中药材重金属超标概况

Overview of heavy metal exceedances in Chinese medicinal herbs

摘要

土壤重金属污染是全世界关注的社会问题之一，不仅会影响食品安全，还会影响中药材安全.目前，中药材重金属超标现状愈加严峻，需要对植物类中药材重金属超标种类、超标程度及潜在原因进行综述分析，以降低我国中药材的市场短板.研究表明，中药材重金属超标普遍存在，且形势较为严峻.其中，以根茎类药材超标最为严重，镉（Cd）污染最为突出.此外，中药材的重金属超标状况与种植土壤的重金属质量分数直接相关.因此，针对重金属超标的监管措施可为缓解中药材重金属污染提供技术路径.

Abstract

Soil contamination with heavy metal is one of widespread global issues. impacting not only food safety but also the safety of Chinese medicinal herbs. At present， the problem of heavy metal exceedances in Chinese medicinal herbs is becoming increasingly severe， warranting a comprehensive review of the types， levels， and potential causes of contamination in plant - based Chinese herbal medicines to address market gaps in China. The findings reveal that heavy metal contamination is both widespread and serious， particularly in rhizome - based medicinal materials， with cadmium （Cd） being the most prevalent pollutant. In addition， the excessive presence of heavy metals in Chinese herbal medicines was directly related to the heavy metal content of planting soils. Therefore， strengthening regulatory measures on heavy metal exceedances offers a potential solution to mitigate the contamination of Chinese medicinal herbs.

关键词

中药材 / 重金属 / 化学污染物

Key words

Chinese herbal medicine / heavy metals / chemical pollutants

药用植物一直是传统医学实践中的重要组成部分，被视为极其重要的健康资源.据世界卫生组织估计，世界上80%的人口主要依靠传统医学^［1］，其中大部分涉及使用植物提取物或其活性成分.近年来，药用植物在各个领域内的广泛应用显著推动了其商业化进程，涉及的行业包括植物化学品、药品、营养药品、草药、食品补充剂、香水和化妆品以及食品调味剂等.据世界卫生组织估计，目前对药用植物的需求为每年140亿美元，到2050年将达到5万亿美元^［2］.为满足不断增加的市场需求，我国药用植物从早期的野生种植发展到如今的大量人工栽培.在栽培过程中，药材品种以及施肥、植保等田间管理措施不断改良，人工栽培的中药材在产量及外观形态上均优于野生药材.然而，随着中药材质量的提升，一些有毒物质的积累也相应增加，如残留农药、重金属、砷盐、放射性物质和有害工业化学物等.这些问题对中药材的安全性构成了重大威胁^［3-4］.其中，重金属污染尤为典型且严重.

现阶段中药材重金属超标现象愈加严重.据不完全统计，2008—2013年，我国中药材镉（Cd）、砷（As）、铅（Pb）、汞（Hg）和铜（Cu）超标率分别为9.66%、26.35%、13.00%、9.32%和16.09%^［5］.这种污染现象不仅引起了广泛关注，还严重制约了中药材的安全使用.然而，相关研究^［6-8］主要集中在部分区域和特定种类中药材的重金属检测与分析，而对于全国中药材重金属总体的污染水平，包括不同产地、不同类别中药材中重金属污染的情况尚缺乏系统性报道.特别是对于近年来中药材重金属污染现象和未来趋势尚未充分研究.本文基于已报道的中药材重金属超标种类、产地以及超标程度，结合产地土壤重金属污染情况，分析中药材重金属超标的具体原因并提出相应的解决措施，为缓解中药材重金属污染提供技术路径.

1 重金属的来源、危害及限量

1.1 中药材中重金属的来源

重金属通常是指一类密度 > 4.5 kg/dm³的金属或合金物质，中药中存在的重金属一般包括Pb、Hg、Cd、Cu、锑（Sb）、锡（Sn）、铬（Cr）、镍（Ni）、铁（Fe）、锌（Zn）和钨（W）等^［9］.As虽不属于重金属，但为剧毒元素，其来源及危害与重金属相似，通常也将其归类为重金属污染物.

