5083铝合金微米级第二相和再结晶组织的三维表征

Three-dimensional characterization of micron second-phases and recrystallized structure in 5083 aluminum alloy

摘要

微米级第二相和再结晶组织对5083-O态合金韧性、强度等性能有重要影响。为获取5083铝合金中微米级第二相和再结晶组织的三维形貌特征，基于双束显微镜系统采集了5083-O态合金多切片在5 kV加速电压下的能谱（EDS）数据和在20 kV下的电子背散射衍射（EBSD）数据。应用Avizo软件对EDS和EBSD数据进行了三维重构。应用三维重构软件获取了合金中主要微米级第二相Mg₂Si相和富Fe相的尺寸、形态、分布、体积分数等信息。结果表明：5083-O态铝合金中Mg₂Si相、富Fe相和再结晶组织的体积分数分别为0.46%，0.25%和11.7%。Mg₂Si相形状多为近球形、近椭球形或棒状，沿轧向伸长，表面较为圆滑；合金中富Fe相棱角分明，球形度相对较低；三维EBSD的结果表明小尺寸再结晶组织颗粒的球形度大，大尺寸的再结晶组织颗粒的球形度小；在退火过程中，再结晶颗粒是由球形小颗粒开始长大的，再结晶颗粒沿轧向生长最快；三维EBSD结果更真实地反映了再结晶组织的形态。

Abstract

The micro-sized second-phase and recrystallized structure has an important influence on the strength and toughness of 5083-O alloy. In order to acquire the morphological feature of the micro-sized second-phase particles and recrystallized particles in 5083-O alloy， multi-slices EDS data at a low acceleration voltage of 5 kV and EBSD data at 20 kV of the alloy are collected based on the double beam microscope system. These multi-slices data are restructured into three-dimensional types by Avizo software. The size， morphology， distribution， and volume fraction of the chief second-phases （Mg₂Si phase and Fe-rich phase） and recrystallized structure are obtained through the restructured data. The results show that the volume fractions of Mg₂Si phases， Fe-rich phases， and recrystallized particles in the studied alloy are 0.46%，0.25%， and 11.7%， respectively. Most Mg₂Si particles have smooth surfaces， with shapes of near-spherical， near-ellipsoid， or rod-shaped， and elongate along the rolling direction. The Fe-rich phases in the alloy are angular or subangular， and have relatively low spherical degrees. The three-dimensional EBSD restructure data show that the smaller size recrystallized particles have the higher spherical degrees， and the bigger size recrystallized particles have the lower spherical degrees. It is found that the recrystallized grains grow up from the small sphere recrystallized particles during the annealing process， and grow fastest along the rolling direction. The morphology of recrystallized particles is more truly reflected by three-dimensional EBSD results.

Graphical abstract

关键词

5083铝合金 / 三维重构 / 第二相 / 再结晶 / EBSD

Key words

5083 aluminum alloy / three-dimensional reconstruction / second-phase / recrystallization / EBSD

5083铝合金属于Al-Mg系合金，中等强度，是非热处理型铝合金，主要采用加工硬化和微合金化这两种手段提高合金的综合性能^［1］，因其质轻、力学性能优良，并具有较好的耐腐蚀性能和焊接性能，在汽车、船舶等领域具有广泛的应用前景^［2-5］。

5000系铝合金铸锭在半连续铸造凝固过程中，由于Mg，Si原子来不及扩散，易发生非平衡结晶形成Mg₂Si相、Al₃Mg₂或Mg₅Al₈相，而Mn原子在铝基体中固溶度较低，易与Fe，Si等杂质元素形成富铁相Al₃（Fe，Mn），Al₆（Fe，Mn）和Al₁₂（Fe，Mn）₃Si等粗大金属间化合物^［6-7］。粗大的金属间化合物作为断裂时的裂纹源对合金的断裂韧性有害^［8-9］，并且显著降低合金的抗腐蚀性能^［10-13］。也有研究表明富铁相的存在对提升耐热铝合金的高温性能有利^［14-15］。因此调控微米级第二相的形貌、尺寸和分布对于提升合金的性能有重要意义。铝合金在热变形、固溶或退火过程中，合金组织有可能发生再结晶，再结晶组织受初始晶粒尺寸、析出相、加工条件和错配能的影响会呈现不同的体积分数、取向和形态等特征，而这些特征在很大程度上决定了材料最终的微观组织和力学性能^［16-18］。

