过渡金属吸附及缺陷对碳纳米管电子结构调控的第一性原理计算

摘要

【目的】碳纳米管(CNT)因其独特的高稳定性、极高的载流子迁移率和超薄结构是新一代超越传统硅基芯片的候选半导体材料.然而，在CNT制备的过程中不可避免地存在一定浓度的缺陷以及过渡金属残留，而CNT的结构缺陷及表面残留金属可能对其电子结构产生严重影响.【方法】该文采用第一性原理计算方法系统研究(16, 0)CNT的单空位(SV)缺陷、双空位(DV)缺陷、Stone-Wales (SW)缺陷以及残留金属(如Fe、Co、Ni和Cu等)对CNT电子结构的影响规律.【结果】研究结果表明，SV和DV缺陷形成能较大，而SW缺陷形成能较小相对容易形成，且不同类型缺陷均会在CNT禁带中产生缺陷能级，导致带隙减少.其次，过渡金属吸附在有/无缺陷的CNT表面均向CNT注入电子，严重影响其电子结构及带隙.重要的是，大部分情况下缺陷会导致过渡金属与CNT耦合增强，电荷转移增加.最后，Fe、Co和Cu与CNT耦合表现出明显的自旋极化，而Ni与CNT耦合则几乎不会产生自旋极化.【结论】研究为揭示过渡金属、缺陷与CNT相互作用机理，制备高质量的CNT提供了理论支持.

关键词

第一性原理计算 / 碳纳米管 / 缺陷 / 电子结构 / 过渡金属