西藏三种木材生物质的燃烧特性及动力学分析

Combustion Characteristics and Kinetic Analysis of Three Types of Wood Biomass in Tibet

摘要

为了探讨西藏地区丰富的藏川杨、高山松和川滇高山栎3种木材生物质在燃烧过程中的反应机理，采用热重分析了三种木材的燃烧特性，通过Coats-Redfern积分法研究了其动力学特性。结果表明：3种木材生物质燃烧过程总体趋势一致，可分为失水干燥、生物质燃烧、焦炭燃烧和生物质燃尽共4个阶段，其中挥发分燃烧阶段失重占比最大。根据综合燃烧特性指数，川滇高山栎的燃烧特性最好，其次是藏川杨、高山松；随着升温速率增大，木材生物质的综合燃烧特性指数增大，燃烧速率增大，DTG曲线峰值增大，峰形变宽；藏川杨、高山松和川滇高山栎的最佳反应级数分别为1、2、2，相关系数均大于0.95。燃烧反应活化能从低到高分别为：藏川杨46.10 kJ/mol、高山松70.05 kJ/mol、川滇高山栎85.59 kJ/mol；频率因子从低到高依次为：藏川杨2.25×10⁴ min^-1、高山松3.99×10⁶ min^-1、川滇高山栎2.14×10⁷ min^-1，该研究为优化燃烧过程和提高能源利用效率提供了理论依据。

Abstract

In order to examine the combustion characteristics of three types of wood biomass, namely Populus szechuanica var. tibetica Schneid, Pinus densata Mast, and Pinus densata Mast in the Tibetan region, thermogravimetric analysis is employed to investigate their combustion behavior, while their kinetic properties are studied using the Coats-Redfern non-isothermal integration method. The findings reveal a consistent overall trend in the combustion process of these three wood biomasses, which can be divided into four stages: water loss and drying, biomass combustion, coke combustion, and complete biomass combustion. The stage involving the combustion of volatile components exhibits the highest weight loss proportion. Based on the integrated combustion characteristic index, Pinus densata Mast demonstrates superior combustion characteristics, followed by Populus szechuanica var. tibetica Schneid and Pinus densata Mast. As the heating rate increases, the integrated combustion characteristic index of the wood biomass rises, resulting in increased combustion rates and larger peaks in the DTG curve with broader peak shapes. The optimal reaction orders for Populus szechuanica var. tibetica Schneid, Pinus densata Mast, and Pinus densata Mast are found to be 1, 2, and 2, respectively, with correlation coefficients exceeding 0.95. The activation energies for combustion reactions range from lowest to highest as follows: 46.10 kJ/mol for Populus szechuanica var. tibetica Schneid, 70.05 kJ/mol for Pinus densata Mast, and 85.59 kJ/mol for Pinus densata Mast. Similarly, the frequency factors exhibit an increasing order from lowest to highest, namely 2.25×10⁴ min-¹ for Populus szechuanica var. tibetica Schneid, 3.99×10⁶ min^-1 for Pinus densata Mast, and 2.14×10⁷ min^-1 for Pinus densata Mast. This research provides a theoretical foundation for optimizing the combustion process and enhancing energy utilization efficiency.

Graphical abstract

关键词

生物质 / 热重分析 / 燃烧特性 / 动力学

Key words

biomass / thermogravimetric analysis / combustion characteristics / kinetics parameters

西藏地区位于我国西南部，是国家重要的安全屏障和生态屏障，该地区的生态战略地位十分重要^[1]，但由于特殊的地理环境，导致其生态环境尤为脆弱。“十四五”规划以来，川藏铁路、滇藏铁路等国家重点项目在西藏地区逐步开展，推动了该地区的全面发展^[2]。但近年来，随着西藏社会的发展，该地区能源供应所带来的问题更加突出，其中工业供能以燃烧煤炭、天然气等化石燃料为主，城乡居民特别是农牧民以焚烧牛羊粪、草皮等作为生活能源，这导致了西藏地区生态环境整体上已呈现出中轻度的退化状态，因此在西藏推广新型能源替代工作已刻不容缓。