中药材在栽培及采收加工过程中均有被重金属污染的可能.主要原因包括以下2个方面.首先，种植土壤、雨水及周边工业的粉尘、污水排放等因素均会导致重金属污染^［10］.其中，最直接的污染源来自土壤中的残留.当药用植物种植在重金属污染程度较高的土壤中，很容易通过根部吸收土壤中的重金属并富集在药材中^［11］.其次，栽培过程中使用污水灌溉、含有重金属的肥料及农药等也会导致中药材中的重金属质量分数超标^［12］.此外，次要原因包括药材在采收、运输、加工以及储存过程中的污染.例如，大型机器和金属器皿在这些过程中可能引入重金属.某些传统的中药配方中可能含有重金属原料，如具有药理活性的矿石和动物组织等，如果不经严格筛选，这些成分可能导致中成药或处方药中重金属质量分数超标.

1.2 中药材中重金属的危害

当重金属进入人体后，会干扰正常的生理功能，危害健康.常见具有重毒性的重金属包括Cd、Cr、Pb、As、Cu等.研究^［13］表明，Cd侵入人体将对脑、肺、肾、肝、免疫和生殖器官等造成一系列损伤；Cd还会诱导DNA损伤，导致胚胎发育异常，表现为致突变和致畸作用.Cr能刺激腐蚀皮肤和呼吸道；引起肺炎，造成中央血管和肾小管坏死，并对胎儿造成影响，具有致癌性^［14］.Pb会引发慢性脑损伤和高血压，肝硬化和肝坏死以及生殖功能的障碍^［15］.As俗称砒霜，对神经系统、心脏和脑部均有影响，还会腐蚀消化道引起出血和坏死^［16］.Cu则对肝、肾和神经系统造成损伤，并对血液和脑组织有一定的危害^［17］.

1.3 中药材中重金属的限量

重金属进入人体后，由于其代谢期较长且难以完全排除，从而在体内逐渐堆积，对人体健康造成潜在的危害.因此，中药的重金属限量备受关注.近年来，我国陆续制定了多项针对中药材重金属的限量标准，现行标准主要包括《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》和《中国药典》（2020版）（表1）.2001年，我国出台了《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》，对进出口的中药重金属限量实行统一规范，规定重金属总质量分数 ≤ 20.00 mg/kg，Pb ≤ 5.00 mg/kg，Cd ≤ 0.30 mg/kg，Hg ≤ 0.20 mg/kg，Cu ≤ 20.00 mg/kg，As ≤ 2.00 mg/kg^［18］.2020年出版的《中华人民共和国药典》在2015版的基础上，新增了包含白芷、葛根、当归、黄精、人参、三七、桃仁、山茱萸、栀子和酸枣仁在内的10种药材中的重金属限量标准，即Pb ≤ 5.00 mg/kg，Cd ≤ 1.00 mg/kg，Hg ≤ 0.20 mg/kg，Cu ≤ 20.00 mg/kg，As ≤ 2.00 mg/kg^［19］.

2 中药材重金属的超标现状

中药材重金属超标一般定义为其重金属总量或单元素检出量超过国家颁布的标准限量.重金属质量分数超标已成为影响用药安全和人类健康的关键问题.随着中药材重金属超标现象的频繁报道，越来越多的学者对诸多中药材进行系统的采样检测和评价，甚至有学者通过文献计量再统计的方法的对中重金属超标情况进行统计分析和评价.

