证了流域本底氮素水平是决定降水如何影响溪流NO₃^-浓度的关键因素。因此，在评估和预测气候变化对水质的影响时，必须考虑生态系统的氮饱和状态。对于自然保护区和原始流域，未来降水增加可能通过稀释效应在一定程度上维持或改善水质，这与高氮负荷区域面临的风险截然不同。

3.3 未来气候变化对溪流NH₄⁺浓度的影响

对比NH₄⁺的情景模拟试验可以发现，降水不变而气温变化的曲线与SSP5曲线几乎重叠，甚至超过了SSP5的降幅，而气温不变降水变化的曲线则与SSP5曲线的变化趋势背离，说明仅气温变化就能达到SSP5的溪流溶解态NH₄⁺浓度水平。降水单独变化的效果远不如气温变化显著，溪流溶解态NH₄⁺浓度变化的主导因素是温度变化。

溪流溶解态NH₄⁺浓度主要受温度控制的原因在于其环境行为的关键环节对温度具有高度敏感性。与易随水分迁移的NO₃^-不同，NH₄⁺作为阳离子易被土壤胶体吸附固定，其从土壤向水体的释放更多依赖于温度调控的生物地球化学过程，而非物理冲刷过程。温度升高会直接加速土壤微生物的矿化/铵化作用，这是有机氮向NH₄⁺转化的首要步骤，其速率通常具有很高的温度敏感性（Q₁₀值在2~3之间），意味着温度每升高10 ℃，反应速率可提高2~3倍^［26］。此外，温度通过影响微生物群落结构和酶活性，调控整个氮循环的净平衡。在自然流域中，有限的可溶性NH₄⁺库使其对水文稀释效应的响应较弱，而温度对产生速率的调控则成为主导浓度变化的决定性因素，长期观测研究也证实了温度是解释溪流NH₄⁺浓度年际变异的关键预测因子。因此，在不同排放情景下，NH₄⁺浓度变化与温度升高幅度表现出高度一致性，印证了温度是其长期动态变化的主要驱动因子。

虽然温度是NH₄⁺的主导因子，但是从长期来看，也不能忽视降水增加导致径流增大带来的稀释效应。在NH₄⁺本底浓度较低的自然流域（如牛盘石流域），降水增加带来的径流量增大可能会产生一定的稀释效应。这可以部分解释为什么SSP2，SSP3和SSP5情景在远期NH₄⁺浓度趋于平缓或下降，即稀释效应开始抵消部分由升温带来的浓度增加。

4 结论

（1） CHESS模型在牛盘石流域生态水文模拟中具有较好的适用性，率定期R²为0.62，NSE为0.62；验证期R²和NSE为0.74，0.73。

（2） 溪流NO₃^-浓度在未来4个排放路径情景下都有所减少，且减少幅度随情景排放强度增加而扩大。

（3） 溪流NH₄⁺浓度变化则有所不同。在近期，4个排放路径下溪流NH₄⁺浓度都比较接近，维持历史水平；在远期，SSP1排放路径下略有上升，而另外3个排放路径下则呈现下降。

（4） 就温度与降水两个气候变量而言，溪流NO₃^-浓度的变化主要受降水变化的控制，而NH₄⁺浓度的变化主要受温度变化的控制。

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基金资助

国家自然科学基金面上项目(41031472)

广东省自然科学基金面上项目(2023A1515012069)