冷拉变形和退火温度对Al-Si-Sc-Zr合金丝材组织及拉伸性能的影响

Influence of cold drawing deformation and annealing temperature on microstructure and tensile properties of Al-Si-Sc-Zr alloy wires

摘要

采用电子背散射衍射技术研究不同冷拉变形量和退火温度对Al-Si-Sc-Zr合金丝材组织及力学性能的影响。结果表明：随着冷拉变形量的增加，晶粒沿着拉拔方向被拉长、细化并形成纤维状组织和典型的〈111〉形变织构。但当变形量由0.61增至0.76时，晶粒内部发生再结晶行为导致晶粒尺寸增加及小角度晶界占比锐减。此外，冷拉变形产生的加工硬化，使得丝材的抗拉强度达到181.5 MPa，屈服强度达到166.5 MPa。当冷拉态丝材在350~450 ℃退火保温2 h后，纤维状的冷拉态组织转化为细小的等轴晶并形成了典型的立方织构｛100｝〈001〉。上述退火工艺能够显著消除冷拉产生的加工硬化，屈服强度由166.5 MPa降至84.0 MPa，而断后伸长率由2.1%增至9.5%，退火态组织均匀且稳定，有利于后续的冷拉拔加工。

Abstract

The effect of different cold drawing deformations and annealing temperatures on the microstructure and tensile properties of Al-Si-Sc-Zr alloy wires is investigated by the mean of electron backscatter diffraction technique. The results show that the grains are elongated and refined along the drawing direction， accompanying with the fibrous structure and a typical〈111〉deformation texture with strain increasing. However， when the drawing strain increases from 0.61 to 0.76， the average grain size increases and the proportion of low-angle grain boundaries decreases due to the recrystallization behavior in the grains. Furthermore， the tensile strength and yield strength of the wire increase to 181.5 MPa and 166.5 MPa， respectively， due to the work hardening induced by the cold drawing process. When the cold-drawn wires are subjected to the annealing treatment at 350-450 ℃ for 2 h，the fibrous cold-drawn structure is transformed into fine equiaxed grains， and the typical cube texture ｛100｝〈001〉 is formed. This annealing treatment can significantly eliminate the work hardening caused by the cold drawing. In this case， the yield strength decreases from 166.5 MPa to 84.0 MPa， meanwhile the elongation after fracture increases from 2.1% to 9.5%. The annealed structure is uniform and stable， which is favorable to subsequent cold drawing processes.

Graphical abstract

关键词

Al-Si-Sc-Zr合金丝材 / 冷拉 / 退火温度 / 组织 / 织构 / 拉伸性能

Key words

Al-Si-Sc-Zr alloy wire / cold drawing / annealing temperature / microstructure / texture / tensile property

电弧熔丝增材制造（wire and arc additive manufacturing，WAAM）技术成形大型、中等复杂结构的Al-Si合金薄壁壳体结构件已在航空航天领域获得应用^［1-4］。WAAM所需原材料为Al-Si合金丝材，其化学成分^［5］、表面质量^［6］及工艺稳定性^［7］对成形构件的质量和性能产生至关重要的影响。研究表明^［8-11］，铝合金丝材中复合添加微量Sc和Zr，可将非均匀形核质点引入熔池以有效改善成形构件的组织结构并提高其力学性能。但Sc和Zr元素结合生成的Al₃（Sc，Zr）颗粒细小弥散，与基体共格，能有效钉扎位错，阻碍亚晶长大及晶界的迁移，从而抑制铝合金的塑性变形及再结晶^［12-14］。

