基于脉冲微孔喷射法的微滴按需调控及直接沉积凸点研究

Droplet-on-demand and direct deposition of bumps based on pulsated orifice ejection method

摘要

微滴喷射的稳定性和微滴尺寸的按需制备是实现芯片封装中凸点直接制备的重要前提。采用脉冲微孔喷射法（POEM）进行SAC305商用无铅焊料的喷射实验，探究了微滴喷射过程中，脉冲波形、传动杆与微孔的距离和微孔直径等工艺参数相互作用对喷射稳定性和粒子尺寸的影响，对制得焊球的表面及组织形貌、成分和相组成进行了分析。结果表明，通过协同关键工艺参数能够实现微滴的稳定喷射及尺寸的按需调控，目标粒径与实际尺寸偏差在4%以内，能够满足凸点制备稳定按需的前提条件。微滴凝固过程中的温度变化结果表明，氩气氛围中的冷速远低于氦气氛围，因此组织更粗大。结合上述结果，直接在纯铜板上制备凸点，形成了冶金层，表明了该技术的可行性，为凸点的直接制备提供了一种新途径。

Abstract

The stability of micro-droplet ejection and size on-demand are important prerequisites for the direct preparation of bumps in chip packaging. The ejection experiment of SAC305 commercial lead-free solder is carried out by pulsated orifice ejection method （POEM）. The effects of the interaction of parameters such as the pulse waveform， the distance between the transmission rod and the orifice and the orifice， diameter on the ejection stability and particle size during the droplet ejection process are investigated. The surface morphology and microstructure， composition， and phase composition of the solder ball are analyzed. The results show that the stable ejection of droplets and the control of size-on-demand can be realized by coordinating the key process parameters. The deviation between the target particle size and the actual size is within 4%， which can meet the needs for the stable on-demand preparation of bumps. The results of temperature change during droplet solidification show that the cooling rate in the argon atmosphere is much lower than that in the helium atmosphere， so the microstructure is coarser. Combined with the above results， the bumps are directly deposited on the copper plate to form a metallurgical layer， which shows the feasibility of the technology and provides a new way for the direct preparation of bumps.

Graphical abstract

关键词

脉冲微孔喷射法 / SAC305 / BGA焊球 / 凸点制备

Key words

pulsated orifice ejection method / SAC305 / BGA solder ball / preparation of bumps

球栅阵列（ball grid array，BGA）封装中的互连焊点起着电气连接、机械支撑和导热的作用，是系统中非常关键的部分^［1-2］。焊点的制备是将制备好的焊球，通过植球、回流焊等工序与焊盘结合形成凸点。对于一些热敏元件由于其不能承受回流焊的温度，无法通过该方法实现焊点的制备。由于激光具有局部加热和易于自动化生产的特点，因此激光植球^［3-4］也被广泛应用于焊点制备。但该方法中送球和植球工艺需分步进行，且每制备一个焊点都需要进行加热、熔化、喷出和再次送球的循环步骤，大幅降低了焊点制备效率。微滴喷射技术^［5-6］由于其可从熔融金属中直接、高效地喷射微滴，具有环保、可制备材料范围广、灵活性高等优点，诸多研究基于这类技术展开， Xiong等^［7］进行了Sn-Pb合金焊料凸点阵列的打印，提出了凸点高度偏差的消除方法；Liu等^［8］基于金属液滴的3D打印技术开展了7075铝合金的印刷实验，并提出了消除热累积不利影响的有效策略；Yi等^［9］采用模拟和实验相结合的方式提出了微滴沉积时内表面缺陷的形成机理及消除机制。微滴喷射打印及其凸点制备技术在微电子和增材制造等领域存在巨大潜力，日益受到人们的广泛关注^［10-11］。