目前对铝合金中Mg₂Si相、富铁相等第二相及再结晶组织的微观组织研究，主要采用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、能谱（EDS）或电子背散射衍射（EBSD）对合金二维截面进行分析。Fan等^［19］通过EBSD研究了喷射成型5A12合金大压下量轧制的动态再结晶过程。Chang等^［20］通过EBSD研究了5182铝合金在热变形中的再结晶过程。Tsaknopoulos等^［21］通过TEM研究了6061铝合金粉中富Fe相和Mg₂Si相在热处理过程中的演变。Lin等^［22］采用SEM研究了热处理对Al-Cu合金富铁相形态的影响。Gao等^［23］研究了Al-Mg-Si-Fe系合金中富Fe相结构与形态随成分变化的演变规律。Jin等^［24］研究了5000系铝合金中富Fe相在腐蚀溶液中的演变。但由于微米级第二相及再结晶组织在形态上存在各向异性，二维分析手段并不能完全准确地反映这些组织在三维空间中的形态及分布特征，因此需要引入三维重构技术对这些组织进行分析。

在铝合金基体及第二相的三维表征方面，Liu等^［25］通过对2A14铝合金3个面进行光学显微镜观察，研究了2A14铝合金短流程制备半固态坯三维组织演变，但并未对显微组织进行三维重构。Park等^［26］通过较少的二维扫描电镜图片采用统计合成的方法对SiC颗粒增强铝合金中SiC颗粒进行了三维结构定量表征，但未对二维图像进行三维重构。Lu等^［27］通过对SEM像进行三维重构获取了Al-Si合金中Al₂Cu和Al₅Mg₈Si₆Cu₂相的三维形态。目前对5000系铝合金中的Mg₂Si相、富Fe相颗粒进行三维形态表征的研究鲜见报道。

本工作基于双束（离子束-电子束）系统，对部分再结晶的5083-O态合金进行了三维EDS和EBSD观察，对获取的数据应用Avizo软件进行三维重构，得到了合金微米级第二相和再结晶组织的三维形貌、尺寸和空间分布信息。这些合金微观组织特征与合金的强度、韧性及耐腐蚀性能存在关联，对于评价合金的应用性能尤其是断裂韧性具有重要的意义。

1 实验材料与方法

实验材料为厚度6 mm部分再结晶的5083-O态板材，在板材长横向中心位置取样。

将样品观察面用砂纸磨平并抛光，采用电解抛光方法制备EBSD样品，抛光电压为30 V，电解液为10%高氯酸（体积分数，下同）+90%乙醇溶液。采用JSM-7900F扫描电子显微镜、EDS和EBSD系统对5083合金进行二维组织分析。应用Helios 5双束系统对样品进行离子束加工，离子束的加速电压为30 kV，电流为60 nA。能谱仪采集了470个切片的EDS数据，切片厚度为100 nm，为提升能谱分析的空间分辨率，能谱采集时电子束加速电压为5 kV，对MgK，AlK和FeL等特征X射线进行了分析。EBSD系统采集了80个切片数据，切片厚度为200 nm，EBSD花样采集时电子的加速电压为20 kV。EDS和EBSD采集视场的水平方向（X向）均为板材横向，采集视场的竖直方向（Y向）均为板材的法向，离子束加工的方向（Z向）均为板材轧向。应用Avizo软件分别对Mg和Fe的元素面分布图、EBSD菊池花样质量图进行了三维重构。

由于在离子束加工和数据采集过程中，各层之间存在微小的位移，应用三维重构软件中的对齐功能对图片的位置进行微调。应用二元平滑功能在3个像素范围内对数据进行平滑处理，阈值设为0.5，依据图片衬度对Mg₂Si相、富Fe相和再结晶组织进行识别并提取。应用去除噪点功能，去除体积小于450个像素点的区域。应用分割对象功能，将只通过较少像素点连接的再结晶区域进行分离。通过三维渲染功能对Mg₂Si相、富Fe相和再结晶组织进行三维渲染。