铝合金丝材常用的制备工艺是将铝合金铸锭热挤压成直径9.5 mm线坯后，经多道次室温冷拉拔并辅以再结晶退火工艺实现铝合金线坯大尺寸塑性变形，获得目标尺寸的成品丝材。冷拉拔后的铝合金丝材具有高密度的位错、亚晶和织构等，造成丝材的加工硬化^［15］，其强度大幅度提高，但塑性持续降低；对其进行再结晶退火可以使组织均匀化，改善材料的塑性并提供后续变形能力。Zhang等^［16］研究了不同冷拉变形量与退火温度对Al-Mg-Si丝材组织及力学性能的影响。当冷拉变形量为2.24时，丝材的屈服强度最高达315 MPa，晶粒尺寸约34.8 μm；经再结晶退火后丝材的位错密度锐减，织构类型发生改变，导致屈服强度降低且晶粒尺寸降至19.3 μm。王建斌等^［17］也研究了热轧纯铝在不同再结晶温度下的组织演变，当热处理工艺制度为280 ℃×2 h时，晶粒尺寸降至100 μm以下，其再结晶形核过程受亚晶合并和晶界弓出机制共同控制。Hou等^［18］研究了纯铝丝材在冷拉变形时的强化机制。结果表明，随着变形量的增加，丝材的位错密度、〈111〉织构强度及大角度晶界（high-angle grain boundary，HAGB）占比均显著增加，从而使得丝材强度明显提高。

除冷拉工艺参数外，稀土元素如La、Y及Ce等通过微合金化可提高铝合金丝材强度。张欣等^［19］通过分析不同稀土含量的Al-3.0Mg-xRE丝材在冷拉过程中的组织及性能演变规律，发现添加质量分数为0.12%RE的合金中第二相的长度最小，数量最少，〈111〉型织构强度及力学性能最高。然而，对于Sc、Zr元素微合金化Al-Si合金丝材在冷拉拔变形及退火过程中的组织与性能演变规律鲜有报道。

本工作选用直径9.50 mm的挤压态Al-Si-Sc-Zr铝合金线坯，研究其在多道次冷拉变形及再结晶退火过程中的显微组织、织构及力学性能的演变规律，并构建力学性能与组织转变之间的相互关系，为制定合理的冷拉拔及再结晶退火工艺提供理论依据，同时制备出直径1.2 mm的成品焊丝，可用于电弧熔丝增材制造等领域。

1 实验材料与方法

1.1 材料制备

采用半连续铸造工艺制备Al-Si-Sc-Zr铸锭并使用电感耦合等离子体发射光谱仪测试其化学成分，具体如表1所示。将铝锭进行均匀化处理（480 ℃保温12 h）后去除头、尾并扒皮光亮成直径147 mm×500 mm的待挤压铝锭，然后采用热挤压工艺（挤压温度为400 ℃、挤压比为60）制备出直径9.50 mm的挤压态丝材。冷拉拔工艺实施过程中以聚晶模为拉丝模具、润滑油为润滑剂，采用多道次往复拉拔至丝材断裂以获得最大累积变形量。冷拉拔过程中的变形量ε计算公式如式（1）所示^［20］：

\epsilon =\mathrm{l}\mathrm{n}\frac{S_{\mathrm{0}}}{S_n}（1）

式中：S_{\mathrm{0}}为丝材未变形时的横截面面积；S_n为拉拔n次后的横截面面积。冷拉过程的工艺参数如表2所示。截取4根长度为400 mm、变形量为0.76的冷拉态丝材分别在350、400、450 ℃及500 ℃下保温2 h，空冷条件下进行再结晶退火。

1.2 实验方法

图1为微观组织及力学试样的取样位置与尺寸示意图。将组织试样进行研磨抛光后，使用体积分数为10%的高氯酸和90%的无水乙醇的混合液对抛光后的试样进行电解抛光。制备好的组织试样在Zeiss Sigma 300 型SEM设备下进行EBSD观察表征，晶粒尺寸计算方法参照GB/T 38532—2020。采用INSTRON万能材料试验机进行室温拉伸测试，具体方法参照GB/T 228.1—2021，为保证试样数据的精确性，每组测试3根拉伸试样并取其平均值。

