色季拉山高寒草甸区大气氮沉降年内动态变化

Intra-annual Dynamics of Atmospheric Nitrogen Deposition in the Alpine Meadows of the Sejila Mountain

摘要

本研究以色季拉山高寒草甸区为研究对象，在2021-2022年期间连续采集大气氮干湿沉降样品，分析监测数据，研究色季拉山高寒草甸区大气氮沉降的年内动态变化特。结果表明：①色季拉山高寒草甸降水量表现为夏季>春季>秋季>冬季的季节变化规律。NH₄⁺-N的浓度季节变化规律表现为春季>冬季>夏季>秋季，NO₃^--N的浓度季节变化表现为冬季>春季>秋季>夏季的变化趋势，无机氮沉降主要与降雨量和温度有关。在2021-2022年期间，研究区的大气氮湿沉降中的NH₄⁺-N、NO₃^--N和TN沉降通量均呈现出夏季>春季>秋季>冬季的特点，无机氮沉降表现为春、夏季高，秋、冬季低，DON沉降通量没有表现出很大的季节差异性，DON的沉降通量占总沉降通量的55.2%~82.85%之间，无机氮的占比在17.2%~44.85%之间。色季拉山高寒草甸区的大气氮干沉降中，NH₃沉降通量在季节分配上表现为夏季>秋季>春季>冬季的特点，NO₂表现为夏季>春季>冬季>秋季的特点。此外，干沉降以NH₃的沉降为主，春、秋和冬季中占了总干沉降通量96%以上。在2021-2022年期间，研究区的大气氮沉降以湿沉降为主。总干沉降通量为0.96 kg N ha^-1，总湿沉降通量24.68 kg N ha^-1，湿沉降通量远远高于干沉降通量。

Abstract

This study focuses on the alpine meadow region of Sejila Mountain and examines the seasonal dynamics of atmospheric nitrogen deposition during the period from 2021 to 2022. Continuous collection of atmospheric nitrogen deposition samples is conducted, and the monitoring data are analyzed. The results indicate that the precipitation in the Sejila Mountain alpine meadow exhibits a seasonal pattern with the highest in summer, followed by spring, autumn, and winter. The concentration of NH₄+-N shows a seasonal pattern of spring > winter > summer > autumn, while the concentration of NO₃--N exhibits a trend of winter > spring > autumn > summer. Inorganic nitrogen deposition is primarily influenced by rainfall and temperature. During the period from 2021 to 2022, the fluxes of NH₄+-N, NO₃--N, and TN in atmospheric wet deposition in the study area showed a pattern of summer > spring > autumn > winter, indicating higher levels during spring and summer and lower levels during autumn and winter. The flux of dissolved organic nitrogen (DON) did not exhibit significant seasonal variation, accounting for 55.2% to 82.85% of the total deposition flux, while inorganic nitrogen ranged from 17.2% to 44.85%. In the atmospheric dry deposition of nitrogen in the Sejila Mountain alpine meadow, the flux of NH₃ deposition exhibited a seasonal distribution of summer > autumn > spring > winter, while NO₂ showed a pattern of summer > spring > winter > autumn. Furthermore, NH₃ deposition dominated in dry deposition, accounting for over 96% of the total dry deposition flux during spring, autumn, and winter. In the period from 2021 to 2022, atmospheric nitrogen deposition in the study area was primarily in the form of wet deposition, with a total dry deposition flux of 0.96 kg N ha^-1 and a total wet deposition flux of 24.68 kg N ha^-1, indicating that wet deposition significantly outweighed dry deposition.

Graphical abstract

关键词

氮沉降 / 湿沉降 / 干沉降 / 高寒草甸 / 色季拉山

Key words

nitrogen deposition / wet deposition / dry deposition / alpine meadows / Sejila Mountain

大气氮沉降是大气中固态、液态或气态含氮化合物通过干沉降或湿沉降的方式下沉到陆地和水域的过程。干沉降是主要以气态和颗粒态含氮化合物通过湍流和降尘的方式持续向地表迁移的过程，湿沉降是可溶性无机氮和有机氮通过降水的方式下沉到地表。氮沉降是将大气中氮素去除降到地表的一个过程，由于氮素是限制生态系统净初级生产力的主要因素，而氮沉降做为陆地生态系统的主要氮素补给来源，适量的大气氮沉降可以有效地提高生态系统的净初级生产力。过量的氮沉降会影响植物群落结构组成和物种的多样性，许多研究发现^[1-3]随着氮沉降通量增加，物种的丰富度有明显的下降趋势，进而导致群落的植物种组成和物种的多样性发生改变。

