碳纳米管增强复合材料细观尺度有限元力学性能研究综述

A review of mesoscale finite element research on the mechanical properties of carbon nanotube-reinforced composites

摘要

为了系统梳理碳纳米管增强复合材料细观尺度的力学性能研究方法，综述了细观尺度分析方法（Mori-Tanaka方法、胞元模型法和均匀化方法）和有限元模拟法（渐进展开均匀化、Voronoi单元有限元法和细胞力学有限元法），并重点阐述了代表性体积元（representative volume element，RVE）的随机顺序吸附（random sequential adsorption，RSA）与随机序列展开（random sequential expansion，RSE）算法及其改良。结果表明，细观尺度有限元法能有效获取材料的应力-应变场，揭示其宏细观性能关联；引入碳纳米管可显著提升环氧树脂及碳纤维复合材料的界面强度和层间性能，为复合材料的性能优化与工程应用提供了重要的理论依据。

Abstract

To systematically review the research methods for the mesoscale mechanical properties of carbon nanotube-reinforced composites， this paper reviewed mesoscale analysis methods （Mori-Tanaka method， cell model method， homogenization method） and finite element simulation methods （asymptotic expansion homogenization method， Voronoi cell element method，micromechanics finite element method）. The review focused on the random sequential adsorption （RSA） and random sequential expansion （RSE） algorithms for representative volume element （RVE） and their improvements. The results showed that the mesoscale finite element method could effectively obtain the stress-strain field of materials， revealing the correlation between their macro and meso performance. It was demonstrated that the introduction of carbon nanotubes could significantly enhance the interfacial strength and interlaminar properties of epoxy resins and carbon fiber composite，and provides an important theoretical basis for the performance optimization and engineering application of composites.

Graphical abstract

关键词

细观尺度 / 有限元 / 碳纳米管 / 复合材料 / 力学性能

Key words

mesoscale / finite element / carbon nanotube / composite / mechanical properties

复合材料是由两种或更多不同相组成的材料，各相之间具有明确可辨的界面^［1］。界面是指纤维与基体之间具有不同物理、化学性质的有限夹层区域^［2］。基体，也称基体相，主要用于确定纤维的空间位置，并能够减少纤维受环境因素的损伤。增强相的材料强度需明显高于聚合物基体材料。基体需将载荷传递至纤维，并在纤维之间重新分配应力。因此，为实现载荷作用下的有效力传递，纤维与基体之间必须存在适当的黏合^［3］。

近几年，聚合物基复合材料高速发展，被拓展至更多领域。多种纳米颗粒被用于改善环氧树脂等基体相的力学性能，如碳纳米管、石墨、氧化石墨烯、黏土、氮化硅、二氧化硅和氮化物^［4］。本文主要介绍碳纳米管增强环氧树脂及碳纳米管增强碳纤维复合材料。

碳纳米管最早是Iijima^［5］在使用电弧制备C₆₀的过程中偶然发现的。根据制造工艺的不同，碳纳米管被分为两类：一类是单壁碳纳米管，另一类是多壁碳纳米管。单壁碳纳米管由单个石墨烯层（图1a）卷成无缝圆柱体组成，而多壁碳纳米管由2个或更多个石墨烯片的同心圆柱壳（图1b）组成^［5-7］。由于其独特的结构及优异的力学性能，碳纳米管呈现出极为广阔的应用前景，受到众多领域的关注，成为材料领域的研究热点^［8］。同时，碳纳米管的使用并不局限于自身的优异性能，还可以用于增强其他材料，这使得碳纳米管成为增强纳米复合材料性能的理想增强体^［9］。此外，碳纳米管还具有许多优异性质，如质量低、高导电性和高耐化学性，这促进了它在电子和航空航天应用中的发展。