微滴喷射实现焊点直接制备的重要前提是喷射的稳定性和按需制备。Gu等^［12］为增加喷射的稳定性，采用FLUENT模拟与实验相结合的方式探究了工艺参数对喷射性能与液滴直径的影响。Feng 等^［13］自主开发了一种压电微射流喷射装置，优化了驱动波形，结合仿真手段探究了卫星滴产生的临界条件。Chang等^［14］研究了无铅焊料在不同波形和熔体储罐背压下喷射的熔滴行为变化情况。Luo等^［15］采用电磁驱动按需喷射沉积金属液滴，探索了使微滴尺寸减小的工艺参数。上述研究工作阐明了工艺参数对于形成稳定的喷射状态以及微滴的尺寸大小有着重要的影响，但主要是针对单个因素对微滴形成状态和尺寸的影响，并未考虑工艺参数之间的关联，因此难以实现微滴尺寸的精确控制，限制了其在电子封装中的应用。随着电子封装的个性化发展，在一个微电子器件的不同部位有时需要制备不同尺寸的焊点，对粒径的精确调控变得更加重要。

本工作旨在通过基于脉冲微孔喷射法（pulsated orifice ejection method，POEM）^［16-17］原理自行研发的喷射装置对Sn-3.0Ag-0.5Cu（SAC305）商用无铅焊料进行喷射实验，探究了微滴喷射过程中，脉冲波形、传动杆与微孔之间的距离（杆距，rod distance）和孔径等工艺参数及耦合作用对喷射稳定性和焊球粒径的影响，并分析焊球的表面及组织形貌、成分和相组成等。与此同时，结合微滴凝固冷却过程中的温度变化，直接在纯铜板上制备凸点，验证该方法的可行性。

1 实验材料与方法

焊球和凸点制备所采用的装置基本原理如图1所示。该装置主要由喷射系统、气保护系统、温控系统和收集系统四个部分组成。实验所用材料为常用的商用无铅焊料SAC305，实际成分如表1所示。

将铸态焊料装入坩埚，利用机械泵对腔体抽真空，随后再充入He或Ar气，使整个制备环境处于惰性气氛保护中。加热器升温至280 ℃后保温15 min确保焊料完全熔化且成分均匀，再调节微距调节器使传动杆下降至微孔附近后进行脉冲波形设定，由波形发生器产生的波形信号经波形放大器放大后施加给压电陶瓷，压电陶瓷带动传动杆在微孔附近的熔体处产生有规律的局域扰动，使熔体突破表面张力产生的附加压力的束缚，喷射出一定体积的微滴，在落管中完成无容器凝固，最后进行收集。

本实验采用的波形如图2所示，周期（T）决定了喷射的频率。每个梯形波可根据时间划分为上升沿（t_up）、保持沿（t_hold）和下降沿（t_down）三个阶段，分别对应传动杆下降、保持和还原三个过程。实验所需设定的具体参数如表2所示，通过调控脉冲波形、杆距和孔径等关键参数可调控喷射稳定性，并按需制备不同尺寸的焊球，采用0.6 m的落管对焊球进行收集。直接喷射沉积凸点工作在1 mm厚的纯铜（Cu≥99.99%，质量分数）板上进行，由于铜板的导热速度较快，如果铜板温度过低，微滴在接触铜板时凝固速度过快，两者之间不能形成良好的冶金结合。因此，为促进微滴与铜板间更好地形成冶金层，沉积前对铜板进行5 min的预热处理。

收集的粒子用光学显微镜（OM，LV100NPOL）拍摄光学图片，用WinRoof2018图像分析软件对光学图片进行分析，统计平均粒径、标准差、圆球度等相关参数。制得的焊球及凸点分别用环氧树脂镶嵌、打磨、抛光， 用体积分数为2%盐酸、3%硝酸和95%的酒精混合溶液进行腐蚀。通过理论计算微滴下落过程中的温度变化进行冷速分析。采用扫描电子显微镜（SEM，SU5000）对焊球、凸点的表面形貌和截面组织进行表征，利用扫描电子显微镜自带的能谱（EDS）进行成分分析。用X射线衍射仪（XRD，D8 Advance）进行组成相分析。

2 结果与分析

2.1 工艺参数对喷射稳定性和焊球粒径的影响

POEM进行微滴喷射的三个关键工艺参数分别为脉冲波形、杆距和孔径。波形t_up决定传动杆向下运动的速度，进而改变了振动冲击时的动能对稳定喷射的杆距范围和焊球粒径产生影响，是喷射最为关键的阶段，因此，波形的讨论主要针对t_up来进行。杆距影响动能在传递过程中的变化。孔径决定了微孔处熔体表面张力所引起的附加压力，因此三个关键参数相互耦合实现微滴的稳定、均匀喷射，是制备单分散焊球和凸点的首要前提条件。