西藏地区拥有丰富的生物质能源，相较于传统化石能源，生物质能源有着低污染、低排放等优点，而相较于风、光、水等新型能源，生物质能源不受天气、季节等因素影响，可就地利用^[3]，因此大力发展生物质能源可有效缓解该地区能源压力，改善生态环境。但由于西藏地区生物质能源的分布不均，目前该地区使用最广泛的生物质能源为牛羊粪，约占使用量的52.93%^[4]，而居民直接焚烧牛羊粪不仅导致了细菌传播、城乡卫生条件变差、生态环境污染，而且对生物质能源的利用率只有15%左右（根据西藏自治区高原生物研究所测定）^[4]，造成了资源的严重浪费。而由于藏东南地区丰富的森林资源，该地区拥有发达的林业产业，但在林业生产中大量的林业生产剩余物被抛弃，如林业生产中废弃的枝桠、伐根等可回收利用的生物质能源被白白浪费。因此对藏东南林区各种林业生产剩余物进行回收利用，通过研究各种木材生物质的性质，选取合适的木材生物质原料，采用如生物质压缩成型燃料技术等先进技术对其进行处理，替代目前大量使用的牛羊粪等燃料，对提高西藏奇趣生物质能源的燃烧效率，保护西藏地区的生态环境有着重要意义。

本文选取了藏东南地区大量林业生产剩余物中最常见的藏川杨（Populus szechuanica var. tibetica Schneid.）、川滇高山栎（Quercus aquifolioides Rehd. et Wils.）和高山松（Pinus densata Mast.）3种木材，其中国内的川滇高山栎仅分布在海拔2 600～4 000 m西藏周边地区，而由于海拔的变化会间接影响环境的温度、湿度、气压、光强等因素，从而影响树木的代谢生长过程^[5]，因此高原地区同种林木燃烧特性也会与平原地区不同，目前缺乏对相关林木的研究，所以本文三种木材的样本都采集自海拔3000m左右的西藏林芝周边林区。研究方法采用热重分析法对其进行了燃烧特性分析，研究了不同升温速率对其燃烧特性的影响，并利用Coats-Redfern积分法对生物质燃烧动力学参数进行分析，探讨了不同木材生物质的燃烧规律和机理，为西藏生物质能源的选材、开发和燃烧技术提供了重要的理论依据和实践指导。

1 试验材料和试验过程

1.1 试验材料

本次实验所用的高山松、藏川杨和川滇高山栎实验样品来自西藏自治区林芝市，收集样品后，将样品置于干燥环境内7天，实验样品干燥后，将样品磨成粉末状，用100目过滤筛控制样品粒径小于150μm，制得空气干燥基样品。

1.2 元素分析与工业分析

3种木材生物质样品的元素及工业分析结果见表1所示，此检测结果参照标准GB/T 28731-2012。由表1中工业分析结果可知，在空气干燥基态下，3种木材生物质中川滇高山栎的灰分和固定碳含量明显高于藏川杨和高山松，但其挥发分含量最低；藏川杨的挥发分略高于高山松，但高山松的灰分和固定碳含量都略高于藏川杨。由表1中元素分析结果可知，3种木材生物质中N、C、H、S和O元素含量无明显差异，其中S元素3种木材含量相同，表明3种木材都具有低硫特点，燃烧释放的SO₂较少，对环境影响较小。

