(Fe+Co)共掺杂MgH₂储氢材料的热力学稳定性和键合机理研究

摘要

为探索双金属共掺杂对MgH₂储氢材料储氢性能的影响,运用基于密度泛函理论的第一性原理对（Fe+Co）共掺杂MgH₂储氢材料体系的热力学稳定性、键合机理进行系统研究。对共掺杂体系的晶格结构进行考察,发现（Fe+Co）共掺杂后,Mg₁₂Fe₂Co₄H₃₆和Mg₁₂Fe₄Co₂H₃₆晶胞的体积分别收缩了16%和17.5%。对（Fe+Co）共掺杂体系的生成焓进行计算,结果表明掺杂后体系的生成焓减少,更有利于氢气的解析。通过对掺杂体系Bader电荷和电子态密度的计算,探索Fe、Co金属掺杂前后的电荷转移情况和金属原子与氢原子之间的成键轨道,电子结构分析表明掺杂后电子从氢原子转移到了镁原子,有利于Mg—H键的弱化。（Fe+Co）双金属共掺杂对MgH₂储氢材料热力学性能的改善有积极影响,为发展高性能储氢材料提供了理论指导。

关键词

第一性原理 / 储氢 / 过渡金属 / 氢化镁 / 热力学稳定性