碳纳米管增强环氧树脂纳米复合材料具有很好的力学性能^{［6，10-11］}。环氧树脂是一种热固性聚合物，质量相对较小。尽管环氧树脂存在一定的局限性，如低导热性和阻燃性差，但其成本低、强度高、杨氏模量高，且易于与其他材料结合，这些优点使其成为制造各种高分子纳米复合材料的理想基体^［6，12］。

1 细观尺度分析与模拟方法

多尺度分析方法通过建立不同尺度间的关联机制，能够有效解决单一尺度研究的局限性^［13］。多尺度分析涉及纳米尺度、微观尺度、细观尺度、宏观尺度，其中细观尺度是更加重要的尺度。作为一种多相组成的材料，复合材料的宏观特性受其组成相的性能、增强相的形态与空间分布及增强相与基体界面特性等细观因素的影响显著。细观结构在决定材料的宏观行为中扮演着关键的角色，宏观失效往往是细观损伤逐步累积与演变的结果^［14］。为了准确分析复合材料构件的宏观性能，深入研究其在细观尺度上的应力与应变分布显得尤为重要。本文旨在探讨细观尺度分析方法。

1.1 细观尺度分析方法

细观尺度成为当前的研究热点，从本质上讲，是因为它连接了宏观尺度和微观尺度。细观尺度通过将微观尺度上的局部行为（如增强相与基体材料的相互作用）与宏观尺度上的整体性能（如材料的强度、刚度和韧性）联系起来，实现多尺度之间的信息传递与耦合。细观尺度的研究方法大致可归为两大类：分析法和细观力学有限元法^［15］。分析法主要用于探究复合材料在弹性状态下的力学性能，并已逐渐扩展至非弹性性能的预测领域。接下来将详述其中的几种方法，包括Mori-Tanaka方法、胞元模型法及均匀化方法。

1.1.1 Mori-Tanaka方法

Mori-Tanaka方法是一种用于求解材料内部平均应力的计算方法。该方法由Mori和Tanaka在研究材料加工硬化时提出，基于Eshelby等效夹杂原理，用于预测非均质材料的等效弹性模量^［16-17］。Mori-Tanaka方法模型示意图如图2所示，图中是平均应变^［18］。首先，构筑表征混合物与基体平均应变之间关系的四阶张量；随后，利用无限大基体中单一夹杂问题的应变联系张量，替换该依赖于夹杂浓度的四阶张量。但该方法具有明显的局限性，仅适用于夹杂物体积分数较小的情况。

1.1.2 胞元模型法

胞元模型由Aboudi^［19］首次提出，是一种宏观-细观相统一的弹性本构模型，之后被推广至通用单胞模型^［20］。随后，Paley等^［21-22］又将其广泛应用于纤维增强复合材料的弹塑性分析中。胞元模型示意图如图3所示，从图3可以明显看出，该模型由RVE划分得到的若干个子胞构成。在此模型中，若已知子胞内某一点的位移，通过边界条件可求解弹性力学基本方程，进而获得RVE的应力-应变场，并基于均匀化理论推导出复合材料的宏观应力-应变关系。胞元模型的优点在于能够根据宏观应力的显式表达式计算出各相组分的细观应力和应变场。因此，在运用该模型进行应力分析时，可以同时获取宏观和细观尺度的应力场。

1.1.3 均匀化方法

均匀化理论最初由法国科学家提出，并被应用于具有周期性结构的材料分析之中。Bensoussan等^［23］曾指出均匀化理论在复合材料研究中的应用潜力，随后Palencia^［24］首次将其应用于单向纤维增强复合材料的分析，并与先前的研究结果进行对比，发现两者高度一致。此后，欧美的数学家们为均匀化理论奠定了坚实的理论基础，Guedes等^［25］将其成功引入到工程实践中。近年来，该方法已成为分析夹杂物、纤维增强复合材料、混凝土材料的等效模量及材料细观结构拓扑优化的常用手段之一。目前均匀化方法已成为分析复合材料细观尺度力学性能的主流方法^［26］。