2.1 中药材中重金属超标情况不容乐观

冯云霞等^［20］检测了100味常用中药中重金属的质量分数，结果显示Pb、Cd、As和Hg的总超标率为22.00%，超标率分别为19.00%、5.00%、2.00%和1.00%.杜雪等^［21］通过测定10种中药材的重金属及有害元素的质量分数，500批样本中的结果显示Pb、Cd、As、Hg、Cu的总超标率分别为6.60%、25.20%、1.00%、0.00%和0.40%.骆璐^［22］对1 773批次、共86种药用植物中的5种重金属Cd、Pb、As、Hg、Cu进行检测，结果显示30.51%（541个）的样品中至少有一种重金属超过《中国药典》（2020版标准），其中433个样品检测出1种超标金属，75个样品检测出2种，24个样品检测出3种，9个样品检测出4种.5种重金属的超标率依次为Pb > Cd > As > Hg > Cu.李沛忆等^［23］对出口的中药材重金属进行抽样检测，发现大多数中药材中Pb、Cd超标现象严重.上述结果表明我国中药材重金属超标现象普遍存在，其中Cd、Pb超标较为严重.

赵蓉^［24］采用系统评价的方法对8种植物类中药材进行重金属污染评价，结果显示白芍、西洋参、金银花、黄芪、枸杞子、甘草、丹参、山楂重金属超标率分别为34.25%、29.06%、27.27%、24.34%、22.22%、20.32%、13.07%和10.00%；其中Cd的超标率最高为17.73%，其次是Cu，超标率为11.10%；重金属超标率顺序为Cd > Cu > Hg > Pb > As.以上数据表明我国中药材重金属污染较为严重，超标重金属元素较多且超标率较高，其中以Cd最为严重，而Cd对人体多种器官均有损伤，危害相对较大.以药材种类来看，根茎类药材超标率最高，超标药材种类也相对较多.上述数据显示，除金银花、枸纪子和山楂以外，其余均为根茎类药材.其中，白芍的重金属超标率最高.左甜甜等^［25］对全国范围内收集10种根和根茎类中药材中重金属及有害元素进行风险评估，结果发现川芎、当归、黄连、大黄、三七、巴戟天、人参、莪术、黄芩、党参总计883批根和根茎类中药材中，整体合格率仅为57.76%，说明根茎类药材重金属污染风险相对较高.

2.2 中药材重金属超标部位分析

通过检索和下载共405篇全国各地产区及市场常用植物类及菌类中药材的重金属检测分析的相关文献，依据文献中是否报道中药材重金属超标及是否具有食用风险，最终筛选出76篇文献进行归纳总结.结果表明，重金属超标的中药材有金银花、甘草、三七、黄芪、大黄、川芎、西洋参、党参、丹参、板蓝根、赤芍、白芍、枸杞子、柴胡、红花、牛膝、厚朴、半夏、钩藤、麦冬、广藿香、草乌、黄连、天麻、黄精、重楼、茯苓、冬虫夏草、野菊花.根据药用部位将这些中药材分为以下六类（表2）.

2.2.1 根类

药用部位为根部的重金属超标中药材主要有甘草、黄芪、大黄、川芎、党参、丹参、板蓝根、柴胡、牛膝等.甘草中重金属超标情况相对较少，但也有部分研究^［26-27］报道发现Cu、Pb等超标，其产地为宁夏、甘肃等地.黄芪中的重金属超标现象虽不严重，但也研究^［28-31］发现产自黑龙江黄芪中的Cd、Pb、Hg、As均有超标现象，其中As超标率相对较高，但危害系数计算显示无明显风险.大黄中的Pb质量分数在云南、青海、甘肃等地均未发现有超标现象，但新疆产地的大黄存在Cd元素的超标现象^［32］.川芎相对大黄的重金属质量分数超标现象较为严重，超标重金属有Cd、Cu、As、Hg、Pb，其产地主要是四川，且川芎对Cd、Cu的富集能力相对较强^［33-34］.产自河北的党参中Cr、Cu有超标现象^［35］.研究^［36-37］发现山东、陕西等地的丹参中Cd、Pb、Cu有超标现象，且丹参对Hg、Mn具有富集能力，对Cd、Pb的转运能力相对较强.产自黑龙江，山东、内蒙古、广东等地的板蓝根中，Cd、As、Hg、Pb均有不同程度的超标现象^［38］.柴胡的6大主产区的重金属目前均未发现有超标，但也有研究^［39］发现产自山西的柴胡有Cr、Cu、Hg的超标现象.同时多项研究^［40］发现检出Cr元素的质量分数相对较大.关于牛膝的重金属超标现象报道较少，同时也有研究^［41］表明怀牛膝药材重金属超标现象较为严重.根据以上根类药材重金属超标频数（图1a），在根类药材中以Cd元素最高，Pb、As、Cu、Hg次之，表明Cd元素是最主要的污染金属.