草地生态系统通常受到氮营养元素的限制，高氮沉降的输入会导致草地生态系统达到氮饱和^[4]。适量的氮可以刺激植物生长，提高草地生态系统的生物量，但对于已经处于高氮或氮饱和的生态系统，氮沉降或氮添加都会导致草地生态系统生物量的下降^[2,5]。大量研究表明长期的氮添加还会影响草地生态系统的生物多样性进而影响生态系统的结构和功能^[6,7]。在针对氮添加对草原物种丰富度的实验发现，物种丰富度与长期的无机氮沉降呈线性函数下降趋势^[8]。高寒草甸生态系统处于高海拔地区，在青藏高原分布广泛，是青藏高原主要的生态系统^[9]。由于所处环境原因，高寒草甸生态系统抗干扰能力较差^[10]，具有敏感性和脆弱性的特点。虽然高寒草甸位于高寒的山区，人类活动较少，但仍有人为污染的存在^[11]。近几十年来，青藏高原的大气氮沉降呈现出增加的趋势^[12-14]，而高原高寒草甸生态系统对大气氮沉降的升高极其敏感^[15]。研究表明，随着氮沉降的增加高山生态系统的物种丰富度和土壤种子库呈明显的降低趋势^[16]。青藏高原的大气氮沉降范围在8.7~13.8 kg N ha^-1 yr^-1之间^[17]，通过大气化学传输模型估算出青藏高原草甸和草原生态系统的无机氮沉降为2.96 kg N ha^-1 yr^-1。青藏高原高山草原氮沉降的最小临界负荷值为5 kg N ha^-1 yr^-1[18]，土壤微生物功能基因临界值为40 kg N ha^-1 yr^-1[19]。色季拉山位于藏东南雅鲁藏布江地区，印度洋暖湿气流经南亚沿雅鲁藏布江峡谷进入青藏高原，藏东南地区的90.6%气团来自与南亚地区^[20]。因此为了定量估算藏东南高寒草甸的大气氮沉降，本研究在色季拉山进行了定点监测，探讨大气氮沉降的年内动态变化特征。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

色季拉山（93°12′~95°35′E，29°10′~30°15′N）位于青藏高原东南部，雅鲁藏布江中下游区域，是念青唐古拉山南延的余脉，与喜马拉雅山脉的东部山系相连，山脉走向大致为西北向东南，南北延伸约41 km长，东西延伸约32 km宽，海拔2 200 m以上，最高峰海拔5 300 m，气候属于亚高山温带半湿润气候区，植被类型丰富。该区域主要受印度洋暖湿气流影响，降水主要集中在6-9月。植被类型包括针阔混交林、暗针叶林、高山高寒、高山草甸及高山流石滩稀疏植被带^[21]。本研究的采样点设置在西藏林芝高山森林生态系统国家科学野外观测研究站的色季拉高寒草甸观测点上，位于色季拉山的东坡，海拔4 580 m，年平均降水量1 130 mm，年平均温度-0.73 ℃。研究区域主要的草本植物有丛生荽叶委陵菜（Potentilla coriandrifolia var. dumosa Franch.)、圆穗蓼（Bistorta macrophylla Sojak）、高山嵩草（Carex parvula O. Yano）、硬叶风毛菊（Saussurea firma Kitam.）、尼泊尔香青（Anaphalis nepalensis Hand.-Mazz.）、和狮牙草状风毛菊（Saussurea leontodontoides Sch.-Bip.）等^[22]，灌木植物主要是雪层杜鹃（Rhododendron nivale Hook. f.），土壤类型为高山草甸土^[23]。

1.2 样品的采集和分析

收集降水主要采用中环天仪（天津）气象仪器有限公司生产的直径为20 cm的雨量器手动收集（SDM6A，中国天津），雨量器放在没有高大障碍和污染源的宽阔地面，雨量筒口距离地面0.8 m，四周都是草甸，能有效减少来自地面土壤沙尘的污染。使用的雨量计测量范围为0~10 mm，精度为0.1 mm.。每次收集降雨样品为早上8点，然后再取一定体积样品于预先清洗过的50 ml聚乙烯品中，在聚乙烯品上记录降雨时间、地点及降雨量（mm），在实验室中用0.45 μm滤膜(中国天津腾达公司)过滤后放置在-20 ℃冷冻保存直到进行化学分析。分析前，把样品存放在4 ℃的温度中溶解。雨量器在每次收集完样品后都会用去离子水冲洗3次，避免交叉污染。由于海拔高，所以冬季以降雪为主，在冬季的样品呈固态，待收集器中的雪融化时再进行量取样品。在2021年1月-2022年6月期间定期进行收集样品，共收集了降水样品数量28次。