为探究三个关键参数之间的耦合关系，实验的喷射频率选用20 Hz，选择不同孔径（145、280 µm和430 µm）和t_up（150 µs和200 µs）进行实验，图3为稳定喷射的杆距范围。粉色和蓝色区域分别为t_up=150 µs和t_up=200 µs条件下的稳定喷射范围，由图3可知，每个孔径和t_up都对应一个稳定喷射的杆距上限和下限。因为杆距影响动能传递，如果杆距过大，高于喷射上限，动能在向微孔传递的过程中由于液体黏度影响而消耗过大，传递的功不能满足克服微孔处熔体表面张力所引起的附加应力的要求，微滴无法喷射出来；反之，如果杆距过小，低于喷射下限，动能损耗较少，传递到微孔处的功较大致使微滴喷射散乱不稳定，无法实现单分散微滴喷射。由图3还可以看出，与t_up=200 μs相比，t_up=150 μs的杆距上限、下限均更大，这是因为t_up决定传动杆的运动速度，t_up变短意味着传动杆以更快的速度达到振动的位移，动能增加，因此为满足喷射所适宜的能量，势必需要增加杆距来增大传至微孔过程中的动能消耗。除了t_up会影响稳定喷射的杆距范围外，孔径也对稳定喷射的杆距范围产生影响。随孔径增大，杆距的上限、下限均呈现减小的趋势。这说明如果要制得更大粒径的焊球，需要更多的动能转化为微滴形成所需表面能，因此除增大孔径减小喷射阻力外，还需要减小杆距以降低损耗才能满足喷射需求。

为探究杆距对粒径大小和均匀性的影响，在图3的稳定喷射杆距范围内，分别在不同t_up和孔径下进行实验，制得的焊球粒径如图4所示。由图可知，当t_up和孔径不变时，随着杆距的增大，粒径减小，这是因为杆距增大，能量损耗增多，克服微孔处束缚后能够用于形成微滴表面的能量减小，微滴粒径减小。此外，由图4还可以看出，t_up=150 µs相比于t_up=200 µs稳定喷射杆距增大，且随着杆距增大，曲线变得更平缓，说明杆距增大到一定程度后对粒径的影响减小，在孔径为280 μm时情况尤为明显，杆距在0~1 mm变化时粒径可由318 μm减小至213 μm，而当杆距在1~2 mm处变化时，粒径仅能由235 μm减小至207 μm。另外，随着孔径的增大，杆距与粒径的曲线趋势变得更陡峭，说明杆距对粒径的影响随孔径的增大变得更加显著。从制球和粒径调控角度来说，平缓的趋势更利于粒径的调控，因为杆距的影响越缓和也说明实验条件变化对粒径变化的影响越小，更易制得接近目标直径的焊球，但由于杆距增大的同时粒径的调控范围也减小了，因此需结合实际的需求来选取适合的条件。由图4还可以看出，在同一孔径和杆距下，与t_up=200 µs相比，t_up=150 µs时焊球粒径更大，这是由于传动杆下落速度加快，动能的增加，使得用于形成微滴的表面能增加。图4还表明，在145，280，430 μm孔径下能够制得的焊球粒径范围分别为140~220，200~320，255~380 μm。由此可以看出孔径是决定粒径的最主要因素，但通过t_up和杆距的变化可以实现不改变孔径的条件下对粒径进行100 μm左右的调控，从而制得所需目标粒径。