2 结果与分析

2.1 冷拉态的微观组织及织构转变

图2为不同变形量的Al-Si-Sc-Zr冷拉丝材EBSD晶粒取向及晶粒尺寸变化，其中红色为（001）取向，蓝色为（111）取向，绿色为（101）取向。由图2（a）~（e）可知，随着冷拉变形量的增加，原始晶粒沿着拉拔方向逐渐被拉长、破碎并形成尺寸细小的亚晶，晶界变得模糊不清，当变形量达到0.61时，大部分晶粒沿着拉拔方向呈规律性分布并形成纤维状组织^［21］。此外，变形量的增加导致晶粒取向发生改变，沿着〈001〉方向的晶粒数量减少，而〈111〉方向的晶粒数量增加。由图2（f）可知，当冷拉变形量由0增加至0.61时，晶粒尺寸逐渐细化，其平均晶粒尺寸分别为4.16、3.82、3.78 μm及3.44 μm，进一步证明冷拉变形导致晶粒破碎、细化。然而，当变形量由0.61增至0.76时，晶粒内部可见少量的等轴晶粒（图2（e））且平均晶粒尺寸增加至3.75 μm。这是由冷拉变形产生高的点阵畸变^［22］以及丝材表面与拉丝模摩擦产生的摩擦热^［23］共同作用产生的再结晶行为所致。

图3为不同变形量的Al-Si-Sc-Zr冷拉丝材微观组织反极图。当丝材经小变形量（ε=0.12）时，形变晶粒沿着拉拔方向发生转动，形成典型的〈111〉织构（图3（a））；随着变形量的增加（ε=0.34），〈111〉织构密度进一步增加且非典型的〈001〉织构形成（图3（b））。当变形量达到0.61时，非典型的〈001〉织构消失且〈111〉织构密度略微降低，但当变形量增加至0.76时，〈111〉织构密度显著降低，典型的〈111〉织构消失。通过对比图3（a）~（d）可知，随着变形量的增加，形变晶粒的织构发生明显变化，〈111〉织构先增加后减少直至消失，这与冷拉拔过程中产生的再结晶行为密切相关^［24］。

图4为不同变形量的Al-Si-Sc-Zr冷拉丝材微观组织的晶界取向分布图，其中为了保证统计数据的准确性，取向偏差小于2°的晶界未统计。在晶界取向分布图中，绿色实线表示大角度晶界（取向偏差>15°），红色实线表示小角度晶界（low-angle grain boundary，LAGB）。由图4可以明显看出，冷拉丝材的晶粒形貌、晶界分布和体积占比都非常不均匀，未经变形试样的大角度晶界体积占比达59%，占据主导地位；丝材微量变形（ε=0.12）时，大角度晶界体积占比降至47%，而小角度晶界体积占比增至53%。此外，随着变形量的增加，小角度晶界体积占比呈逐渐增大的趋势，且当变形量ε=0.61时，体积占比增至最大的62%。这是由于对于高层错的铝合金，滑移是其主要的变形机制，变形导致位错边界的形成。在冷拉过程中，滑移系统的激活会产生大量的位错，位错间相互作用形成位错缠结或胞状结构，从而使亚晶界数量增加^［25］。随着变形量的进一步增加（ε=0.76），小角度晶界体积占比并未持续增加，而是锐减至46%，这与冷拉过程中发生的再结晶行为有关。

2.2 退火态的微观组织及织构转变

图5为变形量ε=0.76的冷拉态Al-Si-Sc-Zr丝材在不同温度下退火2 h后的晶粒取向图及尺寸变化趋势图。丝材经350 ℃退火后，冷拉过程形成的细小亚晶组织在回复作用下通过位错迁移实现亚晶“合并”，从而形成取向各异、晶界清晰的条状结构（图5（a））。此外，晶粒内部不同的颜色变化表明晶粒内部积累了轻微的取向偏差。随着退火温度升高至400 ℃，原先粗大的条状组织周围出现细小的等轴晶，这是典型的静态再结晶特征（图5（b）），表明该合金的开始再结晶温度约为400 ℃，而实现完全再结晶温度则为450 ℃。这比未添加Sc、Zr元素的A357合金的理论再结晶温度提高近100 ℃^［26］。当退火温度达到500 ℃时，均匀分布的等轴晶完全替代纤维状的冷拉态组织并出现极个别晶粒尺寸的异常长大（图5（d））。 此外，随着退火温度的升高，其平均晶粒尺寸也逐渐增加，分别为4.70、5.41、6.07 μm及6.40 μm。