干沉降的收集采用被动采样进行，气态NH₃的采集采用英国爱丁堡生态与水文中心（Centre for Ecology and Hydrology）开发的ALPHA采样器（Adapted Low-cost Passive High Absorption），气态NO₂的采集采用Gradko被动扩散管（英国Gradko国际有限公司）。ALPHA采样器和Gradko被动扩散管安装在距离地面高度1.5 m的宽阔无遮挡的高寒草甸上。样品于每个月月初更换，更换周期为一个月，在2021年2月1日-2022年7月1日期间共采集到样品次数16次。

1.3 样品的分析

降水中的NH₄⁺-N、NO₃^--N和TN采用Smart Chem450间断流动分析仪测定。ALPHA采样器中的NH₃采用10 ml的高纯水进行提取，提取液中的NH₄⁺采用AA3流动分析仪测定。Gradko被动扩散管中的网片取出采用磷酸、磺胺、NEDA的混合溶液进行提取，NO₂^-的浓度选择在542 nm波长下比色测定。

1.4 计算和数据分析

大气氮湿沉降通过分析降水样品来获得，大气氮湿沉降的月或年浓度和沉降通量计算公式如下：

\mathrm{C}=\frac{{\sum }_{\mathrm{i}=\mathrm{1}}^{\mathrm{n}}{\mathrm{C}}_{\mathrm{i}}{\mathrm{P}}_{\mathrm{i}}}{{\sum }_{\mathrm{i}=\mathrm{1}}^{\mathrm{n}}{\mathrm{P}}_{\mathrm{i}}}（1）

C为氮沉降的月或年平均浓度，Ci为第i次降水中的氮浓度，Pi为第i次降雨量。

沉降通量计算公式如下：

\mathrm{D}={\mathrm{P}}_{\mathrm{t}}\times \mathrm{C}\times \mathrm{k}（2）

D为沉降通量，Pt为月或年降雨量，k为单位换算系数，k=100。

大气氮干沉降通量计算方法如下：

\mathrm{F}=\mathrm{C}\times {\mathrm{V}}_{\mathrm{d}}（3）

F为干沉降通量，C为活性氮组分的浓度，V_d为不同类型活性氮组分的干沉降速率。

本研究中使用Excel对所有实验数据进行处理与分析，使用Origin Pro 2021绘图。

2 结果与讨论

2.1 降水量变化特征

图1显示了2021-2022年的年降雨量的分布特征，结果表明2021年年降雨量为1 052 mm，2022年年降雨量为1 208 mm(b)，2022年的降雨量比2021年的降雨量多，但由于缺少前面历史数据的比较，无法确定是否属于正常降雨量年份。2021-2022年的季节平均降雨量如图(a)，春季、夏季、秋季和冬季的降雨量分别为降水量为300.75 mm、629.6 mm、191.4 mm和8.5 mm。研究区的降雨量主要集中在春夏两季，占年降水的82.1%。冬季降水最少，降水量仅有8.5 mm，其次是秋季。

2.2 大气氮湿沉降浓度的季节变化特征

图2显示了色季拉山高寒草甸区大气氮湿沉降浓度的季节变化。（a）NH₄⁺-N季节浓度变化分别介于0.31~0.98 mg L^-1之间，春季的浓度最高，秋季的浓度最低，冬季和夏季的浓度相当。（b）NO₃^--N的季节浓度变化范围介于0.05~0.19 mg L^-1之间，其中冬季浓度远高于其他季节，春季次之，夏季和春季的浓度相当。（c）DON浓度变化分别介于1.15~1.72 mg L^-1之间，其中秋季的浓度相对较高，但季节浓度变化较为不明显。NH₄⁺-N、NO₃^--N和TN的浓度在不同季节均表现出不一样的变化特征，其中在各个季节的浓度皆远高于NH₄⁺-N和NO₃^--N的浓度。此外，NH₄⁺-N的各个季节浓度皆大于NO₃^--N浓度。

2.3 大气氮湿沉降沉降通量季节变化特征

图3显示了色季拉山高寒草甸区大气氮湿沉降通量的季节变化。（a）NH₄⁺-N的季节沉降通量变化介于0.05~3.67 kg N ha^-1之间，呈现明显的季节差异。其中夏季沉降通量最大，春季次之，冬季最小。研究区的NH₄⁺-N的季节沉降通量主要集中在春季和夏季，这两季沉降通量占了总沉降通量的90.6%。（b）NO₃^--N的季节沉降通量变化介于0.02~0.29 kg N ha^-1之间，与NH₄⁺-N的沉降有着相似的季节变化规律，夏季沉降通量最大，冬季最小，春季和夏季沉降通量之和占总沉降通量的83.4%。春、夏、秋和冬季无机氮沉降通量分别为0.07、2.83、3.95和1.51 kg N ha^-1，春、夏秋季最高，秋、冬季最低。（c）DON的季节沉降通量变化范围介于0.10~10.27 kg N ha^-1。夏季的沉降通量明显高于其他季节，占总沉降通量的59.9%。冬季的沉降通量最低，春季和秋季的沉降通量相当。（d）TN的季节沉降通量变化范围介于0.165~14.216 kg N ha^-1之间，夏季沉降通量最高，冬季沉降通量最小。在大气氮湿沉降中DON占总沉降通量的55.2%~82.85%之间，秋季占比最高，其次是夏季。无机氮在氮沉降中的占比在17.2%~44.85%之间。