1.2 有限元模拟法

多尺度力学研究方法有很多种，其中有限元分析法是重要的一种，但该方法面临计算量大和界面建模复杂等挑战。随着有限元数值模拟方法及相关软件的发展与完善，研究具有复杂结构、复杂本构的多尺度复合材料有了更为有效的模拟工具，使得细观尺度、微观尺度及宏观尺度能够进行更好的衔接。本节将重点介绍两种近年发展起来的可以实现模拟的有限元计算方法。

1.2.1 渐进展开均匀化方法

渐近展开均匀化方法是一种跨尺度的建模与仿真方法，主要是在宏观尺度上建立关联细观信息的模型。渐近展开均匀化方法的基本思想是：由于微细观结构的周期性，宏观材料体在受外界力学载荷作用下的响应，如位移、应变及应力表现出高速振荡特性。而在材料\Omega的很小邻域内存在两个不同尺度，分别用x与y表示，两者之间满足关系

y=x/\xi（1）

式中：\xi为细观特征长度与宏观特征长度的比值，且；x对应于材料宏观尺度\Omega，用于描述材料特征场的渐变光滑变化；y对应于细观尺度Y，用于描述微细观尺度内的振荡^［27］。目前渐近展开均匀化方法被广泛应用于复合材料结构优化及多孔材料性能表征等多尺度、多物理场问题的求解。

1.2.2 Voronoi单元有限元法

1991年Ghosh等^［28］提出了Voronoi单元有限元法，在处理RVE时引入了Voronoi网格。传统的有限元方法分析代表单元时，为了保证计算的准确性，需要划分较多的单元，因此计算量很大。图4为Voronoi单元有限元法得到150个椭圆夹杂的离散域，与传统方法相比，Voronoi单元有限元法每一个夹杂即为一个 Voronoi单元，因此网格数量大幅降低，计算量随之降低。Voronoi单元有限元法广泛应用于材料宏观性能研究、裂纹扩展研究及多尺度模拟等方面。

1.2.3 细观力学有限元法

细观力学有限元法是一种计算应力-应变关系的新方法，其本质是通过对结构进行离散化，得到网格单元再进行计算。首先，确定应力-应变场；随后，运用均匀化方法推导出宏观应力-应变关系，依据细观场量信息，进一步探讨复合材料的塑性屈服、损伤及破坏等问题^［29］。细观力学有限元法的显著优势在于其能够获得细观尺度上的完整应力、应变场信息，以反映复合材料的宏观响应特性，这一能力使其能够定量地分析复合材料宏观性能对细观结构的依赖性，有效弥补了传统分析法在预测高体积分数纤维或夹杂物及具有复杂微观结构材料方面存在的局限^［30］。

2 有限元建模方法

2.1 RVE模型

在细观力学有限元方法研究过程中，为了更好地体现复合材料内部的周期性特征，出现了RVE模型。RVE是复合材料的最小代表性单元，通过提取RVE模型，就可以将整个复合材料看作是由RVE周期性排列而成的。在建立RVE模型时，可以将周期性的特征替换为离散随机分布特征，这种新方式建立的RVE模型更接近真实情况，也能够使复合材料力学性能的研究更加深入。 RVE几何模型及网格划分如图5所示。

RVE的构建主要采用两种纤维分布，即规则纤维分布和随机纤维分布。近年来，人们开发了不同的方法来生成RVE中纤维的随机分布。其中，最常使用的方法有随机顺序吸附（random sequential adsorption，RSA）算法和随机序列扩展（random sequential expansion，RSE）算法。