2.2.2 块茎和茎类

药用部位为块茎和茎类的重金属超标中药材主要有三七、半夏、钩藤、麦冬、草乌、黄连、天麻、黄精、重楼、白术等.三七的超标的重金属种类相对较多，涉及Cd、Pb、Hg、As，Cr，Ai，Zn，Sr等，其中Hg在三七中转运能力相对较强.多项研究^［42-45］表明云南产三七的重金属超标相对严重，具有一定的健康风险.半夏对Cd具有较强的富集能力.研究^［46-48］表明贵州赫章、威宁以及浙江的半夏有Cd超标现象，产自云南和山东的半夏As超标，云南、山东、安徽以及浙江等地产出的半夏均有Pb超标现象，四川野生半夏中的重金属质量分数也严重超标.钩藤对重金属Cd有明显的富集作用，且广西部分产地的钩藤Cd超标^［49］.川麦冬中As质量分数有超标现象，且对Hg有较强的吸附能力^［50-51］.部分产地的草乌药材中有Cd、As和Hg等超标现象^［52］；来自市售品中草乌有Pb、Cd超标现象^［53］；不同产地（河北、安徽、湖北、贵州、云南、四川、河南等）的草乌中As、Pb、Cd均有超标现象，其中As、Pb超标较为严重^［54］；也有发现贵州威宁的草乌Pb、Cd超标，云南大关的草乌Cd超标，以及河北草乌的As超标现象^［55］.黄连药材对Cd、Cu、Hg、Pb、As 5种重金属和有害元素的富集能力依次递减^［56］；同时发现产自湖北利川、重庆石柱和四川峨眉的黄连有Pb超标现象^［57］；不同产地（重庆、四川、湖北）的黄连中Pb、Cd、Cu、Hg均超标现象^［58］.研究^［59-60］发现采自云南的天麻有Cd超标；采自贵州的部分天麻有Cd、Cu超标现象^［61］.产自湖北、四川等地的黄精有Cd，Cr超标现象^［62］；云南的黄精有Cd，Pb、Zn超标现象^［63］.滇重楼药材对土壤中的Cu、Cd元素具有较强的富集作用，同时发现滇重楼药材中有Cu、Pb质量分数超标^［64］；产自四川、云南的重楼有Cd、Pb超标现象^［65-66］.浙江和福建的白术中也检测到Cd超标^［67］.根据以上块茎类药材重金属超标频数（图1b），与根类药材相似，Cd超标频数最高，Pb、As、Cu、Hg次之.

2.2.3 花类

药用部位为花类的重金属超标中药材主要有金银花、红花和野菊花等.金银花中Cd和Pb超标，产地包括河北、贵州等^［68-69］.红花中的Hg、Cd、Pb超标现象则出现在新疆、安徽、河北、吉林等地^［70-71］.野菊花中的Cd和Cu超标较为严重，尤其在湖北、河南、安徽等地，且野菊花对Cd具有较强的富集能力^［72-73］.根据以上花类药材的重金属超标频数（图1c），Cd超标在花类药材中也较为显著.

2.2.4 皮类

药用部位为皮类的重金属超标中药材主要有厚朴.多项研究^［74-75］表明，厚朴中Pb质量分数较高，且湖北恩施、四川都江堰及主产区陕西安康的厚朴中均存在Pb超标现象.