2.4 大气氮干沉降浓度的季节变化特征

图4显示了色季拉山高寒草甸区大气氮干沉降浓度的季节变化。（a）NH₃季节的浓度变化范围介于0.26~0.92 μg N m^-3之间，其中夏季的浓度最高，春季其次，冬季的浓度最低。（b）NO₂的季节浓度变化范围介于0.41~1.20 μg N m^-3之间，其中夏季的浓度相对较高，秋季浓度最低，但春季、秋季和冬季的浓度相当。相比之下，NH₃和NO₂的夏季的浓度皆是各季节中最高的，但NH₃在冬季较为低，其他季节的浓度相差不大；而NO₂夏季浓度较高，其他季节浓度相差不大。

2.5 大气氮干沉降通量季节变化特征

图5显示了色季拉山高寒草甸区大气氮干沉降通量的季节变化。（a）NH₃的沉降通量范围介于0.10~0.30 kg N ha^-1之间，其中夏季的沉降通量最大，冬季最小。（b）NO₂沉降通量范围介于0.01~0.12 kg N ha^-1之间，由图可以看出夏季的沉降通量远比其他季节的大，存在明显的差异性，其他三个季节的沉降通量大小相当。（c）TN沉降通量范围介于0.10~0.42 kg N ha^-1之间，夏季额沉降通量最大，冬季最小。其中NH₃的沉降通量在春季、秋季和冬季三个季节中占了总干沉降通量96%以上，是大气氮干沉降气体中的主要组成。

3 结论

本研究在2021-2022年对色季拉山高寒草甸区进行大气氮沉降监测，对监测点的大气氮沉降特征进行研究得出以下结论。

色季拉山高寒草甸降水量表现为夏季>春季>秋季>冬季的季节变化规律。在色季拉山高寒草甸大气氮湿沉降浓度中，NH₄⁺-N的浓度季节变化表现为春季>冬季>夏季>秋季的变化趋势，NO₃^--N的浓度季节变化表现为冬季>春季>秋季>夏季的变化趋势。这主要与降雨量和温度有关：降雨量越大，稀释作用越大，浓度也越小；NH₄⁺-N浓度与温度呈正相关关系，而NO₃^--N浓度与温度呈负相关关系^[24]。

在色季拉山高寒草甸大气氮湿沉降通量中，NH₄+-N、NO₃^--N和TN沉降通量均表现出显著的季节差异性，均表现为夏季>春季>秋季>冬季，而DON沉降通量的季节差异性不大。无机氮沉降表现为春、夏季高，秋、冬季低，与长江源区的变化相似，主要与降水量的季节变化有关^[25]。大气氮沉降通量与降水量之间呈正向幂函数关系^[24]，降水量越大，NH₄⁺-N、NO₃^--N-和TN沉降通量也越大。研究发现在湿沉降中的DON占TN在6%~84%之间^[26]，本研究为55.2%~82.85%，可见研究区的DON对氮沉降的贡献率较高。

在色季拉山高寒草甸大气氮干沉降中NH₃和NO₂在季节分布上表现初一定的差异性。NH₃的沉降通量表现为夏季>秋季>春季>冬季的趋势；NO₂沉降通量表现为夏季>春季>冬季>秋季的趋势。此外，四季中的NH₃沉降通量均比NO₂沉降通量大。NH₃在大气停留时间一般小于5天，迁移距离小于50 km^[27,28]，且主要来源于农业排放^[29,30]，研究区NH₃沉降主要来源于当地的农业生产和畜牧养殖。

色季拉山高寒草甸的大气氮沉降主要以湿沉降的方式进入生态系统中。干、湿沉降中的TN在季节变化具有相似的特征，在夏季的沉降通量最大，干、湿沉降通量分别为0.12、14.22 kg N ha^-1。总干沉降通量为0.96 kg N ha^-1，总湿沉降通量24.68 kg N ha^-1，湿沉降通量远远高于干沉降通量。干沉降通产占总沉降的三分之一到三分之二之间^[31-33]，本研究干沉降与总沉降占比低于三分之一。由于研究区受地形影响加上南亚的暖湿气流影响，暖湿气流遇地形抬升形成降水，全年降水较多，所以湿沉降通量占比较高

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基金资助

西藏农牧学院研究生创新项目(YJS2021-25)