2 结果与分析

2.1 5083-O态合金的二维组织

图1为5083合金的显微组织，合金中有两种微米级的第二相，一种相亮度较暗，形态更接近圆形，边缘较为圆滑，如箭头c，d所指。另一种相其亮度较高，边缘较平直、锐利，如箭头e，f所指。两种相的EDS微区成分分析结果列于表1，其元素面分布如图2所示。EDS结果表明较暗相为富Mg，Si，O相，由其成分可推断其为Mg₂Si相，能谱分析结果中O元素是由于样品在制样过程中Mg₂Si相在含水环境中氧化而引入的，而能谱中的Al元素结果，则是受能谱空间分辨率限制，由合金基体产生的。较亮相除Al元素外，含较多Fe，Mn元素，并含有少量Si元素，其成分接近于Al₁₂（Fe，Mn）₃Si相，但含有少量Cr元素，推测有少量Cr取代了Fe，Mn元素的位置，本工作将这种含较多Fe元素的相称为富Fe相。

对5083-O态合金进行了EBSD分析，图3（a）为合金的菊池花样质量图，菊池花样质量图中存在一些较亮区域，其面积占比较小，这些区域的菊池花样质量较高，其晶粒内部的缺陷较少，从图3（b）可看出其边界多为大于15°的大角度晶界，内部几乎无亚晶界，为再结晶晶粒。由此可以通过设置菊池花样质量阈值的方式，提取再结晶晶粒。图3中还存在一些小块黑色区域，这些区域是由于合金中的第二相在电解抛光制样中，多数被侵蚀掉或氧化，因菊池花样较差而无法被准确标定，其多为Mg₂Si相和富Fe相。

图4为5083-O态合金的ND反极图（inverse pole figure，IPF）面分布图和｛111｝极图。图4（a）显示合金存在较多｛101｝晶体学面平行于轧面的取向，由极图可以看出合金存在明显的轧制织构，其极密度值为4.015，其高密度区的织构指数为｛110｝〈112〉。由于合金中未出现大量的再结晶组织，因此合金基本保持了轧制织构特征。

2.2 Mg₂Si相的三维重构

应用Avizo软件对合金各切片的Mg元素面分布图进行了三维重构，由2.1节中分析可知，合金中只有Mg₂Si相含有较多的Mg元素，因此通过设置Mg元素面分布图的亮度阈值，提取富Mg相，实现对Mg₂Si相的三维重构。

Mg₂Si相在样品XY面（横截面）、XZ面（轧面）和YZ面（纵截面）的三维渲染图如图5所示。由三维渲染图可见合金中Mg₂Si相多为近球形、近椭球形或近似棒状，轮廓较圆滑，多数Mg₂Si相沿Z方向（轧向）尺寸较长。对观测区内所有147个Mg₂Si相颗粒的尺寸参数进行统计， Mg₂Si颗粒最小体积为0.77 μm³，最大体积为66.12 μm³，平均体积为7.22 μm³，平均等效球直径为2.04 μm，标准差为0.86 μm，颗粒总体积为1061.89 μm³，观测区域的总体积为231109 μm³，计算得出颗粒的体积分数为0.46%。通过Avizo软件给出的体积和表面积，应用公式φ_p=\mathrm{4}\mathrm{\pi }{\left(\frac{\mathrm{3}{V}_{\mathrm{p}}}{\mathrm{4}\mathrm{\pi }}\right)}^{\frac{\mathrm{2}}{\mathrm{3}}}/S_{\mathrm{p}}， 式中：φ_p为颗粒球形度；V_p为颗粒体积；S_p为颗粒表面积；平均球形度为各颗粒球形度的算术平均值，计算Mg₂Si相颗粒的平均球形度为0.88。选取3个典型的Mg₂Si相颗粒，在3个方向上进行展示，如图6所示，其尺寸及形态参数列于表2。

2.3 富Fe相的三维重构

应用Avizo软件对Fe元素面分布图进行了三维重构，由于合金中只有富Fe相中含有较多的Fe，因此通过设置Fe元素面分布图的亮度阈值，将富Fe相提取，对其进行了三维渲染。富Fe相在XY，XZ，YZ面渲染图如图7所示。