2.2 随机顺序吸附算法及改良

Pyrz^［31］最初提出的算法也称为RSA算法，由于其简单和准确，是创建随机纤维分布的常用方法之一。在这个模型中，纤维的中心是在一个方形区域内随机生成的，这样纤维就不会重叠。然而，该模型存在干扰限制，难以生成纤维体积分数大于50%的分布。为了克服这一缺点，人们对该方法进行了完善，比如初始周期振动模型^［32］。由于这些方法简单有效，因此在其基础上开发了几种新的算法。Wang等^［33］受初始周期振动模型的启发，提出了一种由全局交叉和局部干扰两个过程组成的算法。Ismail等^［34］最初采用离散单元法以规则的排列方式生成不同尺寸的纤维，然后用离散单元法对初始周期振动模型中纤维的位置进行随机化。Maragoni等^［35］提出了一种算法，在RVE内均匀设置纤维中心后，将每条纤维沿随机方向移动一段距离，并重复这一步骤，直到形态学指标达到收敛。

2.3 随机序列展开算法及改良

Yang等^［36］开发了RSE算法，RSE算法生成RVE模型示意图如图6所示。在随机创建第一根纤维位置后，通过随机选择纤维间距离和方向，在第一根纤维周围添加下一根纤维。对每一根纤维重复这个过程，直到达到所需的体积分数，这种方法生成的纤维体积分数可高达65%。便捷性和灵活性是RSE算法的主要优点，使其非常受欢迎。然而，这种算法有许多缺点，如该算法可实现的最大纤维体积分数限制为65%。为了达到期望的体积分数，用户需要确定纤维之间的最大和最小距离及RSE迭代次数，并进行调整。

3 碳纳米管增强复合材料

在碳纳米管优异的性能被发现后，其常用作增强相来增强环氧树脂。宏观尺度下，碳纳米管增强复合材料的研究进展迅速^［37］，而增强后的复合材料也常使用多尺度有限元法进行研究。更多的碳纳米管增强复合材料的细观尺度研究已经出现^［38］，本节将详细分析碳纳米管增强环氧树脂和碳纤维增强复合材料在实验研究成果和工程应用方面的情况。

3.1 碳纳米管增强环氧树脂复合材料

Liu等^［39］和Chen等^［40］采用有限元方法模拟了纳米复合材料的圆柱形和立方体RVE，假设界面相完美结合。他们将这种体积单元视为增强相，并使用混合规则对实验结果进行比较。结果表明，该方法制备的体积单元力学性能是可靠的。Fereidoon等^［41］使用立方体RVE创建了碳纳米管及其周围聚合物的三维模型。在该模型中，碳纳米管采用梁单元建模，随着碳纳米管体积分数的增加，杨氏模量的变化呈线性增加。Shokrieh等^［42］也采用有限元方法，利用非线性弹簧单元模拟界面处的范德华力，得到了复合材料的杨氏模量，其模拟值略高于实验值。Zuberi等^［43］采用有限元方法建立桁架和弹簧单元，生成RVE模型如图7所示，并采用两种完美黏结方法对界面进行建模。他们发现碳纳米管结构影响了RVE的性能，其中扶手椅结构对性能的提升幅度大于手性形和锯齿形结构。

3.2 碳纳米管增强碳纤维复合材料

目前，多尺度建模方面的研究已取得一定进展，相关假设也得到初步分析验证，但由于纳米工程多尺度材料的新颖性与复杂性，仍有许多关键问题尚待进一步研究^［44-46］。Chatzigeorgiou等^［47］开发了一种通用的细观力学方法，以获得碳纤维涂覆径向排列碳纳米管的混杂复合材料的弹性模量。Malekimoghadam等^［48］提出了一种碳纳米管增强碳纤维复合材料的三维多尺度有限元模型，考虑了从纳米到宏观的所有参数，模拟了碳纳米管的3种不同取向的情况。Dai等^［49］通过有限元法模拟了碳纳米管增强碳纤维复合材料的疲劳性能，结果显示，与不含碳纳米管的复合材料相比，其疲劳性能显著提升。Kundalwal等^［50］使用细观尺度建模研究了直线和弯曲碳纳米管混杂复合材料的热弹性和力学性能。Ren等^［51］通过建模，将径向排列的碳纳米管和相间区域作为连续介质，表征了模糊纤维增强复合材料的压阻响应。