表2为文献[6～8]中非高原环境下同科属木材生物质样品的元素分析及工业分析结果。对比表1和表2可以看出，由元素分析结果可以看出C元素含量明显升高，H元素含量下降，其余元素无明显规律；工业分析结果中灰分和挥发分无明显规律，但固定碳含量明显增高，这意味着该木材从着火到燃尽的持续时间更长，从而可提供的能量更多。这可能与高原环境有关，虽然海拔梯度已经被认可为影响树木生长的一个重要指标^[5]，但目前关于海拔高度对植物含碳量的影响还没结论，其受海拔影响与植物的品种、树龄、部位等各种因素有关。文献^[9]研究表明红松含碳量与海拔呈明显正相关，尤其是树根部位含碳量随海拔增大而明显增大；文献^[10]研究表明对于毛竹，海拔增加毛竹中灰分提高，纤维素减少；文献^[11]表明水曲柳含碳量与经度有关，与海拔无明显相关关系；文献^[12]分析表明海拔变化时，红桦枝条和叶片的含碳量基本维持稳定状态，证明其与海拔并无明显相关性。

1.3 试验过程

热重实验在同步热分析仪DZ-STA200上进行，采用陶瓷坩埚，实验载气为空气气氛，实验环境约为3 000 m海拔高度，对应气压约为0.7个标准大气压，空气流量为100 mL/min，升温速率分别设为20 K/min、30 K/min、40 K/min；温度范围为室温至900 ℃。为了避免二次反应对样品燃烧失重特性的影响，采用的试样量控制为8～15 mg，后续分析会对重量进行归一化处理。热重实验结束后导出对应的实验数据，使用商业软件Origin对实验数据进行分组处理，通过实验数据绘制木材生物质样品对应的TG-DTG曲线。

2 结果讨论

对3种木材生物质样品按上述实验方法进行实验操作及数据采集。针对实验数据，采用热重-微热重联合定义法^[13-14]对TG-DTG曲线进行分析，得到样品包括着火温度、最大及平均燃烧速率、燃尽温度和综合燃烧特性指数等燃烧特性参数，从而对木材生物质的燃烧性能进行评价。

综合燃烧特性指数S_N表征样品的燃烧性质，S_N^{越大表示样品的燃烧性能越好[15-16]，其计算方法为式（1）。}

S_{\mathrm{N}}=\frac{{\left(\mathrm{d}m/\mathrm{d}t\right)}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}{\left(\mathrm{d}m/\mathrm{d}t\right)}_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}}}{T_{\mathrm{i}}^{\mathrm{2}}{T}_{\mathrm{f}}}（1）

其中：t为时间，min；m为对应时间t时的样品质量；(dm/dt)_max、(dm/dt)_mean分别为最大燃烧速率和平均燃烧速率，%/min；T_i为着火温度，℃；T_f为燃尽温度，℃。对于样品的着火温度T_i，本文采用TG-DTG切线法确定：在TG-DTG曲线图中，定义DTG曲线的最大峰值点为P，其坐标为（T_p，(dm/dt)_max）)。过点P做x轴的垂线，该垂线与TG曲线相交于点O，过点O做TG曲线的切线，该切线与TG曲线初始水平线交点I，点I的横坐标即为着火温度T_i。对于燃尽温度T_f，本文将样品失重率占总失重率98%时对应的温度定义为燃尽温度。

平均燃烧速率（dm/dt）_mean按式（2）计算：

{\left(\mathrm{d}m/\mathrm{d}t\right)}_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}}=\beta \frac{{\alpha }_{\mathrm{i}}-{\alpha }_{\mathrm{f}}}{T_{\mathrm{f}}-T_{\mathrm{i}}}（2）