工业上，粒径为150、250 μm和350 μm的 BGA焊锡球是常用规格。对标这些粒径，本工作分别采用孔径145 μm，t_up=150 μs，杆距2.33 mm；孔径280 μm，t_up=200 μs，杆距0.5 mm和孔径430 μm，t_up=200 μs，杆距0.2 mm三种条件进行焊球粒径调控实验。不同粒径焊球表面形貌分别如图5（a-1）~（c-1）所示，由图可以看出焊球尺寸均匀且具有光洁的表面。实验制得焊球平均粒径（mean particle size，MPS）、粒径分布（particle size distribution，PSD）、标准差（standard deviation，SD）和球形度统计（sphericity，SPHT）如图5（a-2）~（c-2）所示，焊球的平均粒径分别为152.4，249.5 μm和352.5 μm，与目标粒径的偏差小于4%。同时还可以看出，焊球具有粒径分布范围窄、球形度高等特点。可见，POEM具有较好的喷射稳定性，制得焊球尺寸精度高，通过工艺参数的调控，完全满足直接稳定按需喷射沉积凸点的前提条件。

2.2 焊球下落过程的温度计算

微滴喷出后凝固冷却过程不仅影响焊球的表面形貌和凝固组织，还对凸点沉积时微滴和焊盘结合情况产生至关重要的影响，但现有实验手段难以直接测量微滴喷出飞行过程中温度变化情况，因此本工作对微滴温度变化进行模拟计算^［16-18］。由于微滴尺寸较小，在模拟计算时提出两点假设：微滴内部温度均匀且仅通过表面换热；环境温度为25 ℃。计算中所涉及的热物性参数如表3所示^{［17，19］}。微滴在下落的过程中初始速度及温度变化情况可由式（1）~（3）表示。

Q_{\mathrm{0}}=\frac{V_{\mathrm{d}\mathrm{r}\mathrm{o}\mathrm{p}\mathrm{l}\mathrm{e}\mathrm{t}}}{t}（1）

v_{\mathrm{0}}=\frac{Q_{\mathrm{0}}}{A}（2）

\frac{\mathrm{d}T}{\mathrm{d}t}=-\frac{\mathrm{6}h}{\rho C_{\mathrm{S}\mathrm{A}\mathrm{C}}d}\left(T-T_{\mathrm{s}\mathrm{u}\mathrm{r}}\right)-\frac{\mathrm{6}\epsilon \sigma }{\rho C_{\mathrm{S}\mathrm{A}\mathrm{C}}d}(T^{\mathrm{4}}-T_{\mathrm{s}\mathrm{u}\mathrm{r}}^{\mathrm{4}})（3）

式中：Q₀为单位时间通过微孔的流量；V_droplet为微滴的体积；t为喷射时间，取t_up=150 μs；v₀为初始喷射速度；A为喷口处微孔的面积；ρ为焊料的密度；h为气体对流换热系数；C_SAC为焊料的质量热容；d为焊球直径；T为实际温度；T_sur为环境温度；ε为发射率；σ为斯蒂芬波尔兹曼常数。

微滴从微孔喷出后，其凝固冷却过程均可根据温度与熔点的关系划分为三个阶段，如图6所示。第一阶段，微滴温度高于熔点，处于完全液态，主要通过对流和辐射散热，自身温度降低；第二阶段，微滴温度与熔点相同，由液态逐渐转变为固态，虽向外散热但由于相变潜热释放使温度保持不变，直至凝固完成；第三阶段，微滴的温度低于熔点，完全成为凝固粒子，温度继续降低。由图6（a）可以看出，粒径较小的微滴在更短的时间内达到液固混合相线，冷速更快。这是因为随着粒径的减小，微滴的比表面积增大，所具有的对流换热条件比大尺寸粒径更好，可以在更短的时间内完成凝固。对比图6（a），（b），相同尺寸的粒子，在氩气中所需凝固时间远长于在氦气中所需时间。例如，350 µm粒子，在氦气中完全凝固所需的时间为0.1264 s，而在氩气中为0.6087 s，约为氦气中的5倍，这是由于氦气的热导率远高于氩气，因此对流换热系数更高，凝固速度更快。