图6为冷拉态Al-Si-Sc-Zr丝材在不同温度下退火2 h后微观组织的反极图。当退火温度为350 ℃时，形变晶粒发生回复，但变形晶粒沿着拉拔方向未发生明显旋转，仍保留着典型的〈111〉变形织构（图6（a））；随着退火温度升高至400 ℃，变形晶粒逐步被再结晶晶粒取代，典型的〈111〉变形织构消失（图6（b））。当退火温度达到450 ℃时，变形晶粒完全被再结晶晶粒取代，完成初次再结晶转变，此时再结晶晶粒取向各异，无明显的织构产生（图6（c））。当退火温度升高至500 ℃时，部分再结晶晶粒发生旋转并促使立方取向晶粒长大，形成典型的立方织构｛100｝〈001〉^［27］。

2.3 力学性能

2.3.1 冷拉态丝材的力学性能

图7和表3为Al-Si-Sc-Zr丝材在不同变形量下冷拉变形后的力学性能。随着变形量的增加，合金的抗拉强度和屈服强度变化趋势分为3个阶段，即显著增加阶段、稳定阶段及缓慢增加阶段。当变形量ε=0.12时，抗拉强度和屈服强度均显著增加，屈服强度由91.3 MPa增至165.3 MPa。在冷拉变形初期阶段，塑性变形机制以位错滑移为主，初期变形导致晶粒内部位错增殖、位错密度显著增加。高密度位错沿着不同的滑移方向移动、相互作用形成位错塞积，阻碍位错的进一步运动，从而导致强度迅速提高。当变形量ε=0.12~0.61时，抗拉强度稳定在170 MPa左右，屈服强度稳定在165 MPa左右。此阶段冷拉变形导致的位错密度增加与动态回复过程造成的位错密度降低处于动态平衡的过程。当变形量ε=0.76时，抗拉强度增至181.5 MPa，屈服强度为166.5 MPa，此时大塑性变形量产生的高点阵畸变和摩擦热共同作用产生的再结晶行为导致大角度晶界占比增加（图4（f））。有研究表明^［28］，大角度晶界在多晶体的塑性变形过程中发挥典型的强化作用。然而，在整个冷拉变形过程中，合金的断后伸长率呈现持续下降趋势，由22.1%降至2.1%。显然，冷拉变形造成加工硬化的同时，对合金的塑性也产生了不利的影响。

2.3.2 退火态丝材的力学性能

图8和表4为Al-Si-Sc-Zr冷拉丝材经不同温度退火后的力学性能。相较于冷拉态丝材，经过350~450 ℃退火处理后，退火态丝材的抗拉强度和屈服强度均显著降低，抗拉强度由181.5 MPa降至126.7 MPa，屈服强度由166.5 MPa降至84.0 MPa；而合金的断后伸长率则显著增加，由2.1%增至9.5%，但仍无法恢复至未经变形时的22.1%。由此可见，退火工艺能够有效改善变形合金的力学性能，但无法完全消除变形过程中加工硬化对合金性能产生的不利影响。当退火温度升高至500 ℃时，抗拉强度和屈服强度均显著增加，抗拉强度增至208.0 MPa，高于冷拉态丝材的181.5 MPa；而屈服强度由84.0 MPa增至125.7 MPa，增幅达49.6%。这是由于退火温度过高达到合金的固溶温度，从而导致固溶强化现象产生^［29-30］。

3 结论

（1）对于Al-Si-Sc-Zr丝材，随着冷拉变形量的增加，晶粒沿着拉拔方向逐渐被拉长、细化并形成〈111〉织构且织构密度先增加后减少直至消失；但当变形量达到0.76时，晶粒发生再结晶并导致晶粒长大，且小角度晶界占比由62%锐减至46%。

（2）退火后，冷拉形成的纤维状组织转变为细小的等轴晶，然后趋向于异常晶粒生长；此外，〈111〉变形织构转化为典型的立方织构｛100｝〈001〉。

（3）冷拉过程中，Al-Si-Sc-Zr合金丝材的抗拉强度和屈服强度均显著增加，当变形量为0.76时，抗拉强度达到181.5 MPa，屈服强度达到166.5 MPa，这归因于位错强化及大角度晶界强化。

（4）在350~450 ℃进行再结晶退火2 h后能够显著消除合金冷拉变形产生的加工硬化，屈服强度由166.5 MPa降至84.0 MPa，而断后伸长率由2.1%增至9.5%，组织均匀且稳定，有利于后续的冷拉拔加工。

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