Ni1/g-C3N4催化乙炔加氢反应的密度泛函理论研究

侯翠丽; 康丽华; 李洪玲

doi:10.13880/j.cnki.65-1174/n.2023.22.008

石河子大学学报（自然科学版） ›› 2023, Vol. 41 ›› Issue (01) : 1 -8. DOI: 10.13880/j.cnki.65-1174/n.2023.22.008

Ni₁/g-C₃N₄催化乙炔加氢反应的密度泛函理论研究

侯翠丽, 康丽华, 李洪玲

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摘要

乙烯是石化产业的主要原料之一，广泛运用于工业生产和基本生活。乙烯中少量的乙炔杂质从根本上会影响下游产品，那么乙炔选择性加氢就可以提高乙烯产量，减少杂质产生。本文中构建了Ni₁/g-C₃N₄催化剂模型，以密度泛函理论为依据，从B3LYP泛函基组出发，计算过程中采用DFT-D3校正。对Ni原子使用LAN2DZ赝势，对于C, H, N非金属原子使用6-31g^**基组。通过分析静电势、态密度和在催化剂上的吸附行为，系统性研究了Ni₁/g-C₃N₄催化剂催化乙炔加氢的反应机理，详细阐述了选择性和活性。结果表明，Ni₁/g-C₃N₄催化乙炔加氢的最优反应路径是乙炔加氢生成乙烯，能垒是20.05 kcal·mol^-1;乙烯加氢生成乙烷，能垒是90.29 kcal·mol^-1。Ni₁/g-C₃N₄催化剂具有低活性、高选择性的特征，展现了其良好的催化性能，为乙炔高效催化加氢领域提供了帮助。