三维渲染图显示富Fe相形状不规则、棱角分明，这与二维形貌观察实验结果一致。富Fe相在3个方向上的尺寸较为接近，与Mg₂Si相颗粒不同，多数富Fe相颗粒未在主变形方向发生明显拉长。这是因为富Fe相韧性较差，在热变形过程中不易发生明显形变。对观测区域所有的90个富Fe相的尺寸参数进行了统计，富 Fe相颗粒最小体积为0.78 μm³，最大体积为59.50 μm³，平均颗粒尺寸（按等效球直径计算）为2.02 μm，标准差为0.76 μm，平均球形度为0.67。富Fe相的总体积为581.51 μm³，合金观测区总体积为231109 μm³，计算可得体积分数为0.25%。在三维渲染图中选取了3个典型的富Fe相，如图8所示，其尺寸参数如表3所示。富Fe相和Mg₂Si相的尺寸分布见图9。

2.4 5083-O态再结晶组织的三维重构

图10为菊池花样质量图的三维重构图，由图可见合金存在两个菊池花样质量具有明显差异的区域。菊池花样的清晰度与样品中的晶体缺陷和内应力的大小相关，因此可以通过菊池花样质量来判断晶粒是否为再结晶组织。菊池花样质量图中较亮的区域内部缺陷较少，为再结晶组织，较暗区域则为变形组织。通过设置菊池花样质量阈值，选取再结晶组织，对其进行三维重构和渲染，三维渲染图如图11所示。图中显示合金中的再结晶组织颗粒尺寸差异较大，尺寸较小的再结晶组织接近球形，而较大的再结晶组织沿Z方向（合金轧向）显著拉长，其X方向长度居中，Y方向长度最短的近似扁平状组织。由于测试区域的限制，一些大的再结晶组织在Z方向的长度超出了实验观测范围。在观测范围中共存在68个再结晶组织颗粒，最小颗粒体积为0.47 μm³，最大颗粒体积为650.94 μm³。再结晶颗粒的总体积为1908.77 μm³，整个观察范围内的合金体积为16384 μm³，计算得出再结晶组织体积分数为11.7%。将再结晶组织依据颗粒尺寸分组，三组再结晶颗粒的平均体积、平均表面积和平均球形度如表4所示（对于只观测到部分区域的大颗粒，按观测范围内的尺寸计算）。图12给出了再结晶组织的晶粒尺寸与球形度的散点图。由表4和图12可见，较小体积的再结晶颗粒形态接近球形，而较大体积的再结晶颗粒球形度较低。在三维渲染图中选取了两个典型的再结晶组织进行了分别展示，如图13所示，其形态参数如表5所示。

图14为再结晶组织1在Z方向上的形态演化。由图14可见在一些二维截面上，再结晶组织呈不连续的形态，而三维EBSD测试结果表明整个再结晶组织1在三维上是连续的。如利用二维EBSD结果统计再结晶颗粒的尺寸，得出的结果会偏小。三维EBSD重构技术相比二维EBSD技术更清晰地展示了大尺寸再结晶晶粒各方向上的形态特征，从而准确地获取颗粒的形态参数信息。

三维EBSD结果可以通过重构IPF图的形式展示各取向在三维空间中的分布，如图15所示。从图中可以看出再结晶组织1的内部取向是不同的，该晶粒主要由两个大晶粒组成，其中一个晶粒为晶体学（101）面平行于样品XY面，另一个晶粒为晶体学（001）面平行于样品XY面。推测其是由小的不同曲线的再结晶组织长大、接触、合并而形成的。

3 结论

（1）采用三维能谱和三维EBSD技术，对5083-O态铝合金中Mg₂Si相、富Fe相和再结晶组织颗粒的数量、尺寸、形态和体积分数进行了定量表征，Mg₂Si相、富Fe相和再结晶组织的体积分数分别为0.46%，0.25%和11.7%。

（2）合金中富Fe相形状不规则、球形度相对较低。Mg₂Si相形状多为近球形、近椭球形或棒状，表面较为圆滑。

（3）相比二维EBSD结果可更真实地反映再结晶组织的三维形态。再结晶组织颗粒随尺寸增大，球形度变小。在退火过程中，再结晶颗粒是由球形小颗粒开始长大的，其沿轧向生长速度最快，沿轧板法向生长速度最慢。

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基金资助

国家工业和信息化部资助国家新材料测试评价平台建设项目(TC170A5SU-1)