结合式（1）和式（2）所得的微滴下落的初始速度和图6中的凝固开始点和结束点的时间，可以计算出微滴凝固开始点和结束点的距离，结果如图7所示。可以看出，随粒径的增大，无论在Ar气中还是He气中，所需要的凝固距离显著增加，He气氛下冷速较快，150 μm粒子在距离喷口3 mm处附近即开始凝固，23 mm处凝固基本完成。在进行焊球的制备时，需确保收集的距离大于凝固结束点才能得到表面光滑无缺陷的焊球，选用高度大于凝固结束点距离的落管收集。而在制备凸点时，如果微滴表面开始凝固将会影响微滴与铜板之间界面的结合情况，因此为确保微滴和铜板间形成良好的冶金结合，选用的沉积距离小于凝固初始点的距离。He气氛围下250 μm粒子的凝固初始点的距离为11.2 mm。由于本工作用于制备凸点的微滴尺寸大于250 μm，为确保在凝固开始前沉积，采用预收集盘进行凸点制备，沉积距离选择在5 mm左右。

凸点沉积不仅与沉积距离有关，还与微滴单点重复定位精度有关。为验证在较高频率下的定位精度，参照图7数据以及在凝固结束点前均可进行沉积的事实，分别选用20、50 Hz和100 Hz喷射频率直接在距离喷口6 cm处的预收集盘上进行沉积粒子实验，结果如图8所示，从沉积立柱可以看出，不同频率喷射微滴均具有较好的单点重复定位精度。

2.3 焊球及凸点的组织成分分析

He气和Ar气下制备的焊球的表面形貌和金相组织如图9所示。两种气氛下焊球的表面光洁无缺陷，存在部分纹理，组织主要由树枝晶构成。由于在He气下比在Ar气下具有更快的冷速，因此组织更细。另外，在图9还可以看到，焊球内部不同区域组织也存在差别。这可能是微滴在初始形成下落过程中焊球不同部分的过冷度存在较大差异，接近迎风面的区域具有更大的过冷度，导致枝晶生长速度更快^［20］，使得一个焊球有些区域组织细小，有些区域组织粗大。

为进一步探究组织成分的分布情况，对焊球截面进行SEM、EDS和XRD分析。图10为焊球的截面扫描图，可以看出其中不存在明显的块状金属间化合物 （intermetallic compound，IMC），对其进行局部放大如图10（b）选取5个点进行EDS成分分析，结果如表4所示。由表4可知，略显凸起的块状组织中为不含Ag/Cu的β-Sn相（A，B点处），Ag和Cu以共晶相的形式填充于β-Sn相周围（C，D/E点处）。图11为350、250 μm和150 μm 粒径SAC305焊球的XRD图谱，由图谱可知不同尺寸焊球的主要构成均为β-Sn相和Ag₃Sn相，由于Cu₆Sn₅含量极少，难以通过XRD图谱确定其存在。

由于He气下焊球截面组织比Ar气下更加细小，为初步验证凸点直接沉积的情况，选择在He气氛围中进行。参照图7的凝固初始点选择距喷口下方约5 mm处进行凸点制备，制得的凸点呈现半球形，凸点表面存在波纹，波纹在底部间隔较大，顶部间隔较小，如图12所示。这是由于当微滴喷射到基板时具有一定的动能，在和表面自由能转化时导致了微滴在基板上的动态铺展和振荡^［21］，而且纯铜板具有较高的导热系数，使得凸点的凝固时间较短，振荡还未停止凝固即完成，因此形成波纹。有研究表明，波纹之间的间隔大小取决于凝固前沿的上移速度和剩余液滴的振荡周期的乘积 ^［22］，由于微滴底部与铜板相接触，凝固速度与顶部存在差异，微滴顶部的凝固速度更小，凝固前沿的上移速度更小、剩余液滴的振荡周期更短，因此顶部的波纹间隔更小。