其中：β为升温速率，℃/min；α_i为温度达到着火温度T_i时对应的样品剩余质量分数，%；α_f为温度达到燃尽温度T_f时对应的样品剩余质量分数，%。

2.1 不同种类的燃烧特性分析

图1为固定升温速率β=20℃/min时，3种木材生物质样品燃烧过程的TG-DTG曲线。由图1可知，3种样品的TG-DTG曲线总体趋势相似，可大致分为4个阶段：①失水干燥阶段，温度区间大致为50 ℃～150 ℃，时间区间约为2～7 min。该阶段主要是样品中水分的挥发，从而导致样品的失重，在DTG曲线中存在明显的失水峰值，样品中水分含量越大，该失水峰值越大。3种生物质的失水峰值及对应温度从低到高分别为：高山松2.50 %/min（76.9 ℃），川滇高山栎2.50 %/min（88.1 ℃），藏川杨2.87%/min（78.2 ℃）。②挥发分燃烧阶段，温度区间大致为200 ℃～400 ℃，时间区间约为9～19 min，该阶段主要是生物质样品中的纤维素、半纤维素、木质素等组分的析出、挥发和燃烧，在木材生物质燃烧过程中，该阶段的失重峰值最高，失重占比最大，其失重率约占总失重率的50%。3种生物质的失重峰值从低到高分别为：高山松19.65 %/min（342.4℃），川滇高山栎22.06%/min（317.3℃），藏川杨22.19 %/min（341.9 ℃）。③焦炭燃烧阶段，温度区间大致为450 ℃～550 ℃，时间区间约为22～27 min，该阶段主要是剩余的生物质组分以及与氧气接触的焦炭的燃烧所导致的失重。该阶段的失重峰值高于失水阶段，但低于挥发分燃烧阶段，主要是因为生物质挥发燃烧速率高于固定碳。3种生物质的失重峰值从低到高分别为：川滇高山栎5.47 %/min（391.9 ℃），藏川杨6.99 %/min（440.2 ℃），高山松7.42 %/min（458.2 ℃）。④燃尽阶段，温度区间大致为550 ℃～900 ℃，该阶段生物质近乎燃尽，即木材约27 min后燃尽，此时炉内主要为灰分残渣，随温度的上升，无明显失重，DTG曲线中失重速率趋近于0 %/min。

表3为3种木材生物质样品的燃烧特性参数。由表3中各项参数数值可知，川滇高山栎的着火温度最低，高山松和藏川杨的着火温度相似；藏川杨的燃尽温度最低，其次是川滇高山栎，高山松的燃尽温度较高，可能因其生物质含量较高；藏川杨的最大燃烧速率及平均燃烧速率最高，其次是川滇高山栎，高山松的最大燃烧速率及平均燃烧速率最低。根据表3中综合燃烧特性指数S_N可知，川滇高山栎的燃烧特性最好，其次是藏川杨，高山松最差。

表4为文献数据与实验数据对比结果。文献^[17]实验环境同为空气气氛但非高原环境，升温速率保持20 ℃/min，对比可知由于高原低压环境，氧气浓度较低，因此木材着火温度更高；在挥发分相近时，低压环境更有利于挥发分的析出，因此低压环境下最大燃烧速率更高，这与文献^[18]所得结论相符合。

2.2 不同升温速度下的燃烧特性分析

选取综合燃烧特性指数最好及最差的川滇高山栎、高山松为例。图2-3分别为木材生物质样品在不同升温速率β=20、30、40 ℃/min条件下对应的TG与DTG曲线。由图3可知，不同升温速率β=20、30、40 ℃/min条件下川滇高山栎对应的最大燃烧速率及对应温度分别为：22.06 %/min（317.3 ℃）、28.41 %/min（329.2℃）、35.56 %/min（331.1 ℃），高山松对应的最大燃烧速率及对应温度为：19.65 %/min（342.4 ℃）、22.79 %/min（358.9 ℃）、27.40 %/min（364.2 ℃）。可以看出，随着升温速率增大，图3中DTG曲线的峰值增大、峰形变宽，主要因为随着升温速率增大，燃烧速率增大，生物质的燃烧更加充分。

表5为不同升温速率下川滇高山栎和高山松的燃烧特性参数。由表5可知，当升温速率β由20 ℃/min增大到40 ℃/min时，高山松的综合燃烧特性指数S_N由3.37×10^-6增大到8.58×10^-6；川滇高山栎的S_N由4.83×10^-6增大到1.38×10^-5。随着升温速率β的增大，木材生物质的燃烧特性指数增大，说明升温速率的增大有助于改善木材生物质的燃烧特性，并且燃烧特性指数增大的趋势与平均燃烧速率、最大燃烧速率的变化趋势一致。