3.3 实验研究成果

采用细观尺度建模，并将模拟结果与理论预测及实验结果进行对比，是一种常见的研究方法^［52］。在实验研究方面，已有学者针对碳纤维增强混杂复合材料的力学性能、热电性能及其在健康监测中的应用开展了研究^［53-54］。Wood等^［55］在碳纤维表面引入少量碳纳米管后，其界面和层间剪切强度分别提高了89.4%和58.6%。针对在碳纤维表面添加碳纳米管对其界面性能的影响，也有研究进行了实验探索^［56-57］。结果表明，即使纳米材料添加量较少，也能显著改善复合材料的界面性能和层间性能。Aziz等^［58］研究了碳纳米管生长温度和时间对纤维-基体界面剪切强度的影响，发现在700 ℃、反应时间为30 min时，剪切强度发生显著变化。Garcia等^［59-60］研究了定向碳纳米管在纤维表面的形态控制，并利用其桥接效应提高了预浸料单向碳纤维复合材料的层间强度。Kulkarni等^［61］通过有限元分析和实验研究获得了碳纳米管增强碳纤维复合材料的弹性模量。考虑到该复合材料可视为直径较大的均匀实体模型，他们确认多尺度建模可有效应用于纳米增强层合复合材料的研究。

3.4 工程应用

碳纳米管增强复合材料的细观尺度有限元法在航空航天、汽车工业、电子与能源、土木工程及生物医学工程等领域具有广泛的应用。例如，采用细观尺度有限元法模拟碳纳米管增强复合材料在机翼蒙皮中的应用，可分析其抗弯刚度与疲劳性能，进而优化碳纳米管的分布与取向，实现结构轻量化^［62］。针对碳纳米管混凝土构件，建立跨尺度模型可分析其抗拉强度与压阻系数，从而更好地将其应用于结构健康监测^［63］。在机器学习领域，Liu等^［64］提出了一种新的计算方法，能够更准确地获得碳纳米管增强复合材料的导热系数。此外，细观尺度有限元法在碳纳米管复合材料导电性能的研究中也发挥了重要作用^［65］。Shen等^［66］基于细观尺度有限元法研究了复合固体推进剂的线性黏弹性问题，提出了一种能够反映其微观结构特征的代表性体积元模型生成方法。通过有限元模拟，他们探讨了夹杂物微观组织形态及材料性能对复合固体推进剂有效力学性能的影响，并将该方法应用于推进剂的设计过程中。结果表明，该方法在降低了设计成本的同时，也缩短了设计周期。

4 结论和展望

本文主要论述细观尺度分析方法及细观尺度计算机模拟方法，对常见方法及其优化方向进行系统梳理，并重点阐述了碳纳米管增强复合材料在多尺度有限元力学性能分析方面的研究进展。随着新材料研究的快速发展，多尺度复合材料力学也取得了显著进展。同时，纳米技术的发展将提升材料在纳米尺度上力学性能的测试与表征能力，从而为细观尺度分析提供更可靠的验证依据。基于多尺度力学性能分析，可进一步开发具有多种功能的复合材料。多尺度复合材料力学显然并非多个尺度分析的简单叠加，未来在多尺度研究领域，应着力实现更大尺度的跨越，将细观尺度与其他尺度的模型及数据更紧密地集成。同时，应加强尺度之间的连接，更好地实现尺度间的过渡，并致力于构建贯通多个尺度的计算平台。

随着人工智能技术的高速发展，计算机能够更高效地处理和分析跨尺度模拟产生的大量数据，提升模拟的效率与准确性，从而为多尺度复合材料的力学分析提供重要支撑。在这一发展过程中，应加强跨学科合作，实现多物理场下的多尺度分析，从而对复合材料性能进行综合预测，并更好地实现复合材料的整体优化，进而推动新材料的开发及现有材料性能的改进。

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基金资助

辽宁省兴辽英才计划项目(XLYC2203026)