将凸点连同沉积铜板镶嵌到树脂中进行研磨，抛光腐蚀后的截面扫描图如图13（a）所示。由图可以看出，凸点中的不同部位组织差别较大，靠近铜板附近组织细小，远离铜板的组织较大且有一定取向，沿着垂直于沉积铜板平面的方向生长，没有明显的大块状IMC析出，过大过厚的IMC层将影响凸点的可靠性^［23］。对界面附近进行局部面扫，其结果如图13（b）所示，Ag和Cu主要以细小的颗粒状IMC形式分布在焊料基体中。对界面处进一步放大，如图13（c）可以观察到界面处存在一层IMC，在界面附近选取一点进行EDS点扫发现Cu和Sn比例接近Cu₆Sn₅ ，与刘璐等^［24］不涂覆助焊剂的钎焊接头处IMC成分相符。对界面处EDS进行线扫，结果如图13（d）所示，发现存在1 µm左右的过渡阶段，说明SAC305微液滴与铜结合形成了冶金层，验证了该方式进行焊点直接沉积的可行性，需要说明的是，实验室工作中选用纯铜板导热速度过快，微滴沉积到铜板上降温较快，因此冶金结合层相对较薄，但在焊盘上或者铜板进行加热保温的条件下，有望更好地调控冶金层厚度、结合情况及表面形态，使POEM直接沉积凸点技术进一步发展。

3 结论

（1）随着t_up的缩短、杆距的减小和孔径的增大，焊球粒径增大。t_up、杆距和孔径三者之间相互关联，t_up的增长或是孔径的增大均会使稳定喷射的杆距减小，三者协同作用可实现微滴的稳定喷射，制备均匀、粒径可控且目标粒径与实际尺寸偏差为4%以内、表面光洁的焊球，焊球组织由初生的β-Sn相和共晶相构成。

（2）微滴在氩气氛围中的冷速远低于氦气氛围，其组织较氦气中的更为粗大。计算了不同气氛中不同尺寸焊球的凝固开始点与喷口的距离，为沉积凸点距离的范围选取提供依据。

（3）通过POEM直接制备凸点，对其截面进行观察发现在焊料与铜板的界面处生成了一层IMC冶金层，验证了POEM进行焊点直接制备的可行性。

参考文献

[1] 李望云，秦红波， 周敏波， 电-力耦合作用下Cu/Sn-3.0Ag-0.5Cu/Cu微焊点的拉伸力学性能和断裂行为 ［J］. 机械工程学报，2016， 52（10）：46-53.

[2] LI W Y， QIN H B， ZHOU M B，et al. Mechanical performance and fracture behavior of microscale Cu/Sn-3.0Ag-0.5Cu/Cu joints under electro-tensile coupled loads ［J］. Journal of Mechanical Engineering，2016，52（10）：46-53.

[3] 王志海，钱江蓉，兰欣， 纳米压痕法测量SAC305焊料的力学性能 ［J］. 电子元件与材料，2020，39（6）：72-78.

[4] WANG Z H， QIAN J R， LAN X， et al. Characterization of mechanical properties of solder joints using nanoindentation method ［J］. Electronic Components and Materials，2020，39（6）：72-78.

[5] REINL S. Diode lasers used in plastic welding and selective laser soldering-applications and products ［J］. Physics Procedia，2013，41：234-240.

[6] HIROSHI N， NORIYA I. Formation and growth of intermetallic compound layers at the interface during laser soldering using Sn-Ag-Cu solder on a Cu pad ［J］. Journal of Materials Processing Technology，2015，215：6-11.

[7] LIU Q， ORME Q. High precision solder droplet printing technology and the state-of-the-art ［J］. Journal of Materials Processing Technology 2001，115（3）：271-283.

[8] HU Z J， LI S J， YANG F，et al. Formation and elimination of satellite droplets during monodisperse droplet generation by using piezoelectric method ［J］. Micromachines，2021，12（8）：921.

[9] XIONG W， QI L H， LUO J，et al. Experimental investigation on the height deviation of bumps printed by solder jet technology ［J］. Journal of Materials Processing Technology，2017，243：291-298.

[10] LIU M L， YI H， CAO H J，et al. Heat accumulation effect in metal droplet-based 3D printing： evolution mechanism and elimination strategy ［J］. Additive Manufacturing，2021，48：102413.

[11] YI H， QI L H， LUO J，et al. Hole-defects in soluble core assisted aluminum droplet printing： metallurgical mechanisms and elimination methods ［J］. Applied Thermal Engineering，2019，148：1183-1193.

[12] LEE T M， KANG T G， YANG J S，et al. Gap adjustable molten metal DoD inkjet system with cone-shaped piston head ［J］. Journal of Manufacturing Science and Engineering，2008，130（3）：031113.