2.3 燃烧动力学分析

生物质的燃烧反应可总结为一种气固反应，生物质在燃烧过程中由固体转变为固体+气体的形式，因此可用式（3-4）对燃烧过程进行表示^[19]。

\frac{\mathrm{d}\alpha }{\mathrm{d}t}=k\left(T\right)f\left(\alpha \right)（3）

\alpha =\frac{m_{\mathrm{0}}-m}{m_{\mathrm{0}}-m_{\mathrm{1}}}\times \mathrm{100}\mathrm{\%}（4）

其中：α为转化率，%；f(α)表征动力学机理函数；k为由温度T确定的反应速率常数；m₀为热重实验反应前样品的质量，mg。进一步根据Arrhenius方程k\left(T\right)=A{e}^{-\frac{E}{RT}}^[20]，式（3）可表示为式（5）。

\frac{\mathrm{d}\alpha }{\mathrm{d}t}=A{e}^{-\frac{E}{RT}}{\left(\mathrm{1}-\alpha \right)}^n（5）

其中：R为气体常数，取8.314J/(mol·K)；A为频率因子，min^-1；E为燃烧反应活化能，kJ/mol；T为热力学温度，Kl；n为反应级数，由于工程中确定n的值非常复杂，因此往往将热解反应默认为一级反应，根据Arrhenius方程可知这是不准确的，本文后续将确定n的值对样品燃烧动力特性的影响。

采用Coats-Redfern积分法对式（5）进行处理可得式（6）。

\left\{\begin{array}{l}\mathrm{l}\mathrm{n}\left|\frac{\mathrm{l}\mathrm{n}(\mathrm{1}-\alpha )}{T^{\mathrm{2}}}\right|=\mathrm{l}\mathrm{n}\left(\frac{AR}{E\beta }\left(\mathrm{1}-\frac{\mathrm{2}RT}{E}\right)\right)-\frac{E}{RT},n=\mathrm{1}\\ \mathrm{l}\mathrm{n}\left|\frac{\mathrm{1}-{(\mathrm{1}-\alpha )}^{\left(\mathrm{1}-n\right)}}{T^{\mathrm{2}}(\mathrm{1}-n)}\right|=\mathrm{l}\mathrm{n}\left(\frac{AR}{E\beta }\left(\mathrm{1}-\frac{\mathrm{2}RT}{E}\right)\right)-\frac{E}{RT},n\ne \mathrm{1}\end{array}\right.（6）

在式（6）中，根据本实验温度设置范围，\left(\mathrm{1}-\frac{\mathrm{2}RT}{E}\right)\approx \mathrm{1}，因此可将\mathrm{l}\mathrm{n}\left(\frac{AR}{E\beta }\left(\mathrm{1}-\frac{\mathrm{2}RT}{E}\right)\right)视为常数。令y=\mathrm{l}\mathrm{n}\left|\frac{\mathrm{l}\mathrm{n}(\mathrm{1}-\alpha )}{T^{\mathrm{2}}}\right|或y=\mathrm{l}\mathrm{n}\left|\frac{\mathrm{1}-{(\mathrm{1}-\alpha )}^{\left(\mathrm{1}-n\right)}}{T^{\mathrm{2}}(\mathrm{1}-n)}\right|，x=\frac{\mathrm{1}}{T}，a=-\frac{E}{R}，b=\mathrm{l}\mathrm{n}\frac{AR}{E\beta }，则式（6）可以化为线性函数：y=ax+b。根据实验数据，对于不同的反应级数n，可以绘制y对于x的函数图像。根据线性回归拟合，得到y=ax+b在对应反应级数n下的具体形式及相关系数R²，从而可通过拟合方程的斜率a，截距b计算得到样品的燃烧动力学参数反应活化能E，频率因子A。