2.2.5 全草类

药用部位为全草类的重金属超标中药材主要包括广藿香、冬虫夏草.产自海南和广西茂名的广藿香中Hg有不同程度的超标^［76］.此外，海南广藿香中还存在Pb、Cu超标现象^［77］.冬虫夏草药材中，As是主要的有害元素污染物，这是因为冬虫夏草对其富集能力较强；产自西藏、青海、甘肃的冬虫夏草中，As污染较为严重，且As、Hg质量分数严重超标^［78-80］.

2.2.6 菌类

在药用部位为菌类的中药材中，茯苓的重金属超标情况较为显著.湖北英山县和罗田县的茯苓中，Cd质量分数超标^［81］；采自云南的茯苓中，Ni、Cr、As质量分数超标以及采自福建的茯苓中，Pb质量分数超标^［82-83］.上述重金属超标的中药材总结如表2所示，在诸多中药中，Cd超标相对严重，Pb次之；这些重金属超标问题主要集中在药材的主产地.相比其他药用部位，根茎类药材的超标种类和数量相对较多，而药用部位的超标药材数量则按照块茎根、花、全草和菌皮的顺序依次递减.

综上所述，我国中药材重金属污染较为严重.根茎类、全株类、花类、菌类等药材均存在不同程度的重金属超标.其中，以Cd元素最为严重，大多数超标药材集中于其主产地.此外，大规模检测结果、文献计量分析及本文的药用部位统计均表明，根茎类药材的重金属超标问题尤为严峻，超标种类和数量均多于花、果、菌类药材.

3 中药材重金属超标的空间分布

据2014年《全国土壤污染状况调查公报》数据显示，我国农耕田土壤中超标的重金属物质包括Cd、Cu、Pb、Zn、Cu等，点位超标率高达20%，其中西南地区（重庆、贵州、云南等）、长江三角洲（江苏、浙江等）、珠江三角洲（广州、佛山、深圳、东莞）中土壤重金属的超标率较高，且超标范围较广.图2为部分中药材重金属超标产地的超标率分布.可以看出，中药材污染率相对较高的省份主要集中在西南地区，以四川、云南最为严重.中药材重金属超标率较高的省份，其土壤重金属超标率也相对较高，表明土地重金属污染是影响中药材产品质量的直接因素.

通过对比分析中药材与其种植基地的重金属质量分数发现，大部分种植在重金属超标土地上的中药材，其污染系数较高.罗增明等^［84］研究发现三七种植土壤中，Cd和As超标率范围分别为53.30% ~ 75.00%、35.30% ~ 66.70%时，三七主根、叶片中对应元素的超标率分别达31.40%和68.30%、76.50%和58.50%.这说明土壤重金属超标率越高，三七植株中的重金属质量分数也相应增加.三七主根和叶片中的Pb质量分数与土壤中对应的质量分数呈正相关（相关系数R ²分别为0.237和0.226）.黄珍华等^［85］对云南地区三七种植土壤重金属污染状况的评价表明，Cd污染最为严重，土壤的污染程度由高到低依次为Cd、Cu、Cr、Ni、Pb、As、Hg和Zn，且存在中度生态风险.因此，中药材重金属超标与土壤污染密切相关，药材中的重金属质量分数主要来源于其生长土壤.

图3为各重金属元素的超标频数.可以看出，Cd超标在中药材中尤为普遍，其超标率也最高，表明我国土壤中的Cd污染风险不容忽视.张云芸^［86］基于1 186篇相关文献的数据，评估了我国农田土壤中重金属Cd的污染状况.结果表明，全国农田土壤重金属Cd质量分数范围在0.00 ~ 17.23 mg/kg之间，五大区域的农田土壤重金属Cd质量分数由低到高依次为东部（0.20 mg/kg）、北部（0.21 mg/kg）、东北部（0.25 mg/kg）、西部（0.33 mg/kg）和南部（0.51 mg/kg）.尤其是在西部和南部地区，Cd质量分数已经超过了二级土壤的标准.此外，Cd是世界上毒性最强的重金属之一，与其它无机元素相比，Cd更容易从土壤迁移到植物中^［87］.所以，在选择中药材种植基地时，需加强对Cd元素的重视，并通过抽样检测确保土壤中的Cd质量分数处于安全范围内，以防止重金属污染带来的风险.