[13] GILANI N， ABOULKHAIR N T， SIMONELLI M，et al. Insights into drop-on-demand metal additive manufacturing through an integrated experimental and computational study ［J］. Additive Manufacturing，2021，48：102402.

[14] GU S D， JIAO X Y， LIU J F，et al. Design and experiment of a solder paste jetting system driven by a piezoelectric stack ［J］. Micromachines，2016，7（7）：112.

[15] FENG Y M， LU J K， LI K，et al. Waveform optimization of piezoelectric micro-jet for the control of metal micro-droplet ejection ［J］. IEEE Transactions on Industrial Electronics，2021，69（4）：3967-3976.

[16] CHANG H J， TSAI M H， HWANG W S. The simulation of micro droplet behavior of molten lead-free solder in inkjet printing process and its experimental validation ［J］. Applied Mathematical Modelling，2012，36（7）：3067-3079.

[17] LUO Z W， WANG X， WANG L Y，et al. Drop-on-demand electromagnetic printing of metallic droplets ［J］. Materials Letters，2017，188：184-187.

[18] 李颖， 董伟， 三浦彩子， 等 ．球形铁基金属玻璃单分散粒子的制备及评价 ［J］. 无机材料学报， 2012， 27（8）： 849-854．

[19] LI Y， DONG W， MIURA A，et al ．Fabrication and characterization of mono-sized spherical Fe-based metallic glass micro-particles ［J］．Journal of Inorganic Materials，2012，27（8）：849-854．

[20] 董伟， 李文畅， 许富民， 单分散铁基 Fe₆₀Ni_7.5Mo_7.5P₁₀C₁₀B₅ 金属玻璃球形粒子的制备及评价 ［J］. 材料工程， 2018， 46（10）： 30-36．

[21] DONG W， LI W C， XU F M，et al ．Fabrication and evaluation of mono-sized Fe-based Fe₆₀Ni_7.5Mo_7.5P₁₀C₁₀B₅ metallic glass spherical micro particles ［J］．Journal of Materials Engineering，2018，46（10）：30-36．

[22] 董伟，魏宇婷，康世薇， 基于脉冲微孔喷射的液滴沉积成型 ［J］. 材料工程，2016， 44（10）： 1-7.

[23] DONG W， WEI Y T， KANG S W，et al. Droplets deposition based on pulsated orifice ejection ［J］. Journal of Materials Engineering，2016，44（10）：1-7.

[24] KIM K S， HAGA M， SUGANUMA K. In-situ observation and simulation of the solidification process in soldering a small outline package with the Sn-Ag-Cu lead-free alloy ［J］. Journal of Electronic Materials，2003，32（12）：1483-1489.

[25] ZHANG R J， ZHI H， WANG X Y，et al. Simulation of dendrite growth in ternary alloys ［J］. Materials Letters，2005， 59（22）： 2765-2768.

[26] YI H， QI L H， LUO J，et al. Effect of surface morphology of solidified droplet on remelting between neighboring aluminum droplets ［J］. International Journal of Machine Tools and Manufacture，2018，130/131：1-11.

[27] GILANI N， ABOULKHAIR N T， SIMONELLI N，et al. Form impact to solidification in drop-on-demand metal additive manufacturing using MetalJet ［J］. Additive Manufacturing，2022，55：102827.

[28] 肖慧，李晓延，李凤辉. 热循环条件下SnAgCu/Cu焊点金属间化合物生长及焊点失效行为 ［J］. 材料工程，2010（10）：38-42.

[29] XIAO H， LI X Y， LI F H. Growth kinetic of intermetallic compounds and failure behavior for SnAgCu/Cu solder joints subjected to themal cycling ［J］. Journal of Materials Engineering，2010（10）：38-42.

[30] 刘璐，程东明，卢显丽.无助焊剂条件下SnAgCu/Cu 钎焊接头金属间化合物的生长规律 ［J］. 热加工工艺，2017，46（13）：68-71.

[31] LIU L， CHENG D M， LU X L. Growth rule of intermetallic compound in SnAgCu/Cu brazed joint without flux ［J］. Hot Working Technology，2017，46（13）：68-71.

基金资助

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