根据图1中TG-DTG曲线，生物质失重主要为②挥发分燃烧阶段③焦炭燃烧阶段，因此选取合适温度范围同时包含两个阶段（低温热解和高温热解）的燃烧动力学特性。选取不同反应级数n进行线性回归拟合，得到3种木材生物质样品动力学拟合曲线如图4所示。动力学拟合曲线对应的拟合方程如表6所示。

对于3种木材生物质样品，线性拟合相关系数R²与反应级数n的关系由表6可知，其中R²更接近于1时对应的反应级数n为最佳反应级数。选取最优反应级数n，使3种木材生物质样品R²均达到最大值，可以更加准确的拟合3种木材的燃烧动力学模型。结合式（6），利用拟合方程的斜率a，截距b对燃烧动力学参数进行求解，如表7所示。

最优反应级数对应拟合方程如表7所示，根据线性方程可求得3种木材生物质样品的最佳反应级数分别为：藏川杨n=1、高山松n=2、川滇高山栎n=2，此时对应相关系数R²均大于0.95；燃烧反应活化能从低到高依次为：藏川杨46.10 kJ/mol、高山松70.05 kJ/mol、川滇高山栎85.59 kJ/mol；频率因子从低到高依次为：藏川杨2.25×10⁴ min^-1、高山松3.99×10⁶ min^-1、川滇高山栎2.14×10⁷ min^-1。从反应活化能E分析，活化能低代表着生物质易于着火燃烧，因此藏川杨更为易燃，川滇高山栎燃烧所需能量更高，燃烧更为困难。从频率因子A分析可以得到，川滇高山栎燃烧比藏川杨、高山松剧烈得多。此外，从表7可知，反应活化能与频率因子变化趋势一致。

3 结论

本文通过对藏川杨、高山松和川滇高山栎3种生物质样品进行热重实验和燃烧动力学分析，得到以下主要结论。

（1）当升温速率恒定，3种木材生物质样品燃烧的TG-DTG曲线总体趋势一致，大致可分为失水干燥、生物质燃烧、焦炭燃烧和生物质燃尽4个阶段，其中干燥、生物质燃烧和焦炭燃烧3个阶段各有至少1个失重峰值，挥发分燃烧阶段失重占比最大，超过总失重的50%。

（2）采用TG-DTG联合定义法对3种木材生物质的燃烧特性进行评价，其中着火温度最低的是为冈木，燃尽温度最低的为藏川杨，最大燃烧速率及平均燃烧速率最高的为藏川杨，根据综合燃烧特性指数，川滇高山栎的燃烧特性最好，其次是藏川杨，高山松最差。

（3）随着升温速率的增大，木材生物质的综合燃烧特性指数增大，燃烧速率增大，DTG曲线的峰值增大，峰型变宽，当升温速率从20 ℃/min升为40 ℃/min时，川滇高山栎的燃烧特性指数由4.83×10^-6增大到1.38×10^-5、最大燃烧速率从22.06 %/min升为35.56 %/min，增大约60%；高山松的综合燃烧特性指数S_N由3.37×10^-6增大到 8.58×10^-6、最大燃烧速率从19.65 %/min升为27.40 %/min，增大约40%。

（4）采用Coats-Redfern积分法对3种木材生物质燃烧动力学特性进行分析，结果表明对于藏川杨、高山松和川滇高山栎最佳反应级数n分别为1、2、2，此时相关系数均大于0.95，线性拟合方程更准确地描述所研究木材的燃烧动力学模型，且各样品的燃烧反应活化能从低到高依次为：藏川杨46.10 kJ/mol、高山松70.05 kJ/mol、川滇高山栎85.59 kJ/mol；频率因子从低到高依次为：藏川杨2.25×10⁴ min^-1、高山松3.99×10⁶ min^-1、川滇高山栎2.14×10⁷ min^-1，结果表明藏川杨更易于燃烧，川滇高山栎燃烧更为剧烈。

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基金资助

农林废弃物综合再利用技术研究与示范(XDHZ-2020-02)