4 讨论与展望

中药材中重金属质量分数超标受诸多因素影响，包括土壤中重金属基底质量分数，中药材的植物生长特性与年限、周边的工业污染、农药和施肥等直接因素.其中，土壤是最直接的影响因素.研究^［88］表明，中药材中的重金属质量分数与种植土壤中的重金属质量分数呈正相关性，这导致对重金属吸附能力较强的植物污染更为严重.例如，黄心乌和曼陀罗是吸收Cd能力最强的植物^［89］，容易从高浓度重金属的土壤中富集重金属，从而造成其重金属质量分数超标.此外，植物的遗传特性和生理代谢差异也影响重金属的富集能力，三七便是重金属富集能力较强的典型代表.同一植物的不同部位对重金属的吸收和富集也存在显著差异，通常根系的重金属质量分数高于其他部位，茎部因转运能力较强，重金属往往富集于叶部^［90］.此外，植物的生长年限也对重金属富集量密切相关，通常生长年限较长的植物重金属质量分数相对较高.

除了直接因素外，样品采集、前处理、检测方法等间接因素也可能导致中药材重金属质量分数超标.首先是样品的采集，采集地的选择以及采集样品的代表性筛选，如工厂周边的种植基地则无法反映大区域（某县、某市或某省），只能作为小区域（某工厂周边种植基地）的样品检测和评价.其次是样品在前处理的过程中的再次污染，如清洗、烘干、制粉的过程中，接触到的含有金属的机器.最后，测定方法、仪器的不稳定性和试剂的纯度等对重金属的定量分析都会产生一定的差异.国内常用的参考标准包括《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》和《中国药典》，上述标准在药用植物的重金属限量基本一致，广泛应用于各检测单位.

由于本研究对文献的收集有限，统计的数据仅基于已报道的重金属超标案例，可能无法全面反映某种中药材重金属超标的严重程度；未发现重金属超标的药材并不代表其不存在问题.部分研究^［91-93］集中于三七、金银花等受关注度较高的药材导致某些药材的重金属超标被过度关注，而其他药材可能被忽视，从而形成统计偏差.尽管如此，中药材重金属超标现象仍然严峻，迫切需要采取有效措施应对.

综上所述，为应对中药材重金属超标问题，首先应从土壤污染源头进行控制.种植基地的选定必须严格按照GAP种植规范，定期抽样检测土壤重金属质量分数，以确保所选土地符合相关金属质量分数标准，且应尽量避免选择邻近工厂的土地.同时，应完善和规范中药材GAP种植规范体系，特别是对不同产地和富集重金属能力强的药材，应建立更严格的种植标准.其次，规范施肥和农药使用，尽量采用生物防治和洁净水源灌溉，减少外源污染.此外，在采收、加工和储存过程中，避免使用含重金属的器械、清洗剂及包装材料，尤其对根茎类药材应采用无害清洗方法，如超临界CO₂萃取法以去除药材中的重金属^［94］.最后，应加强抽样检测，确保检测过程的规范性，参照国家标准法和《中国药典》进行操作.

5 结语

我国中药材重金属超标现象普遍存在.其中根茎类药材受影响最为严重，Cd污染最为突出，而超标程度与种植土壤的重金属污染密切相关.为有效缓解中药材重金属超标问题，需从源头控制.通过规范种植、合理使用药肥、优化技术、规范加工储存，研发清洗技术以及强化检测等多方面综合施策，提升中药材质量并确保产业的可持续发展.此外，需要严格控制工业排污，加大科学投入，以缓解环境污染，推动绿色家园的建设和绿色食品的发展.

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基金资助

云南省科技特派员项目基金(202004BK091537)